李逸龙:负载型有机金属催化剂在连续流中制备芳香醇的应用研究论文

李逸龙:负载型有机金属催化剂在连续流中制备芳香醇的应用研究论文

本文主要研究内容

作者李逸龙(2019)在《负载型有机金属催化剂在连续流中制备芳香醇的应用研究》一文中研究指出:连续流动化学(Continuous-flow chemistry)是利用微反应技术与化学合成相结合的一门交叉学科,因其安全性高、传热传质速度快等优点在石油化工产品和药物中间体体的开发方面具有重要的应用前景。本论文利用我们课题组前期开发的系列负载型手性有机金属催化剂,采用连续流动化学的方法,研究这些负载型催化剂在X-Cube填充床反应器中应用,重点探讨其催化芳酮类化合物的不对称氢转移反应、偶联/不对称氢转移反应方面的性能,为其潜在的工业化应用提供可支撑的实验室数据和最优化条件。本论文的研究集中在一下两个部分:(1)研究负载型手性有机金属铑催化剂在不对称还原反应的连续流中的应用:利用后嫁接的策略,通过在手性二胺功能化的硅材料(两种二维六方结构的介孔硅(SBA-15和PMO类型)和一种球型介孔无机硅),分别与相应的有机金属铑配位,获得了三种不同类型的手性铑/二胺功能化的负载型手性有机金属铑催化剂。通过将上述三类催化剂填装在X-Cube反应器中,研究了在连续流动体系下对苯乙酮进行不对称氢转移还原反应的催化性能。通过对反应温度、共溶剂等因素的筛选,已经试验结果的对比分析,发现了具有二维六方结构的PMO类型的催化剂具有高反应性能和高稳定性能,能在十一个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。(2)研究组合的负载型有机金属卡宾钯催化剂和手性有机金属钌催化剂在偶联/还原串联反应的连续流中的应用:通过卡宾钯功能硅源与乙基桥联的硅源共缩聚获得具有二维六方结构的PMO类型的负载型有机卡宾钯催化剂;通过优化卡宾钯催化剂在X-Cube填充床反应器中的偶联反应,获得了最优化的芳香酮与芳硼酸的连续流的反应条件;通过优化负载型有机金属钌/二胺催化剂在X-Cube填充床反应器中的不对称氢转移反应,获得了最优化的联芳酮类化合物的连续流的还原反应条件;组合两个负载型催化剂,优化出的两个催化剂在进行偶联反应以及不对称氢转移还原反应的反应条件,实现了高效地制备手性联苯乙醇的制备,能在十二个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。

Abstract

lian xu liu dong hua xue (Continuous-flow chemistry)shi li yong wei fan ying ji shu yu hua xue ge cheng xiang jie ge de yi men jiao cha xue ke ,yin ji an quan xing gao 、chuan re chuan zhi su du kuai deng you dian zai dan you hua gong chan pin he yao wu zhong jian ti ti de kai fa fang mian ju you chong yao de ying yong qian jing 。ben lun wen li yong wo men ke ti zu qian ji kai fa de ji lie fu zai xing shou xing you ji jin shu cui hua ji ,cai yong lian xu liu dong hua xue de fang fa ,yan jiu zhe xie fu zai xing cui hua ji zai X-Cubetian chong chuang fan ying qi zhong ying yong ,chong dian tan tao ji cui hua fang tong lei hua ge wu de bu dui chen qing zhuai yi fan ying 、ou lian /bu dui chen qing zhuai yi fan ying fang mian de xing neng ,wei ji qian zai de gong ye hua ying yong di gong ke zhi cheng de shi yan shi shu ju he zui you hua tiao jian 。ben lun wen de yan jiu ji zhong zai yi xia liang ge bu fen :(1)yan jiu fu zai xing shou xing you ji jin shu lao cui hua ji zai bu dui chen hai yuan fan ying de lian xu liu zhong de ying yong :li yong hou jia jie de ce lve ,tong guo zai shou xing er an gong neng hua de gui cai liao (liang chong er wei liu fang jie gou de jie kong gui (SBA-15he PMOlei xing )he yi chong qiu xing jie kong mo ji gui ),fen bie yu xiang ying de you ji jin shu lao pei wei ,huo de le san chong bu tong lei xing de shou xing lao /er an gong neng hua de fu zai xing shou xing you ji jin shu lao cui hua ji 。tong guo jiang shang shu san lei cui hua ji tian zhuang zai X-Cubefan ying qi zhong ,yan jiu le zai lian xu liu dong ti ji xia dui ben yi tong jin hang bu dui chen qing zhuai yi hai yuan fan ying de cui hua xing neng 。tong guo dui fan ying wen du 、gong rong ji deng yin su de shai shua ,yi jing shi yan jie guo de dui bi fen xi ,fa xian le ju you er wei liu fang jie gou de PMOlei xing de cui hua ji ju you gao fan ying xing neng he gao wen ding xing neng ,neng zai shi yi ge xiao shi nei chi xu huo de gao da 96%de chan lv he 97%de dui ying ti shua ze xing de shou xing ben yi chun 。(2)yan jiu zu ge de fu zai xing you ji jin shu ka bin ba cui hua ji he shou xing you ji jin shu liao cui hua ji zai ou lian /hai yuan chuan lian fan ying de lian xu liu zhong de ying yong :tong guo ka bin ba gong neng gui yuan yu yi ji qiao lian de gui yuan gong su ju huo de ju you er wei liu fang jie gou de PMOlei xing de fu zai xing you ji ka bin ba cui hua ji ;tong guo you hua ka bin ba cui hua ji zai X-Cubetian chong chuang fan ying qi zhong de ou lian fan ying ,huo de le zui you hua de fang xiang tong yu fang peng suan de lian xu liu de fan ying tiao jian ;tong guo you hua fu zai xing you ji jin shu liao /er an cui hua ji zai X-Cubetian chong chuang fan ying qi zhong de bu dui chen qing zhuai yi fan ying ,huo de le zui you hua de lian fang tong lei hua ge wu de lian xu liu de hai yuan fan ying tiao jian ;zu ge liang ge fu zai xing cui hua ji ,you hua chu de liang ge cui hua ji zai jin hang ou lian fan ying yi ji bu dui chen qing zhuai yi hai yuan fan ying de fan ying tiao jian ,shi xian le gao xiao de zhi bei shou xing lian ben yi chun de zhi bei ,neng zai shi er ge xiao shi nei chi xu huo de gao da 96%de chan lv he 97%de dui ying ti shua ze xing de shou xing ben yi chun 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自上海师范大学的李逸龙,发表于刊物上海师范大学2019-06-17论文,是一篇关于流动化学论文,不对称氢转移论文,交叉偶联反应论文,非均相催化剂论文,手性联芳醇论文,上海师范大学2019-06-17论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自上海师范大学2019-06-17论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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