复合磁性纳米粒子的合成、表征及其对金属卟啉仿生催化性能影响的研究

复合磁性纳米粒子的合成、表征及其对金属卟啉仿生催化性能影响的研究

论文摘要

本文由共沉淀法制备了Fe3O4磁性纳米颗粒,深入地研究了影响由共沉淀法制备Fe3O4磁性纳米颗粒几种可能的因素,并通过大量实验确定了共沉淀法制备Fe3O4磁性纳米颗粒最佳条件。并以正硅酸乙酯(TEOS)为前驱体,通过微乳液法将Fe3O4纳米颗粒包裹于SiO2基体中制得Fe3O4/SiO2磁性纳米复合材料(F/S)。我们还研究了微乳液法的工艺条件对于合成F/S的影响,实验发现微乳液的各种成分的配比对于合成F/S有影响,其中H2O和TEOS的量会改变F/S的粒径和形貌,在此基础上用一系列实验找到微乳体系得最佳配比。然后对合成F/S进行了表征与分析,其中重点研究了所制样品的形貌和磁学特性,从而得出了样品的比饱和磁化强度随样品的形貌的变化趋势。本文还用共沉淀法进行了元素取代实验,合成了纳米尖晶石型磁性复合氧化物(ZnFe2O4、CoFe2O4、NiFe2O4、CuFe2O4、MnFe2O4),并按照前面的方法将它们包裹于SiO2基体中制得复合磁性纳米复合材料(X/S),然后对它们进行了表征与分析,重点研究了所制样品的形貌和磁学特性。此外利用磁性纳米粒子作为磁源,建立金属卟啉催化PhIO氧化环己烷的单加氧反应模型,模拟生物有机体内细胞色素P-450单充氧酶的催化氧化反应来探讨和研究人类生命现象。本文所研究的纳米尖晶石型复合氧化物在诸多领域有着广泛的应用,因此对该类化合物的研究有着普遍意义。而且对磁性纳米粒子影响金属卟啉仿生催化性能的研究方面地探索,能够对揭示生物体内生命过程的形成有所帮助,从而使人类能够更好的认识和适应地球这一大的生存环境。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 纳米材料概述
  • 1.3 纳米磁性材料概述
  • 1.4 纳米磁性材料的应用
  • 1.5 纳米材料的制备技术简介
  • 1.6 磁场对化学反应影响
  • 1.6.1 磁化学在材料制备及加工中的研究
  • 1.6.2 磁化学在有机聚合反应的研究
  • 1.6.3 磁化学对酶化学的影响的研究
  • 1.6.4 磁场对酶作用机理
  • 1.7 选题背景及本课题研究内容
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 实验仪器和试剂
  • 2.2 亚碘酰苯(PhIO)的合成及标定
  • 2.3 金属卟啉的合成
  • 2.3.1 四苯基卟吩的合成
  • 2.3.2 金属卟啉的合成
  • 2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn)磁性纳米粒子的制备'>2.4 MFe2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn)磁性纳米粒子的制备
  • 3O4 磁性纳米粒子的制备'>2.4.1 Fe3O4磁性纳米粒子的制备
  • 2O4 磁性纳米粒子的制备方法'>2.4.2 ZnFe2O4磁性纳米粒子的制备方法
  • 2.4.3 改变反应温度选择实验
  • 2.4.4 改变 NaOH 浓度选择实验
  • 2.4.5 改变分散剂的加入量实验
  • 2.4.6 改变煅烧温度的试验
  • 2+取代 Zn2+系列实验'>2.4.7 CO2+取代 Zn2+系列实验
  • 2+取代 Zn2+系列实'>2.4.8 Mn2+取代 Zn2+系列实
  • 2+取代 Zn2+系列实验'>2.4.9 Cu2+取代 Zn2+系列实验
  • 2+取代 Zn2+系列实验'>2.4.10 Ni2+取代 Zn2+系列实验
  • 2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn) )/SiO2 磁性纳米粒子的制备'>2.5 MFe2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn) )/SiO2磁性纳米粒子的制备
  • 2.6 磁性纳米粒子作用下金属卟啉催化 PhIO 氧化环己烷的反应
  • 2.6.1 催化体系的建立
  • 2.6.2 色谱分析条件的确定
  • 2.6.3 催化性能指标评价
  • 2.6.4 金属卟啉的选择
  • 2.6.5 空白试验
  • 2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn))/SiO2 磁性纳米粒子的制 备及其结构表征'>第3章 MFe2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn))/SiO2 磁性纳米粒子的制 备及其结构表征
  • 2O4 磁性纳米粒子制备方法讨论'>3.1 MFe2O4磁性纳米粒子制备方法讨论
  • 3O4 磁性纳米粒子制备方法'>3.1.1 Fe3O4磁性纳米粒子制备方法
  • 2O4 (M=Zn、Co、Ni、Cu、Mn)磁性纳米粒子制备方法'>3.1.2 MFe2O4(M=Zn、Co、Ni、Cu、Mn)磁性纳米粒子制备方法
  • 2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn) )/SiO2 磁性纳米粒子的制备方法'>3.2 MFe2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn) )/SiO2磁性纳米粒子的制备方法
  • 3.3 磁性纳米粒子结构表征
  • 3O4 与 Fe3O4/ SiO2 的结构表征'>3.3.1 Fe3O4 与 Fe3O4/ SiO2的结构表征
  • 2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn)的结构表征'>3.3.2 MFe2O4(M=Fe、Zn、Co、Ni、Cu、Mn)的结构表征
  • 3.4 小结
  • 第4章 磁性纳米粒子对金属卟啉催化性能的影响
  • #F/S 对 T(P-Cl)PPFeCl 催化性能的影响'>4.1 23#F/S 对 T(P-Cl)PPFeCl 催化性能的影响
  • 4.2 不同复合磁性纳米粒子对 T(P-Cl)PPFeCl 催化性能的影响.
  • 4.3 不同复合磁性纳米粒子对 T(P-Cl)PPMnCl 催化性能的影响
  • 4.4 不同复合磁性纳米粒子对 TPPFeCl 催化性能的影响
  • 4.5 不同复合磁性纳米粒子对 TPPMnCl 催化性能的影响
  • 4.6 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
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