基于碳纳米管的流体器件设计

论文摘要

随着实验技术的不断发展,合成或制备各种基于碳纳米管的复杂结构正在成为现实,这不仅为研究复杂纳米结构的物性提供了可能,同时为设计各种纳米器件带来了希望。本文采用分子动力学模拟方法,研究了一系列碳纳米管分子结的结构和相关物性,探讨了这些新型分子结作为纳米器件的可能性,设计出了流体阀门、分子筛、纳米储氢罐等纳米流体器件。一、通过构造结构不同的碳纳米管分子结,获得了形成分子结的基本关系,计算了碳纳米管分子结内C60的运动势垒,我们获得了在这些分子结中吸附能的变化规律。其中,形成碳纳米管分子结的碳纳米管半径是导致C60势能曲线不同的主因。“帽”型碳纳米管中,当管径大于(21,0)时,C60在管口附近具有两个平衡位置。在“Ⅰ”型管中,主管半径大于(21,0)时,C60在两管相接处也具有两个平衡位置。在“T”型管中,主管和支管管径相差越小,C60在两管相接处的能量越低。“十字”型管中,我们也发现了类似于“T”型管中的规律。此外,不同的碳纳米管分子结,由于其结构以及C60所具有的稳定位置的不同,可以用于设计不同种类的流体阀门器件。二、在由主管(12,12)分别和支管(6,6)及(12,0)所组成的“Ⅰ”型碳纳米管分子结中,C60在两管相接处有两个稳定位置A和B。采用分子动力学模拟方法,通过控制C60周围流体的压强差,我们测试了流体在碳纳米管分子结内的流动行为。C60和管壁间的弱范德华力,使其能够在流体压强差改变时,分别处于管内的两个稳定位置,关闭或打开阀门中流体的流动。从而形成仅由流体自身压强操控的纳米流体阀。三、基于由(20,0)和(5,5)型碳纳米管组成的碳纳米管分子结和C60分子,我们设计了一种用于筛选氢分子的分子筛。C60和管壁之间所形成的通道,是一个尺寸可变的通道。它能够使氢分子自由通过,而阻碍其它气体分子(氩和氩)的流通。研究表明,筛选的主要机制在于氢自身以及和其它分子间的弱排斥相互作用以及尺寸可变通道的存在。四、利用C60和“帽”型碳纳米管,我们设计了一种球阀结构—压强驱动下用于液态气体存储的阀门。C60和“帽”型碳纳米管顶端碳原子间的弱范德华相互作用,就好像“弹簧”一样牢牢抓住C60,使之在管端的吸附能达到1eV。通过球阀周围或内部体积的变化,可以推动C60,使其堵住阀门口的液体,阻止已储存在球阀内流体的扩散。据估计,这样的球阀结构能承受的内压在40GPa。五、通过在碳纳米管管端引入具有亲水作用的羧基基团,并利用管口的亲水基团吸附一定量的冰,从而实现封堵管口的作用。这样一种设计也可以用作纳米罐,我们称之为：水阀。低温下,无定形的冰结构聚集在碳纳米管管端,并阻碍的储存在管内的氢分子的扩散。分子动力学模拟表明,在(12,12)管和(15,15)管所组成的水阀中,当水阀内外压强均为零时,氢分子的扩散势垒可以达到0.85eV及0.67eV。储氢能力的差别主要在于管端羧基基团附近,水分子致密度所引起的。

论文目录

• 论文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 碳原子所形成的多种同素异构体
• 1.2.1 轨道杂化理论以及碳的原子轨道杂化方式
• 1.2.2 典型碳纳米结构
• 1.2.2.1 石墨烯
• 1.2.2.2 富勒烯
• 1.2.2.3 碳纳米管
• 1.3 碳纳米管的多种特性
• 1.3.1 力学特性
• 1.3.2 电学特性
• 1.3.3 填充特性
• 1.3.4 其它特性
• 1.4 基于碳纳米管的纳米流体器件设计
• 1.4.1 单壁碳纳米管流体器件
• 1.4.2 碳纳米管分子结流体器件
• 1.5 本论文的主要内容
• 第二章 分子动力学方法
• 2.1 分子动力学模拟简介
• 2.1.1 经典分子动力学基本原理
• 2.1.2 牛顿方程的积分方法
• 2.1.2.1 Verlet算法
• 2.1.2.2 速度Verlet算法
• 2.1.2.3 蛙跳算法
• 2.1.2.4 Beeman算法
• 2.1.2.5 预报较估算法
• 2.1.3 周期性边界条件
• 2.2 系综的分类
• 2.2.1 微正则系综
• 2.2.2 正则系综
• 2.2.3 等温等压系综
• 2.3 不同系综下分子动力学模拟的方法
• 2.3.1 等温系综
• 2.3.2 等压系综
• 2.4 原子之间的相互作用
• 2.4.1 Lennard-Jones势
• 2.4.2 分子力场
• 2.4.3 Tersoff-Brenner势
• 2.4.4 水分子相互作用模型
• 60在特殊接法的碳纳米管分子结中的运动'>第三章 C₆₀在特殊接法的碳纳米管分子结中的运动
• 3.1 课题背景简介
• 3.2 计算细节
• 3.2.1 碳纳米管分子结结构设计
• 3.3 计算结果
• 60在"帽"型碳纳米管内的运动势垒'>3.3.1 C₆₀在"帽"型碳纳米管内的运动势垒
• 60在"I"型碳纳米管分子结内的运动势垒'>3.3.2 C₆₀在"I"型碳纳米管分子结内的运动势垒
• 60在"T"型碳纳米管分子结内的运动势垒'>3.3.3 C₆₀在"T"型碳纳米管分子结内的运动势垒
• 60在"十字"型碳纳米管分子结内的运动势垒'>3.3.4. C₆₀在"十字"型碳纳米管分子结内的运动势垒
• 3.4 小结
• 第四章 基于碳纳米管分子结的流体阀门设计
• 4.1 背景简介及课题概述
• 4.2 计算方法及细节
• 4.2.1 流体阀门的结构设计
• 4.2.2 计算细节
• 4.3 计算结果及讨论
• 60在碳纳米管分子结内的双势垒'>4.3.1 C₆₀在碳纳米管分子结内的双势垒
• 60在流体阀门中的重要作用'>4.3.2. C₆₀在流体阀门中的重要作用
• 4.3.3. 流体阀门的工作机制—静态
• 4.3.4 流体阀门的工作机制—动态
• 4.4. 本章小结
• 第五章 氢分子筛
• 5.1. 课题背景简介及课题概述
• 5.2 氢分子筛结构及计算细节
• 5.2.1 氢分子筛的结构设计
• 5.2.2 计算细节
• 5.3 计算结果及讨论
• 60在碳纳米管分子结内的运动势垒'>5.3.1 C₆₀在碳纳米管分子结内的运动势垒
• 5.3.2 气体分子在分子筛中的扩散势垒
• 5.3.3 氢分子筛的工作机制
• 5.4 小结
• 第六章 碳纳米管球阀储氢能力计算
• 6.1. 课题概述及背景简介
• 6.2. 计算方法及细节
• 6.2.1. 纳米球阀储氢器件的结构设计
• 6.2.2. 势函数的选取
• 6.2.3. 模拟方法及步骤
• 6.3. 计算结果及讨论
• 60在"帽"型碳纳米管分子结内的运动势垒'>6.3.1. C₆₀在"帽"型碳纳米管分子结内的运动势垒
• 6.3.2. 球阀内储氢能力的估算
• 6.4. 小结
• 第七章 储氢水阀的结构设计与应用
• 7.1 课题概述及背景简介
• 7.2 计算方法及细节
• 7.2.1 水阀的结构设计
• 7.2.3 计算细节及势函数的选取
• 7.3. 计算结果及讨论
• 7.3.1 氢分子在水阀中的扩散势垒
• 7.3.3 不同压强下水阀中冰的径向分布函数分析
• 7.4 小结
• 附录
• 参考文献
• 致谢