首页> 正文

PEMFC铂/碳纳米管催化剂稳定性和电极制备新方法

2020-11-23阅读(360)

PEMFC铂/碳纳米管催化剂稳定性和电极制备新方法

论文摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）是目前电化学能量转化领域研究开发的重点和热点。但是,PEMFC的大规模应用受到成本高、服务寿命短等因素的制约。碳纳米管（CNT）作为载体的电催化剂在氧还原和甲醇氧化等PEMFC电极反应方面表现出良好的催化活性。研究了化学气相沉积法制备的不同直径碳纳米管的抗电化学氧化性。在所有研究的CNT中,直径介于1020 nm的CNT（D1020）的抗电化学氧化性最强。所以,本文选择D1020作为主要研究对象之一。CNT（D1020）和Vulcan XC-72电极经过在0.5 mol·L-1的H2SO4溶液中1.2 V （RHE,可逆氢电极）加速老化实验后,用X射线光电子光谱（XPS）分析电极表面的化学组成;结果表明,Vulcan XC-72被氧化的程度远高于CNT,说明CNT的电化学稳定高于Vulcan XC-72。CNT电化学稳定性高的原因归于其特殊的结构（封闭、半封闭管状结构）。因此,就电化学稳定性而言,CNT是更好的PEMFC电极材料。研究了Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72的电化学稳定性。Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72经过在0.5 mol·L-1的H2SO4溶液中1.2 V的加速老化实验后,透射电镜（TEM）和X射线衍射（XRD）的分析表明,Pt/Vulcan XC-72中Pt颗粒长大的程度高于Pt/CNT中Pt颗粒长大的程度,XPS分析表明CNT被氧化的程度低于Vulcan XC-72。用氢吸脱附法计算电极电化学表面积的变化,Pt/Vulcan XC-72电极的电化学表面积下降了49.8% ,而Pt/CNT仅下降了26.1%。所以,Pt/CNT的电化学稳定性高于Pt/Vulcan XC-72,这归因于Pt-CNT之间特殊的相互作用、载体CNT的高稳定性。Pt表面氧化层的形成会大大降低Pt/CNT的稳定性;动电位条件下,Pt/CNT的性能衰减较快;Pt颗粒越小,Pt/CNT的性能衰减越快。考察了影响Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72稳定性的非电化学因素,即Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72在气相和液相环境下的稳定性。热重分析表明,Pt/CNT在空气中的热稳定性高于Pt/Vulcan XC-72。将Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72置于100175℃干燥的空气中,192 h的时间范围内,两者的质量和化学比表面积均无明显变化。Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72颗粒在该温度范围内的干燥空气中较为稳定。热空气处理法不是一种考察PEMFC电极材料稳定性的有效方法。又考察了Pt/CNT和Pt/Vulcan XC-72在0.1 mol·L-1的HClO4溶液中,在室温和100℃情况下的稳定性（老化处理192 h）。TEM、XRD分析均表明Pt的平均粒径明显增大,Pt/CNT中Pt粒径增大的程度低于Pt/Vulcan XC-72。水相环境加速了

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 PEMFC 材料的稳定性
  • 1.2.1 PEMFC 电极催化剂的衰减机制
  • 1.2.2 催化剂稳定性实验技术的开发
  • 1.3 碳纳米管在燃料电池中的应用
  • 1.3.1 碳纳米材料及其应用
  • 1.3.2 Pt/CNT 的制备及其在燃料电池中的应用
  • 1.3.3 碳纳米管的高温石墨化
  • 1.4 PEMFC 电极的制备
  • 1.5 本文的主要研究内容
  • 第2章 实验材料与研究方法
  • 2.1 实验材料及设备
  • 2.2 碳材料处理及催化剂制备
  • 2.3 电极制备
  • 2.4 催化剂老化实验
  • 2.5 电化学测试
  • 2.6 物理测试与表征
  • 第3章 碳纳米管和碳黑的电化学氧化行为的研究
  • 3.1 不同直径碳纳米管的电化学氧化行为
  • 3.1.1 不同直径碳纳米管的恒电位电化学氧化
  • 3.1.2 不同直径碳纳米管氧化前后的XPS 测试
  • 3.2 碳电极表面的电化学循环伏安行为
  • 3.3 碳纳米管和Vulcan XC-72 碳黑的抗电化学氧化性研究
  • 3.3.1 碳纳米管和Vulcan XC-72 碳黑的循环伏安氧化
  • 3.3.2 碳纳米管和Vulcan XC-72 碳黑的恒电位氧化
  • 3.4 电极电位对碳纳米管电化学稳定性的影响
  • 3.5 本章小结
  • 第4章 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 电化学稳定性的研究
  • 4.1 电化学表面积的测量方法与参数选择
  • 4.1.1 氢吸脱附法
  • 4.1.2 CO 吸附-溶出法
  • 4.2 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 电化学稳定性的比较
  • 4.2.1 电化学测试
  • 4.2.2 铂颗粒的尺寸变化
  • 4.2.3 表面化学分析
  • 4.3 Pt/CNT 电化学稳定性的影响因素
  • 4.3.1 电极电位对Pt/CNT 电化学稳定性的影响
  • 4.3.2 静电位和动电位对Pt/CNT 电化学稳定性的影响
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 非电化学因素对Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 稳定性的影响
  • 5.1 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 的热稳定性
  • 5.1.1 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 的热重分析
  • 5.1.2 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 的热稳定分析
  • 5.2 Pt/CNT 和Pt/Vulcan XC-72 在酸性溶液中的稳定性
  • 5.3 本章小结
  • 第6章 Pt/CNT 稳定性进一步提高的探索
  • 6.1 碳纳米管的高温石墨化
  • 6.1.1 碳纳米管高温石墨化的原理及现状
  • 6.1.2 碳纳米管的高温石墨化
  • 6.2 石墨化碳纳米管载Pt 催化剂的制备和表征
  • 6.2.1 载体碳纳米管的预处理及表征
  • 6.2.2 Pt/HT-CNT 催化剂的制备及表征
  • 6.3 Pt/HT-CNT 的稳定性研究
  • 6.3.1 Pt/HT-CNT 的热稳定性
  • 6.3.2 Pt/HT-CNT 的电化学稳定性
  • 6.4 本章小结
  • 第7章 PEMFC 用电极的原位法制备及表征
  • 7.1 原位离子交换法的原理
  • 7.2 Pt/Vulcan XC-72 电极的制备与表征
  • 7.2.1 Vulcan XC-72 气体扩散电极的电化学功能化
  • 7.2.2 Vulcan XC-72 上的离子交换
  • 7.2.3 Pt/Vulcan XC-72 气体扩散电极的电化学测试
  • 7.3 Pt/CNT 电极的制备与表征
  • 7.3.1 CNT 气体扩散电极的电化学功能化
  • 7.3.2 碳纳米管电极上的离子交换
  • 7.3.3 Pt/CNT 气体扩散电极的电化学测试
  • 7.4 半电池测试
  • 7.4.1 Pt/Vulcan XC-72 半膜电极测试
  • 7.4.2 Pt/CNT 半膜电极测试
  • 7.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间所发表的学术论文
  • 哈尔滨工业大学博士学位论文原创性声明
  • 哈尔滨工业大学博士学位论文使用授权书
  • 哈尔滨工业大学博士学位涉密论文管理
  • 致谢
  • 个人简历

    • 相关论文文献

    • [1].Fe-N-C catalysts for PEMFC: Progress towards the commercial application under DOE reference[J]. Journal of Energy Chemistry 2019(12)
    • [2].基于扩展卡尔曼滤波的PEMFC状态及参数估计研究[J]. 弹箭与制导学报 2019(04)
    • [3].PEMFC微环境舱设计[J]. 环境技术 2020(02)
    • [4].PEMFC电堆简易模拟器[J]. 环境技术 2020(03)
    • [5].PEMFC系统故障诊断的研究现状[J]. 电池 2020(03)
    • [6].基于有机朗肯循环改善PEMFC系统性能研究[J]. 节能与环保 2020(09)
    • [7].Recent progresses in H_2-PEMFC at DICP[J]. Journal of Energy Chemistry 2019(09)
    • [8].超声喷涂法制备PEMFC膜电极研究[J]. 稀有金属 2017(06)
    • [9].非晶合金双极板在PEMFC环境下的耐腐蚀行为[J]. 功能材料 2017(07)
    • [10].不同温度下磁场对PEMFC的工作性能影响[J]. 电源技术 2017(07)
    • [11].现代船舶新动力集成系统中的PEMFC技术[J]. 舰船科学技术 2017(22)
    • [12].两种分块化PEMFC模型的仿真比较分析[J]. 电源学报 2019(06)
    • [13].基于化学吸/脱附固态储氢的PEMFC动力系统耦合特性研究[J]. 储能科学与技术 2020(01)
    • [14].PEMFC气体流道中多孔介质的应用[J]. 电源技术 2020(01)
    • [15].PEMFC测试系统快速配建[J]. 环境技术 2019(06)
    • [16].PEMFC气体加湿网格化控制[J]. 环境技术 2020(01)
    • [17].PEMFC膜电极的活化研究进展[J]. 中北大学学报(自然科学版) 2020(03)
    • [18].PTFE含量对PEMFC性能影响的数值分析[J]. 电池 2020(02)
    • [19].装配扭矩对PEMFC性能的影响[J]. 电池 2020(03)
    • [20].PEMFC系统输出电压的双模控制的研究[J]. 自动化应用 2020(09)
    • [21].操作条件扰动在PEMFC性能优化中的应用[J]. 电源技术 2019(01)
    • [22].温度和背压对PEMFC性能的影响[J]. 电池 2019(05)
    • [23].PEMFC并网发电系统建模与优化控制[J]. 中国电力 2016(11)
    • [24].PEMFC平行流场宽度对流动特性影响[J]. 宜春学院学报 2017(03)
    • [25].不同空间磁场分布对PEMFC工作性能的影响[J]. 电源技术 2017(04)
    • [26].一种考虑催化层结构参数的PEMFC气相模型[J]. 电源技术 2017(03)
    • [27].PEMFC并网发电系统主动电流控制方法[J]. 西南交通大学学报 2017(04)
    • [28].开放式阴极PEMFC动态水管理的研究分析[J]. 自动化与仪器仪表 2015(01)
    • [29].树脂/石墨PEMFC双极板的制备工艺与性能研究综述[J]. 材料导报 2013(17)
    • [30].PEMFC性能正交试验有效性研究[J]. 佳木斯大学学报(自然科学版) 2013(05)

    标签：;  ;  ;  ;  ;  

    PEMFC铂/碳纳米管催化剂稳定性和电极制备新方法
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2025 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5