有机硅单体合成流化床的多相流模拟与流化特性研究

论文摘要

有机硅作为一种新型化工材料在国民经济中发挥着不可替代的重要作用。鉴于国内有机硅产品的需求量日益增加,国内的各个生产厂家都在着手进行流化床合成工艺的改进和放大,迫切需要对流化床工艺进行深入的研究。目前,有机硅单体合成流化床存在取热不均和进气不均两大难题,且一直以来忽略了对宽筛分流化特性的研究,本文所作的主要研究工作如下:（1）在对现有流化床反应器内部换热结构及气体分布器进行系统分析的基础上,提出了一种适用于强放热过程的新型流化床反应器的设计思路,构思设计了指管束二级盘式导热油均布器、双锥导流式进气分布器、破泡与减少颗粒团聚的内构件。为使反应器带出的粉尘及时回床,构思设计出了催化剂直接回床技术,包括在反应器顶部设置扩大段,在一级旋风分离器下部设置气体反射器,在反应器外设置料腿向反应器底部浓相段直接回料,优化了工艺与设备结构。（2）应用颗粒动力学理论,考虑了气体与颗粒、颗粒组分以及组份内颗粒间的相互作用,建立了有机硅流化床内气固流动的计算模型。对于由N相颗粒组分组成的宽筛分物料,假设各颗粒组分为独立的连续相,各颗粒组分由相应的粒径、密度和弹性恢复系数、体积分数等参数表示,重点从颗粒相间的能量传递和耗散以及气固相间作用考虑模型的封闭。（3）采用先进的CFD模拟软件FLUENT,运用欧拉-欧拉气固多相流模型和PC-SIMPLE算法,模拟了带底锥结构的流化床内不同粒级硅粉颗粒在不同操作件下的气固流化特性,分析了气泡生成、长大和破裂的过程,研究了床内气固两相流动特性和颗粒分层机理。为优化有机硅单体合成流化床反应器的操作条件提供了依据。（4）对单一粒级的硅粉颗粒流化特性的研究表明:拟合出的压力脉动标准方差与气速的关系与理论值吻合较好,说明模拟能够较好的反映出不同粒径硅粉颗粒体系的流化特性;对宽筛分颗粒体系的研究表明:随着床内颗粒流化过程的进行,粒径较大的颗粒不容易流化,会聚集在流化床底部,粒径较小的颗粒容易流化,主要聚集在流化床上部。在床内逐渐形成颗粒的分层;通过对不同体系的压力脉动功率谱研究发现,较宽筛分硅粉颗粒因细颗粒硅粉的加入而具备部分Geldalt-A类颗粒的流化特性,这说明细颗粒的加入可明显改变硅粉颗粒的流化特性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 1 文献综述
• 1.1 有机硅产品的应用
• 1.2 有机硅单体的合成
• 1.2.1 直接法的反应特点
• 1.2.2 直接法有机硅单体合成的反应机理
• 1.2.3 直接法合成有机硅单体的反应动力学
• 1.3 国内外有机硅产业的发展现状
• 1.3.1 有机硅工业态势
• 1.3.2 我国有机硅工业与国外的差距
• 1.4 有机硅单体合成流化床反应器
• 1.4.1 流化床的特点
• 1.4.2 颗粒性质对流化行为的影响
• 1.4.2.1 颗粒的基本物性
• 1.4.2.2 Geldart 的颗粒分类法
• 1.4.3 气泡对流化行为的影响
• 1.4.4 流化床中的压力脉动
• 1.4.4.1 压力脉动形成的原因
• 1.4.4.2 利用压力信号分析流化颗粒特性
• 1.4.5 用于合成有机硅的现有的几种流化床
• 1.5 计算流体力学（CFD）在流化床中的应用
• 1.5.1 计算流体力学（CFD）简介
• 1.5.2 主要研究方法
• 1.5.3 颗粒相动力学模型的研究进展
• 1.6 课题背景及研究内容
• 1.6.1 课题背景
• 1.6.2 研究内容
• 2 均热直流型流化床反应器的开发
• 2.1 有机硅单体合成流化床反应器的技术现状
• 2.1.1 流化床反应器内用于导热油取热的指管结构
• 2.1.2 气体分布器
• 2.2 对现有有机硅单体合成流化床反应器的分析
• 2.2.1 对指管结构的分析
• 2.2.2 对气体分布器结构的分析
• 2.2.3 对催化剂回床情况的分析
• 2.3 新型反应器设计的总体思路
• 2.3.1 指管束二级管盘式导热油均布器
• 2.3.2 破泡与减少颗粒团聚的措施
• 2.3.3 双锥导流式进气分布器
• 2.3.4 直接回床技术
• 2.4 颗粒流化特性对流化床设计的指导作用
• 2.4.1 起始流化速度
• 2.4.2 终端速度
• 2.4.3 流化床高度
• 2.4.3.1 乳相段高度的设计
• 2.4.3.2 沉降分离高度的设计
• 2.4.4 开展颗粒流化特性研究的意义
• 2.5 本章小结
• 3 流化床内气固多相流流动模型的建立与求解
• 3.1 控制方程
• 3.1.1 体积分数
• 3.1.2 质量守恒方程
• 3.1.3 动量守恒方程
• 3.2 本构方程
• 3.2.1 相间交换系数
• 3.2.1.1 气相-固相交换系数
• 3.2.1.2 固相-固相交换系数
• 3.2.2 固体压力
• 3.2.3 径向分布函数
• 3.2.4 固体剪切应力
• 3.2.4.1 碰撞粘度
• 3.2.4.2 动力粘度
• 3.2.4.3 摩擦粘度
• 3.2.5 固体体积粘度
• 3.2.6 颗粒温度
• 3.3 数值模拟方法的选择
• 3.3.1 控制方程的离散
• 3.3.2 求解器的选择
• 3.3.3 离散格式
• 3.3.4 相间压力和速度的求解方法
• 3.4 时间步长的确定
• 3.5 本章小结
• 4 硅粉颗粒流化特性的数值模拟
• 4.1 引言
• 4.2 几何模型的建立与网格划分
• 4.2.1 几何模型的简化
• 4.2.2 网格划分
• 4.3 初始和边界条件的设置
• 4.4 物料性质
• 4.4.1 硅粉的筛分
• 4.4.2 堆积密度
• 4.4.3 硅粉颗粒Geldart 分析
• 4.5 模拟结果分析与讨论
• 4.5.1 单一粒级硅粉颗粒体系
• 4.5.1.1 床内硅粉颗粒瞬时体积分数变化
• 4.5.1.2 床内硅粉颗粒瞬时速度变化
• 4.5.1.3 硅粉颗粒时均体积分数沿床高的变化
• 4.5.1.4 时均颗粒径向和轴向速度的分布
• 4.5.1.5 流化气速对床内硅粉颗粒浓度的影响
• 4.5.1.6 硅粉粒径对对床内颗粒体积分数的影响
• 4.5.1.7 床层压降
• 4.5.1.8 压力脉动分析
• 4.5.1.9 压力信号的功率谱分析
• 4.5.2 较宽筛分硅粉颗粒流化特性
• 4.5.2.1 流化气速对床层空隙率的影响
• 4.5.2.2 平均粒径沿流化床内轴向的分布
• 4.5.2.3 以压力脉动分析最小流化速度
• 4.5.2.4 粒径分布对压力流化特性的影响
• 4.6 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文目录