镁铝水滑石的插层组装及在印染废水处理中的应用研究

论文摘要

本论文利用镁铝层状化合物水滑石（LDHs）的阴离子可交换性及主-客体相互作用,以镁铝硝酸根水滑石（MgAl-NO3-LDHs）为前驱体,运用离子交换法、共沉淀法和焙烧还原法,通过插层组装成功地制备了十二烷基磺酸插层水滑石（DSO-LDHs）、十二烷基硫酸插层水滑石（DS-LDHs）和十二烷基苯磺酸插层水滑石（DBS-LDHs）。采用FT-IR、XRD、TG-DTA等手段对其结构、物理化学性能及热性能进行了详细的研究。测定了产物的对水接触角。研究了产品对分散蓝S-3BG染料的吸附行为、吸附机理及再生利用性能。产品性能研究表明,反应温度、pH值、及老化过程不同会影响产物晶型及组成。FT-IR分析表明,插层组装后,层板与表面活性阴离子之间除存在静电相互作用、范德华力外,还存在以S=O···H-O-M（M代表层板上的Mg或Al）形式出现的氢键作用。通过计算水滑石的层间距,发现较之插层前驱体,表面活性剂插层水滑石的层间距明显增大,且各个衍射峰对应层间距存在良好的倍数关系,表明表面活性阴离子进入了水滑石的层板之间,还得出了对于不同的表面活性剂插层水滑石,应该运用不同的插层组装方法制备的结论。产品的热分解行为研究表明,表面活性阴离子插层水滑石的热分解过程包含层间水的脱除、层板羟基的脱离以及有机相的燃烧并伴随着能量的释放,热稳定性依赖于层间阴离子的性质。吸附实验研究表明,在pH=7,吸附时间为80min,温度为25℃,投加量为1000mg/L时,插层产品对S-3BG吸附脱色率达97%以上。MgAl-NO3-LDHs对S-3BG的吸附较符合Freundlich方程;DBS-LDHs对S-3BG的吸附较符合Langmuir方程。表面活性剂插层水滑石吸附S-3BG的能力大小顺序为:DBS-LDHs﹥DSO-LDHs﹥DS-LDHs。表面活性剂插层水滑石的对水接触角较之插层前驱体有了较大的变化,亲疏水性能发生了很大的改变,其对S-3BG的吸附过程除包含着与疏水相的疏水相互作用而形成的分配吸附外,还存在S-3BG分子上苯环与DBS上苯环的π-π相互作用,使得S-3BG分子更好的溶入层间空隙,显著提高了S-3BG的吸附量。MgAl-NO3-LDHs及DBS-LDHs的再生产物在2～3次再生循环内仍具有一定的脱色能力,三次再生循环后的产物吸附能力明显下降。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 水滑石（LDHs）的结构特征
• 1.2.1 LDHs 的晶体结构
• 1.2.2 LDHs 的主体层板与层间客体分子之间的相互作用
• 1.3 LDHs 的主要性质
• 1.3.1 层间阴离子的可交换性
• 1.3.2 酸碱功能性
• 1.3.3 记忆效应
• 1.3.4 热稳定性
• 1.4 LDHs 的制备与插层组装方法
• 1.4.1 共沉淀法
• 1.4.2 离子交换法
• 1.4.3 焙烧还原法
• 1.4.4 预撑法
• 1.4.5 模板合成法
• 1.5 LDHs 的表征
• 1.5.1 XRD 的表征
• 1.5.2 FT-IR 的表征
• 1.5.3 TG-DTA 的表征
• 1.6 LDHs 的应用
• 1.6.1 在环境污染治理方面的应用
• 1.6.2 催化方面的应用
• 1.6.3 红外吸收阻隔材料
• 1.6.4 抑菌剂
• 1.6.5 医药方面的应用
• 1.6.6 阻燃剂
• 1.6.7 紫外阻隔材料
• 1.6.8 热稳定剂
• 1.7 插层组装过程的影响因素控制
• 1.8 本论文的研究内容及创新点
• 1.8.1 研究依据
• 1.8.2 研究内容
• 1.8.3 本论文的创新点
• 2 表面活性剂插层组装水滑石的制备及性能表征
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 镁铝硝酸根水滑石插层前驱体的制备原理
• 3-LDHs）插层前驱体的制备'>2.1.3 镁铝硝酸根水滑石（MgAl-NO₃-LDHs）插层前驱体的制备
• 2.1.4 十二烷基磺酸插层水滑石（DSO-LDHs）的制备
• 2.1.5 十二烷基硫酸插层水滑石（DS-LDHs）的制备
• 2.1.6 十二烷基苯磺酸插层水滑石（DBS-LDHs）的制备
• 2.2 样品表征
• 2.2.1 产品红外光谱分析
• 2.2.2 产品X 射线衍射分析
• 2.2.3 产品表面性能分析
• 2.2.4 产品热重分析
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 合成条件的选择
• 2.3.2 表面活性剂插层LDHs 的基团特征
• 2.3.3 表面活性剂插层LDHs 的晶体结构
• 2.3.4 表面活性剂插层LDHs 的表面性能分析
• 2.3.5 表面活性剂插层LDHs 的热分解行为
• 2.4 小结
• 3 水滑石及其插层化合物对印染废水的脱色性能研究
• 3.1 实验试剂与设备
• 3.1.1 实验试剂
• 3.1.2 实验设备
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 染料溶液的制备
• 3.2.2 实验过程及分析方法
• 3.2.3 标准曲线的绘制
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 三种表面活性剂插层水滑石吸附效果的比较
• 3.3.2 溶液的初始pH 值对脱色率的影响
• 3.3.3 吸附剂投加量对脱色率的影响
• 3.3.4 吸附时间对脱色率的影响
• 3.3.5 吸附等温线
• 3.3.6 镁铝水滑石及其插层组装化合物的吸附机理
• 3.4 小结
• 4 水滑石及其插层化合物吸附染料后的再生性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 染料溶液的制备
• 4.1.2 实验内容
• 4.2 结果与讨论
• 4.3 小结
• 5 结论
• 致谢
• 参考文献