论文摘要
利用半导体光催化氧化技术消除环境污染物的研究已成为光催化研究领域的重要课题。在众多的半导体光催化剂中,TiO2以其光催化活性高、水中稳定性好、无毒,价格便宜等优点成为研究的热点。但TiO2带隙能较大（Eg =3.2 eV） ,只能在紫外光区表现出光催化活性,而在太阳光谱中紫外光（λ<400 nm）所占份额不到5%,大部分为波长为400～750 nm的可见光,这使得该项技术的应用受到限制。为了更有效地利用太阳光,研究并开发在可见光下具有高效光催化活性的催化剂不仅具有重要的理论意义,也具有现实意义。本研究以Ta2O5和NH3为原料,制备出一种在可见光区具有较强吸收的新型光催化剂TaON,同时采用光还原法在TaON表面沉积贵金属M（M=Pt、Rh、Ru）。以X-射线衍射（XRD）分析、X-射线光电子能谱（XPS）分析、紫外-可见（UV-VIS）漫反射光谱分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征,测试结果表明催化剂的制备温度、制备时间、氨气流量是影响催化剂结构及组成的重要因素。当反应温度为850℃,反应时间为10 h,氨气流量为100 mL/min时样品的X-射线衍射峰与TaON的衍射峰一致,由此确定了催化剂的最佳制备条件;且最佳条件下样品的XPS测试结果表明此时得到了非化学计量比、组成为TaO1.3N0.8的样品;紫外-可见（UV-VIS）漫反射光谱测试结果表明:TaO1.3N0.8的光谱相应范围已拓宽至500 nm,证明TaON具有可见光响应能力。研究了该催化剂在可见光下光催化降解二氯乙酸（DCAA）的催化反应活性,采用离子色谱法测定溶液中Cl-的浓度并计算DCAA的降解率,重点考察了催化剂制备条件、催化剂用量、光照时间、贵金属沉积种类及沉积量等因素对DCAA降解率的影响。结果表明:在初始浓度为0.0605 mmol/L的100 mLDCAA溶液中,当催化剂投加量为20 mg,光照时间为120 min,溶液初始pH=9时,TaO1.3N0.8对二氯乙酸降解率为33.65%;TaO1.3N0.8表面沉积贵金属后,其活性显著提高。1.5wt%Pt/ TaO1.3N0.8的光催化活性是TaO1.3N0.8的1.52倍。同时还简单探讨了催化剂TaON光催化降解DCAA的反应机理及动力学特征。结果表明:二氯乙酸光催化降解反应符合准一级反应模型。
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