单钯催化剂制备工艺及组分间相互作用研究

论文摘要

为了满足日益严格的汽车排放标准,对三效催化剂（TWCs）的性能提出了愈加苛刻的要求。在TWCs的改进过程中,寻找最佳的催化剂制备工艺,及进行催化剂组分间相互作用对催化剂性能影响的研究已成为目前研究热点之一。本论文以三效催化剂Pd/Ce0.7Zr0.3O2/Al2O3为研究对象,将获得优越性能催化剂作为研究目标,比较了不同的催化剂制备工艺路线,优化制备条件后获得了最佳路线,进一步研究了TWCs中Pd、Ce0.7Zr0.3O2及Al2O3间相互作用对催化剂性能的影响作用。经研究确立,使用前驱溶液混合方法制备Ce0.7Zr0.3O2-Al2O3复合载体,等体积浸渍Pd溶液,可制备得到热稳定性优良、储氧性能及三效催化转化性能突出的Pd/Ce0.7Zr0.3O2/Al2O3催化剂。使用不同钯负载方式制备Pd/Ce0.7Zr0.3O2可控制组分间相互作用程度。比较五种不同方式获得样品,等体积浸渍法制备催化剂Pd分布于表面具有较多表面活性位,表现出最优的储放氧以及三效催化性能。研究表明,使用前驱溶液混合方法制备的复合载体,Ce0.7Zr0.3O2与Al2O3间存在强相互作用。此强相互作用有利于形成规则大孔的均匀材料并可提高载体热稳定性,抑制高温老化过程中Al2O3相变以及Ce0.7Zr0.3O2分相。同时也能提高材料的Ce3+与氧空位浓度,提高氧迁移速率,增强材料储放氧性能。采用原位红外漫反射、H2吸附等表征手段研究不同载体负载Pd样品,结果显示:Pd-Al2O3相互作用使Pd具有更适合NO与C3H8转化的粒径与形貌,促进C3H8的吸附、N-O键的断裂和N-N键的重组。Pd-Ce0.7Zr0.3O2间相互作用使Pd更倾向于以氧化价态存在,并具有较高分散度以及较小粒径,形成大量的活性位,有利于CO氧化反应发生。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 概述
• 1.1.1 汽车尾气污染
• 1.1.2 汽车尾气排放法规要求
• 1.1.3 汽车尾气净化催化剂
• 1.1.4 汽车尾气中的稀土储氧材料
• 1.2 铈锆固溶体及其研究进展
• 1.2.1 铈锆固溶体储放氧能力
• 1.2.2 高温热稳定性能
• 1.2.3 高储放氧性能
• 1.3 铈锆氧化铝复合氧化物
• 1.4 贵金属在三效催化剂中作用
• 1.5 课题研究目的与选题意义
• 第二章 钯负载工艺优化研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 样品制备
• 2.2.2 样品结构表征
• 2.2.3 样品性能评价
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 不同负载顺序对催化剂热稳定性影响
• 2.3.2 不同负载顺序对催化剂储放氧性能影响
• 2.3.3 不同负载顺序对催化剂三效转化性能影响
• 2.4 小结
• 第三章 单钯催化剂制备工艺及组分间相互作用研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 样品制备
• 3.2.2 样品结构表征
• 3.2.3 样品性能评价
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 催化剂热稳定性比较
• 3.3.2 催化剂储氧性能比较
• 3.3.3 催化剂三效催化性能比较
• 3.4 组分间相互作用研究
• 3.4.1 Pd- Ce0.7Zr0.3O2 与Pd-Al2O3 相互作用影响
• 3.4.2 Ce0.7Zr0.3O2-Al2O3 相互作用影响
• 3.5 小结
• 第四章 结论
• 第五章 展望
• 参考文献
• 发表论文及科研情况
• 致谢