论文摘要
随着经济的迅猛发展,工农业三废对农业环境,特别是土壤环境的污染日趋严重,其中有机污染物和重金属的复合污染已经越来越引起人们的密切关注。两性表面修饰剂具有对有机物和重金属的双亲性质,以其对土壤或土壤粘粒矿物进行修饰改性后可以达到对土壤环境中有机污染物和重金属污染物同时吸附,达到了对有机污染和重金属污染兼顾治理的目的。虽然两性修饰土对重金属和有机物复合污染已经表现出同时吸附的良好特性,但对于有机污染物的吸附能力与阳离子型有机修饰土比较还是具有较大的差距,由于有机污染物的吸附主要取决于两性表面修饰剂的有机碳链的疏水性,因此研究具有更长碳链长度的两性表面修饰剂修饰土壤能否在保持重金属吸附能力的基础上,增强对有机污染物的吸附能力,这对保护土壤环境与生态环境具有较为重要的现实意义。本论文选用陕西关中地区具有代表性的塿土粘化层土壤作为供试土样,采用具有18个碳的长碳链十八烷基二甲基甜菜碱(BS-18)作为土壤修饰剂对其进行修饰,通过动力学和平衡吸附方法,研究BS-18两性修饰土对苯酚、Cd2+在单一、复合条件下吸附的变化规律,并对其吸附机制进行了初步的探讨。本文首次采用长碳链的两性修饰剂BS-18对塿土进行修饰,系统研究了BS-18两性修饰土对苯酚、Cd2+吸附的动力学和平衡吸附特征,该项研究目前尚未见到报道。所得的主要研究结果如下:1.对Cd2+的吸附动力学研究结果表明,BS-18两性土壤修饰剂修饰土样后,可以显著加快对Cd2+的吸附速度,吸附反应分为快速反应和慢速反应2个阶段,二者共同决定总反应速度。各速度参数均随着修饰比例的增加而增大。苯酚的共存和温度变化对Cd2+吸附速度的影响与具体条件有关。双常数方程模型是描述Cd2+动力学吸附的最佳模型,模型参数A、B值可以用来描述吸附速度的大小。2.对Cd2+的平衡吸附研究结果表明,BS-18两性修饰土对Cd2+的吸附能力有明显的增加,平衡吸附量表现为150%BS-18>100%BS-18>50%BS-18>25%BS-18>CK的高低顺序。BS-18修饰土样对Cd2+吸附的温度效应在单一处理时表现为增温效应,复合处理则表现为增温负效应。40℃时苯酚的加入对Cd2+的吸附具有一定的拮抗作用;20℃时则与平衡浓度有关。BET模型适合用来描述供试土样对Cd2+的平衡吸附。修饰土样对Cd2+的吸附均为自发性反应,单一处理时,吸附反应均为放热反应,复合处理时,吸附反应均为吸热反应,吸附为熵增控制过程,吸附的自发性主要取决于熵增。3.苯酚的吸附动力学研究结果显示,长碳链的BS-18两性土壤修饰剂修饰土样后,可以显著加快对苯酚的吸附速度,吸附反应同样分为快速和慢速2个吸附阶段,总吸附反应以快速吸附为主。各速度参数均随着修饰比例的增加而增大。单一、复合处理时,吸附反应均呈现增温负效应。Cd2+的存在抑制了两性修饰土对苯酚的有机疏水吸附。双常数方程模型可以作为描述苯酚动力学吸附的最佳模型。4.苯酚的平衡吸附研究结果说明,BS-18两性修饰土对苯酚的吸附能力显著增加,平衡吸附量表现为150%BS-18>100%BS-18>50%BS-18>25%BS-18>CK的高低顺序。BS-18修饰土样对苯酚吸附的温度效应呈现弱的增温负效应。Cd2+的加入对苯酚的平衡吸附具有一定的拮抗作用。Henry模型适合用来描述供试土样对苯酚的平衡吸附。修饰土样对苯酚的吸附均为自发性反应,吸附反应均为放热、熵增过程。5. BS-18修饰土样对Cd2+的吸附机制以亲水基上的负电基团对Cd2+的电性吸附为主,吸附苯酚以有机疏水吸附为主。
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