论文题目: 离子液体催化苯与长链烯烃烷基化
论文类型: 博士论文
论文专业: 化学工程
作者: 乔聪震
导师: 李成岳
关键词: 长链烯烃,十二烯,烷基化反应,离子液体,再循环,原位补铝
文献来源: 北京化工大学
发表年度: 2005
论文摘要: 直链烯烃（C10～C14）与苯烷基化反应制得的直链烷基苯（Linear alkylbenzene,LAB）是合成洗涤剂的重要原料。LAB生产的传统工艺采用有毒、有腐蚀性的HF或AlCl3作催化剂,设备腐蚀和污染严重,后处理费用高,并且催化剂难以循环使用。近年来,世界上众多跨国公司、研究院所和大学对符合绿色化学要求的烷基化反应技术进行了大量研究和技术开发。其中包括对环境友好的固体酸烷基化催化剂,如分子筛、负载杂多酸等;对反应工艺如比较成熟的釜式反应器工艺、固定床工艺、液固循环流化床工艺、催化蒸馏以及悬浮床催化蒸馏工艺等,均有大量成果报道。 目前,LAB的工业生产还面临着一系列的挑战。如:高2-苯基异构体含量的产品市场需求旺盛而反应的区域选择性却难以控制;多烷基化副产物仍不可避免;水份在反应系统中的积累导致催化剂失活,严重地影响反应的持续稳定进行,等。 离子液体作为新的、环境友好的催化剂和溶剂,在化学工业中具有广阔的应用前景。 氯铝酸盐室温离子液体催化苯与十二烯烷基化反应的主要特点可以归纳如下: （1）低温活性高,在与反应混合物充分混合的条件下烯烃便可以迅速、完全转化。换句话说,宏观反应速率在很大程度上由反应物的相际传递控制。 （2）2-苯基异构体（其生物降解能力最强,易降解而不长期污染水体）的选择性明显高于传统催化剂。 （3）离子液体与反应混合物几乎不互溶且密度差较大,这有助于催化剂与产物流的分离并降低催化剂的流失。因此,使催化剂与反应混合物高效混合以增大相界面积和强化相际传质,以及使有机相与离子液体高效、快速分离,对
论文目录:
摘要
ABSTRACT
目录
前言
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 反应化学
1.3 催化剂研究
1.4 反应技术进展
1.4.1 三氯化铝工艺
1.4.2 HF工艺
1.4.3 固定床工艺
1.4.4 催化蒸馏(CD)工艺
1.4.5 液固循环流化床反应器(LSCFBR)
1.4.6 悬浮床催化蒸馏(SCD)
1.5 离子液体
1.6 离子液体的结构
1.6.1 组成离子液体的阳离子
1.6.2 组成离子液体的阴离子
1.7 离子液体的合成方法
1.7.1 一步合成法
1.7.2 两步合成法
1.7.3 微波合成法
1.7.4 新型氨基酸类手性离子液体的制备
1.8 离子液体的物理化学性质
1.8.1 极性
1.8.2 熔点
1.8.3 热化学稳定性
1.8.4 溶解性
1.8.5 粘度
1.8.6 表面张力
1.8.7 电导率和电位窗
1.8.8 离子液体的酸、碱性质
1.9 离子液体的再生问题
1.10 氯铝酸盐室温离子液体的应用
1.11 其它酸性离子液体
1.12 本论文的研究内容
本章参考文献
第二章 [BMIM][AlCl_4]离子液体的合成及重要性质
2.1 [BMIM][AlCl_4]离子液体的合成
2.1.1 烷基取代咪唑卤盐的合成与表征方法
2.1.2 [BMIM][AlCl_4]离子液体的合成
2.1.3 合成BMIC的后处理方法
2.1.4 AlCl_3纯度对所合成[BMIM][AlCl_4]的影响
2.2 几种重要物性的测定
2.2.1 与苯的互溶情况
2.2.2 界面张力测定
2.2.3 酸性测定
本章参考文献
第三章 离子液体催化苯与1-十二烯烷基化反应性能
3.1 催化反应网络
3.1.1 实验装置及组成分析方法
3.1.2 反应温度对反应性能的影响
3.1.3 离子液体添加量对产物分布的影响
3.1.4 烷基苯产物异构化可能性的实验验证
3.1.5 关于反应网络的推测
3.1.6 小结
3.2 间歇操作条件的催化反应性能
3.2.1 实验因素与水平
3.2.2 正交实验与结果
3.2.3 小结
3.3 连续操作条件下的催化反应性能
3.3.1 连续流动搅拌反应装置
3.3.2 搅拌性能试验
3.3.3 反应性能实验
3.3.4 小结
本章参考文献
第四章 负载离子液体及其催化烷基化的反应性能
4.1 引言
4.2 负载[BMIM][AlCl_4]的制备
4.2.1 载体
4.2.2 一步负载法
4.2.3 两步负载法
4.3 间歇条件下负载[BMIM][AlCl_4]的烷基化反应性能
4.3.1 性能评价实验与分析方法
4.3.2 载体孔径对一步法负载离子液体催化剂反应性能的影响
4.3.3 负载量对一步法负载离子液体催化剂反应性能的影响
4.3.4 反应温度对一步法负载离子液体催化剂反应性能的影响
4.3.5 两步法负载离子液体催化剂的反应性能
4.4 负载离子液体催化剂的表征
4.4.1 BET比表面积的测定
4.4.2 ~(27)Al MAS NMR测定
4.5 小结
本章参考文献
第五章 强制混合-反应-分离-再循环实验装置
5.1 离子液体催化烷基化反应-分离技术进展
5.1.1 BP公司烷基化反应器中试技术
5.1.2 丁烯与异丁烷烷基化反应技术
5.1.3 丁烯二聚的双液相工艺
5.2 强制混合-反应-分离-再循环实验装置
5.2.1 实验装置设计的基本思想
5.2.2 静态混合器
5.2.3 液-液沉降相分离器
5.2.4 离子液体收集器
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 静态混合反应器中的混合
5.3.2 沉降分离器中液-液的连续分离
5.3.3 连续循环
5.3.4 间歇操作条件下苯与1-十二烯烷基化反应
5.3.5 连续操作条件下苯与1-十二烯烷基化反应
5.3.6 沿反应管不同位置侧线连续进料的实验结果
5.3.7 互溶问题与后续分离
5.4 小结
本章参考文献
第六章 离子液体原位补铝的应用实验
6.1 离子液体原位补铝的化学依据
6.2 原位补铝实验流程
6.3 补铝实验
6.3.1 离子液体的合成、加注
6.3.2 装填铝丝、注苯
6.3.3 补铝实验
6.3.4 离子液体催化剂活性的测试
6.4 ICP-AES检测结果
6.5 实验过程中观察到的一些重要实验现象
6.6 小结
本章参考文献
第七章 离子液体催化的苯与工业烯烃烷基化反应工艺
7.1 实验材料、装置与分析方法
7.1.1 实验材料
7.1.2 工业烯烃原料精制
7.1.3 小瓶间歇反应装置
7.1.4 小型连续反应工艺实验
7.1.5 分析方法
7.2 工业烯烃原料的分析
7.3 工业烯烃原料中杂质的影响及精制方法
7.3.1 脱除双烯
7.3.2 脱水
7.3.3 芳烃的影响
7.3.4 工业烯烃原料的精制
7.4 离子液体催化苯与工业烯烃烷基化的反应性能
7.4.1 小瓶间歇反应实验
7.4.2 小型连续化装置采用工业原料的工艺实验
7.4.3 产物流中铝含量的检测
7.4.4 产物流中N含量的元素分析检测
7.4.5 离子液体催化剂的性能稳定性
7.5 小结
本章参考文献
第八章 结论
致谢
附录
发布时间: 2005-09-26
参考文献
- [1].咪唑离子液体催化的若干化学反应的理论研究[D]. 靖亚茹.山东大学2018
- [2].离子液体催化固定二氧化碳制备精细化学品[D]. 王滨燊.华东师范大学2016
- [3].过渡金属和离子液体催化的若干化学反应的理论研究[D]. 李婧婧.山东大学2016
- [4].功能化离子液体催化生物质高效转化研究[D]. 蔡镇平.华南理工大学2016
- [5].离子液体催化碳水化合物水解制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 曲永水.北京化工大学2012
- [6].离子液体催化恶唑烷酮/噻唑啉酮类化合物绿色合成方法的研究[D]. Elnazeer H.M.Elageed（叶朗）.华东师范大学2016
- [7].酸性离子液体催化加成及串联反应研究[D]. 郭辉.浙江大学2011
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- [9].铼（钼）离子液体催化降解纤维素研究[D]. 王景芸.中国石油大学(华东)2015
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相关论文
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- [2].离子液体在酸催化有机反应和手性分子筛合成中的应用研究[D]. 吴海虹.华东师范大学2004
- [3].离子液体的结构及其相互作用研究[D]. 王勇.浙江大学2007