广州大气中挥发性卤代烃的时空分布特征与来源分析研究

论文摘要

本论文应用吸附管／二次热解吸/GC/MSD联用仪建立具有严格质量控制和质量保证程序的挥发性卤代烃的监测方法,分析了广州地区大气中氟氯烃、低级卤代烃、氯苯类等三类共11种挥发性卤代烃的浓度和时空分布特征。研究了包括天然源（海洋、果树）、工业源（乙烯石化、垃圾焚烧发电、海绵加工）、生活源（旧空调、干洗店）、城市交通源（市内道路）等共8种城市典型挥发性卤代烃污染源的源组成特征,并使用两种源解析模型计算了它们对广州地区大气环境浓度的贡献率。得到了如下研究结论：（1）广州地区大气检出CFC-11、CFC-113、一氯甲烷、二氯甲烷、三氯甲烷、二氯乙烷、三氯乙稀、四氯乙烯、氯苯、邻／对二氯苯共11种挥发性卤代烃,其浓度水平较国内外许多城市偏高,总浓度范围为11.4 8μg／m3～20.12μg／m3。（2）广州地区挥发性卤代烃具有明显的空间分布特征。沿从化、广州市区、万顷沙由北向南的方向,CFC-11和CFC-113的浓度分布均呈现出广州市区>从化>万顷沙的特征。除一氯甲烷外的其他挥发性卤代烃浓度分布表现为广州市区>万顷沙>从化。（3）不同种类的挥发性卤代烃日变化趋势差异较大。CFCs在监测点位没有明显的日变化规律；低级挥发性卤代烃浓度的日变化峰值出现在正午12：00和18：00前后。而氯苯类化合物浓度日变化峰值出现在中午的12：00-13：00时间段内。（4）各类挥发性卤代烃源具有明显不同的排放特征。以海洋和植物排放为主的天然源,释放的氯甲烷类的含量最高。海绵加工厂二氯甲烷具有异常高的浓度,排放口和车间均达1000μg／m3以上。垃圾焚烧过程产生氯苯类化合物。乙烯石化排放的挥发性卤代烃以氯苯和低级卤代烃为主。干洗店检测出的四氯乙烯的含量最高。旧空调排放的CFC-11含量较高。城市交通源排放的二氯甲烷、二氯乙烷、三氯乙烯的含量位居前三。（5）初步计算了挥发性卤代烃污染源对环境大气的贡献率。运用因子分析法（PCA）得出四类污染源,它们分别为使用有机溶剂等的工业源（27.62%）、海洋和植物等的天然源（18.95%）、电子垃圾等的清洗行业源（13.82%）和交通源（9.57%）。同样,运用化学质量平衡（CMB）模型计算出贡献率为：海洋（34.2%）>海绵加工（28.7%）>乙烯加工（15.3%）>垃圾焚烧（9.8%）>道路交通（5.6%）>果园（5.4%）>未知源（1.7%）>家用旧空调（0.6%）>干洗店（0%）。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 1 绪论
• 1.1 研究背景及意义
• 1.2 国内外研究进展与动态
• 1.3 研究内容和技术路线
• 2 实验部分
• 2.1 样品采集
• 2.2 样品分析
• 2.3 质量保证和质量控制（QA/QC）
• 3 大气挥发性卤代烃的时空分布特征
• 3.1 浓度水平
• 3.2 空间分布特征
• 3.3 时间分布特征
• 3.4 小结
• 4 典型污染源挥发性卤代烃的排放特征
• 4.1 天然源
• 4.2 工业源
• 4.3 生活源
• 4.4 城市交通源
• 4.5 小结
• 5 大气挥发性卤代烃污染来源初步分析
• 5.1 主成分分析法（PCA）
• 5.2 化学质量平衡（CMB）模型
• 5.3 两种分析方法的比较
• 5.4 广州挥发性卤代烃来源研究中存在的问题
• 5.5 模式计算结果与广州市2006年VOC排放清单的比较
• 5.6 小结
• 6 论文结论与展望
• 6.1 论文结论及创新点
• 6.2 论文展望
• 参考文献
• 攻读硕士研究生期间发表论文情况
• 致谢