金属化合物/硝酸铵改性酚醛炭泡沫脱除SO2/NO的研究

论文摘要

燃煤烟气中的SO2和NO浓度低、气量大较难同时脱除。本文将成本低廉、制作简便的酚醛泡沫进行前驱体改性,经炭化、活化,制备成改性酚醛炭泡沫用于脱除烟气中SO2/NO。对改性方法、表面特性分析、脱除SO2/NO效率、各种操作因素影响进行了一系列实验研究,并初步分析了改性酚醛炭泡沫脱除SO2/NO的机理以及动力学模型。本项目研制的酚醛炭泡沫有一定的力学强度,高耐腐蚀性,生产工艺简单,生产成本低,还可稳定地嫁接目标官能团来提高气体中污染物的脱除率,因此,是一种很有开发应用前景的污染物吸附脱除材料。利用前躯体改性的方法在前驱体原料中分别加入CuCl2,MgCl2,FeCl2改性剂,然后发泡,脱模,得到改性后的酚醛泡沫,再经炭化/活化得到改性酚醛炭泡沫。样品的总比表面积和孔容大小是CuCl2>FeCl2>MgCl2改性酚醛炭泡沫样品;改性后金属改性剂主要以金属离子和金属氧化物的形式存在于酚醛基炭泡沫中,而表面其它官能团大体结构不变。经CuCl2、FeCl2、MgCl2改性后,脱除SO2效率分别提高了39%、11%、13%,脱除NO效率分别提高了19%、10%、4%。选择CuCl2作为最佳金属改性剂,同时为了增加表面含氮官能团,用氯化铜/硝酸铵共同混入前驱体原料中制备酚醛炭泡沫。NH4NO3改性的样品能增加含氮官能团C-NH2,CuCl2/NH4NO3改性样品除了增加C-NH2,还增加了碱性官能团=NOH,其总比表面积比CuCl2改性的小,但微孔含量增多。由于CuCl2/NH4NO3在样品表面引入了起到催化脱硝作用的Cu离子和益于SO2/NO吸附的C-NH2和=NOH,其样品比单独加入CuCl2和NH4NO3的脱除SO2/NO效率高。研究气质比、含氧量等操作条件对脱除SO2/NO效率的影响。气质比、含氧量（10%以内）、水分含量越高,温度越低, SO2的初始浓度越低,NO初始浓度越高,有利于SO2的脱除。NO的脱除率随着含氧量和水分含量的先增加后降低;随着SO2的初始浓度和温度增高而降低;而当NO的初始浓度增加其脱除率增大。由于各种气体的极性:SO2>氧气>水>NO,前三者均会与NO在酚醛炭泡沫上发生活性位竞争,因此脱除NO效率低于SO2。最佳工况稳态脱除SO2效率100%,脱除NO效率35%。在大量实验基础上进行机理分析,SO2和NO的去除经主要历吸附、催化氧化和水合三个过程,采用表观吸附动力学进行模拟发现,SO2/NO在酚醛炭泡沫上吸附行为符合Elovich模型,其表面的催化氧化反应为其速率控制步骤。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 课题研究背景
• 1.2 国内外研究现状
• 1.2.1 酚醛泡沫的制备
• 1.2.2 酚醛炭泡沫的改性
• 1.2.3 机理研究
• 1.2.4 烟气脱硫脱硝的动力学模型研究
• 1.3 课题的提出和研究目标
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验仪器与试剂
• 2.2 实验步骤
• 2.2.1 改性酚醛炭泡沫的制备
• 2.2.2 改性酚醛炭泡沫的表征
• 2/NO 实验'>2.2.3 模拟烟气脱除SO₂/NO 实验
• 2/NO 的操作影响因素实验'>2.2.4 改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 的操作影响因素实验
• 2.3 改性酚醛基活性炭泡沫样品的命名
• 2/NO 的研究'>第三章 改性酚醛炭泡沫用于脱除SO₂/NO 的研究
• 3.1 最佳酚醛泡沫发泡方案的确定
• 2/NO 的研究'>3.2 几种金属氯化物改性的酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 的研究
• 3.2.1 金属改性酚醛泡沫表面物理结构分析
• 3.2.2 改性酚醛基炭泡沫的表面化学特性分析
• 2/NO 效率的影响'>3.2.3 不同金属改性剂对脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2/NO 的研究'>3.3 氯化铜和硝酸铵改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 的研究
• 3.3.1 改性酚醛炭泡沫表面形貌结构分析
• 3.3.2 氯化铜和硝酸铵改性酚醛炭泡沫的表面官能团分析
• 2/NO 效率的研究'>3.3.3 氯化铜和硝酸铵改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的研究
• 3.4 本章小结
• 2/NO 操作影响因素研究'>第四章 氯化铜/硝酸铵改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 操作影响因素研究
• 2/NO 效率的影响'>4.1 气质比对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2/NO 效率的影响'>4.2 含氧量对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2/NO 效率的影响'>4.3 温度对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2/NO 效率的影响'>4.4 水分含量对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2初始浓度对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响'>4.5 SO₂初始浓度对改性酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 2/NO 效率的影响'>4.6 NO 初始浓度对酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 效率的影响
• 4.7 本章小结
• 2/NO 的机理研究'>第五章 酚醛炭泡沫脱除SO₂/NO 的机理研究
• 5.1 机理分析
• 5.2 动力学分析
• 5.2.1 表观吸附动力学模型
• 5.2.2 表观吸附动力学模型模拟结果与分析
• 5.3 本章小结
• 第六章 结论和建议
• 6.1 结论
• 6.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间科研成果