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含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛的合成、表征和催化性能研究

2020-11-29阅读(988)

含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛的合成、表征和催化性能研究

论文摘要

本论文采用水热法和微波法制备了一系列MCM-41、SAPO-5和含有AIPO4结构单元的MCM-41分子筛催化剂,采用XRD、BET、IR、SEM、 TEM、27A1和31P NMR、TG-DTA和NH3-TPD等现代分析手段对其进行了表征,以1,3,5-三异丙基苯为反应物用连续微反对催化剂进行催化裂化性能评价。1、水热法合成含有AIPO4结构单元的MCM-41分子筛的最佳条件为[SiO2+1/2Al2O3]/AlPO4=4.5,晶化温度120℃,晶化时间48h。微波法合成含有AIPO4结构单元的MCM-41分子筛的最佳条件为CTAB/异丙醇铝=0.633,晶化压强分段为1.2,1.5,1.8MPa,晶化功率为75%。2、N2吸附-脱附结果显示,MCM-41分子筛具有2.8nm的均一孔径。含有AIPO4结构单元的MCM-41分子筛同时具有微孔和介孔结构,介孔的平均孔径大约为2.5nm,微孔的平均孔径主要为0.58nm。3、SEM照片显示SA1P分子筛晶体是呈团聚状地生长在一起,有的在大颗粒上附晶生长了小颗粒,颗粒形貌为球形或椭球形。MCM-41分子筛晶体晶粒大小比较均匀,排列紧凑,每个球状物的尺寸约10μm左右。4、TEM照片显示MCM-41分子筛的孔道剖面呈指纹状,孔径尺寸约2nm以上,与N2吸附-脱附测得的2.8nm左右的孔径尺寸一致。SA1P分子筛表面分布着较密集的孔道,而且孔道尺寸不均一,这也恰好验证了此种分子筛是既有微孔结构又有介孔结构。5、TG-DTA测试表明,MCM-41分子筛的骨架在780℃发生坍塌,含有AIPO4结构单元的MCM-41分子筛的骨架坍塌发生在900℃,说明此种分子筛具有更好的热稳定性。6、在连续微反装置上测试HMCM-41分子筛催化裂化三异丙基苯的性能,反应转化率可达60.1%,随着Si/Al的增加,转化率呈下降趋势。产物苯、间二异丙苯和对二异丙苯的选择性随着Si/AI的增加而略有提高。SAIP分子筛的[SiO2+1/2Al2O3]/AlPO4在1～6之间变化时,催化裂化反应的转化率均在87.2%以上。随着[SiO2+1/2Al2O3]/AlPO4的减小,苯和间二异丙苯的选择性逐渐增加,而对二异丙苯的选择性逐渐减小。7. HMCM-41、HSAPO-5、SAIP分子筛和机械混合（MCM-41和SAPO-5）分子筛催化裂化三异丙基苯的活性对比表明,SAIP分子筛的转化率最高,且异丙苯、间二异丙苯和对二异丙苯的选择性也较高。HMCM-41的转化率为60.1%,其反应产物里有苯、对二异丙苯和间二异丙苯,选择性都不高。HSAPO-5分子筛催化裂化三异丙基苯的转化率最低,仅14.8%,反应产物中仅有苯和间二异丙苯。机械混合物APCM的反应转化率为57.4%,介于两种单一分子筛之间。SAIP分子筛与机械混合分子筛的催化裂化转化率相差悬殊的结果,证明了SAIP分子筛的确是一种微孔-介孔复合的产物,它完全不同于HMCM-41和机械混合物,它的催化裂化性能优于微孔分子筛、介孔分子筛和机械混合分子筛。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 课题来源及名称
  • 1.2 选题背景和意义
  • 1.3 文献综述
  • 1.3.1 MCM-41分子筛简介
  • 1.3.2 磷酸铝分子筛简介
  • 1.3.3 复合分子筛简介
  • 1.4 研究工作设想
  • 1.4.1 研究方案
  • 1.4.2 技术路线
  • 1.4.3 拟解决的关键问题
  • 1.4.4 预期的研究成果及创新点
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 仪器与试剂
  • 2.2 分子筛的合成
  • 2.2.1 MCM-41分子筛的合成
  • 2.2.2 SAPO-5分子筛的合成
  • 4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成'>2.2.3 含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成
  • 2.2.4 机械混合物APCM的制备
  • 2.2.5 分子筛转氢型及成形方法
  • 2.3 分子筛的表征
  • 2.3.1 物相及结晶度表征
  • 2.3.2 比表面及孔分布测定
  • 2.3.3 红外分析分子筛骨架特征
  • 2.3.4 SEM分析分子筛的晶粒形貌
  • 3-TPD分析分子筛的酸性特征1'>2.3.5 NH3-TPD分析分子筛的酸性特征1
  • 2.3.6 TEM分析分子筛的孔道结构
  • 2.3.7 TG-DTA测试分子筛的稳定性
  • 2.3.8 NMR表征
  • 2.4 分子筛催化性能评价
  • 2.4.1 实验装置
  • 2.4.2 实验方法
  • 第三章 分子筛的合成
  • 3.1 前言
  • 3.2 水热法合成分子筛的条件考察
  • 3.2.1 MCM-41的合成
  • 4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成'>3.2.2 含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成
  • 3.2.3 SAPO-5分子筛的合成
  • 3.3 微波法合成分子筛的条件考察
  • 3.3.1 MCM-41的合成
  • 4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成'>3.3.2 含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的合成
  • 3.3.3 掺杂原子的SAlP分子筛的合成
  • 3.4 小结
  • 第四章 分子筛的物化性质表征
  • 4.1 前言
  • 4.2 MCM-41分子筛的表征
  • 4.2.1 SEM表征分子筛的晶粒形貌
  • 2吸附性质表征分子筛的结构特征'>4.2.2 N2吸附性质表征分子筛的结构特征
  • 4.2.3 TEM表征分子筛的孔道结构
  • 4.2.4 TG-DTA测试分子筛的稳定性
  • 4.3 SAPO-5分子筛的表征
  • 2吸附表征分子筛的结构特征'>4.3.1 N2吸附表征分子筛的结构特征
  • 4.3.2 SEM表征分子筛的晶粒形貌
  • 3-TPD测定分子筛的酸量'>4.3.3 NH3-TPD测定分子筛的酸量
  • 4.4 机械混合物APCM的表征
  • 4.4.1 分子筛的XRD表征
  • 4.4.2 机械混合物APCM分子筛的酸量表征结果
  • 4.4.3 混晶分子筛比表面与孔径分布
  • 4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的表征'>4.5 含有AlPO4结构单元的MCM-41分子筛（SAlP-X）的表征
  • 2吸附性质表征分子筛的结构特征'>4.5.1 N2吸附性质表征分子筛的结构特征
  • 4.5.2 SEM表征分子筛的晶粒形貌
  • 4.5.3 TEM表征分子筛的孔道结构
  • 4.5.4 吡啶红外表征分子筛酸的种类
  • 3-TPD测定分子筛的酸量'>4.5.5 NH3-TPD测定分子筛的酸量
  • 4.5.6 TG-DTA测试分子筛的稳定性
  • 4.5.7 IR表征
  • 4.5.8 NMR分析
  • 4.6 小结
  • 第五章 分子筛的催化性能评价
  • 5.1 前言
  • 5.2 MCM-41分子筛的催化裂化性能考察
  • 5.3 SAlP分子筛的催化裂化性能考察
  • 5.4 SAlP分子筛和机械混合物APCM的催化裂化性能比较
  • 5.5 小结
  • 第六章 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 研究成果及发表的学术论文
  • 导师和作者简介
  • 附件

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