论文摘要
五氯酚(pentachlorophenol, PCP)是一种对环境有极大危害的“三致”物质,是持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants, POPs)中的重要一员,因此,在许多国家被禁止或限制使用。但是,由于PCP价廉及广谱作用,其生产和使用仍未停止。因此,开展对废水中PCP的治理研究有直接的现实和环境意义。人工抗体型纳米TiO2光催化技术是一项新型的废水处理及净化技术,与其它传统水处理技术相比具有高选择性快速降解目标污染物的优点,具有良好的应用前景。但是,由于PCP在水中的溶解度有限,以PCP为模板分子制备的催化剂却难以达到对PCP高选择性快速降解的目的。为解决以上存在的问题,本论文将假模板分子印迹技术用于人工抗体型光催化剂的合成,成功制备了能实现PCP高效高选择性快速降解的人工抗体型光催化剂(DNP-P25)。主要研究结果如下:(1)以PCP为目标污染物,采用假模板分子印迹技术在水相中合成了以不同假模板分子为抗原的人工抗体型纳米TiO2光催化剂。假模板分子筛选实验和条件优化实验结果表明,能实现PCP快速降解的催化剂的最佳合成条件是:假模板分子2,4-二硝基酚(DNP),光引发时间50 min,合成酸度pH=4.0,功能单体邻苯二胺(OPDA)与假模板分子DNP摩尔比1:1,分子印迹改性层(MIP)与光催化基体TiO2质量比1:20。(2)在降解PCP单一组分以及与双酚A (BPA)的共存体系时,与未改性P25相比,催化剂DNP-P25对PCP的降解速率均有较大的提高,并且不受溶液酸度以及PCP与BPA浓度比的影响。表明,以DNP印迹的人工抗体改性层对PCP具有特定的分子识别能力,从而能有效增加催化剂对PCP的吸附量。(3)通过监测PCP降解过程中的紫外吸收以及相应氯离子的脱出率,发现与未改性P25相比,催化剂DNP-P25不仅能加速PCP的降解,也能减少中间产物的积累。表明,人工抗体改性层的引入,使PCP更容易被羟自由基进攻而开环,从而加速其矿化为CO2、H2O和Cl-的速率。