冠醚壳聚糖负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

论文摘要

壳聚糖是自然界迄今所发现的唯一天然碱性多糖,其结构中包含氨基葡萄糖单元和乙酰氨基葡萄糖单元,对一些金属离子尤其是过渡金属离子有良好的螯合作用,其来源广泛,具有很好的生物可降解性。在自然界中可被壳聚糖酶、溶菌酶和微生物完全生物降解,是一可再生资源和环境友好材料。 催化氢化在有机合成中有着广泛的应用,尤其在化工产品合成中占有重要的地位。目前,以高分子金属配合物作为催化剂的催化氢化反应由于反应条件温和、不污染环境等优势已成为人们研究的热点。冠醚化合物具有独特的分子结构和选择性的配位能力,能与许多金属离子形成主-客体络合物,有较好的选择性,利用壳聚糖与冠醚化合物的协同作用,制备出改性壳聚糖冠醚化合物。 本文概述了壳聚糖的结构及物理化学性质,介绍了壳聚糖金属络合物催化剂的研究进展;简述了冠醚及高分子冠醚金属络合物在催化方面的应用;概述了钯系催化剂在催化氢化中的研究进展。本论文重点研究了三种改性壳聚糖负载氯化钯催化剂的制备及表征,同时还探讨了这三种催化剂对对硝基苯胺的催化性能。 主要研究内容如下: 制备了壳聚糖接枝苯并18-冠-6、交联壳聚糖微球、二苯并18-冠-6交联壳聚糖,并分别负载氯化钯,制成了负载钯非均相催化剂,并分别对三种催化剂用X-射线光电子能谱（XPS）进行了表征,最后分别用这三种催化剂来催化对硝基苯胺生成对苯二胺,用气相色谱仪对产物进行了定量分析。结果表明:在常温常压下,三种催化剂都表现出较好的催化活性,对苯二胺的产率较高,催化剂易从反应体系中分离,同时研究了反应时间及催化剂中钯含量、温度、底物浓度等因素对催化氢化对硝基苯胺的影响,考查了催化剂的稳定性。

论文目录

• 郑重声明
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 前言
• 1 壳聚糖化学
• 1.1 壳聚糖的结构与性质
• 1.2 壳聚糖衍生化反应
• 1.3 壳聚糖金属络合物催化剂的研究进展
• 2.冠醚化学
• 2.1 冠醚化合物的概述
• 2.2 高分子冠醚化合物对金属离子络合作用的研究进展
• 2.3 高分子冠醚金属络合物在催化方面的研究进展
• 3 钯系催化剂在催化氢化方面的研究
• 3.1 催化氢化
• 4 本课题的研究背景、目的及内容
• 4.1 本课题的研究背景及目的
• 4.2 本课题的主要内容
• 第二章 壳聚糖接枝苯并18-冠-6负载钯催化剂的制备、表征及其对对硝基苯胺的催化
• 1 引言
• 2 实验部分
• 2.1 仪器
• 2.2 主要原料
• 2.3 催化剂CCTS-B-18-C-6-Pd的制备及表征
• 2.4 催化剂CCTS-B-18-C-6-Pd催化氢化对硝基苯胺的研究
• 3 结论
• 第三章 壳聚糖微球负载钯催化剂的制备、表征及其对对硝基苯胺的催化
• 1 引言
• 2 实验部分
• 2.1 仪器
• 2.2 主要原料
• 2.3 催化剂CCTM-Pd的制备及表征
• 2.4 催化剂CCTM-Pd催化氢化对硝基苯胺的研究
• 3 结论
• 第四章 二苯并18-冠-6交联壳聚糖负载钯催化剂的制备、表征及其对对硝基苯胺的催化
• 1 引言
• 2 实验部分
• 2.1 仪器
• 2.2 主要原料
• 2.3 催化剂CCTS-DB-18-C-6-Pd的制备及表征
• 2.4 催化剂CCTS-DB-18-C-6-Pd催化氢化对硝基苯胺的研究
• 3 结论
• 参考文献
• 附录
• 致谢