阳极负载新型复合电解质中温固体氧化物燃料电池的研制及其性能研究

论文题目: 阳极负载新型复合电解质中温固体氧化物燃料电池的研制及其性能研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 化学工程

作者: 毕忠合

导师: 衣宝廉,程谟杰

关键词: 固体氧化物燃料电池,复合电解质,混合导体阴极

文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）

发表年度: 2005

论文摘要: 阳极负载电解质薄膜电池是近年来中温固体氧化物燃料电池（IT-SOFC）研究的热点之一。本文研究发现La0.45Ce0.55O1.775 （ LDC ）与La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O2.85（LSGM）有良好的化学相容性,可用作复合中温电解质。首次制备了阳极负载LDC-LSGM双层电解质型电池,其中LDC 层隔绝了NiO 与LSGM 的高温反应,LSGM 阻隔了LDC 的电子电导。电池以La0.6Sr0.4CoO3（LSC）为阴极时,因LSC 中Co 元素的高温扩散导致LSGM电解质的电导率和氧离子传递系数变化,LSGM 层的厚度影响电池的开路电压。当LSGM层厚度大于50 μm时,开路电压受Co元素扩散影响减弱,800oC时达到1.0 V以上。LDC 层厚度增加不能提高开路电压。在800℃的电池中,LDC 的电导率约为0.117 S/cm;LSGM 的电导率与厚度有关,小于50 μm时约为1.9 S/cm,100 200 μm之间时约为0.22 S/cm。LSGM 层的厚度为75 μm的双层电解质电池获得较为理想的开路电压和最大功率密度。考察了高混合导体LSC 和LDC 构成的复合阴极性能,发现LDC 抑制了LSC 的烧结,增大了三相反应界面,降低了极化电阻。同时,LDC 还抑制了阴极的Co向LSGM扩散。LDC 含量为50 wt. % 的复合阴极的极化电阻最小。采用Sm0.5Sr0.5CoO3（SSC）为阴极可以实现开路电压在112 h内基本稳定在1.045 V。本论文还考察了直接甲醇在Gd0.1Ce0.9O1.95（GDC）+Ni阳极上的性能。研究发现溶液中甲醇的体积比大于70%时,反应受热力学平衡控制而使阳极积炭,电池大电流工作有利于抑制积炭。

论文目录:

第一章文献综述

1.1 固体氧化物燃料电池的特点及工作原理

1.2 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)

1.2.1 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)的国内外研究与开发现状

1.3 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)关键材料

1.3.1 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)氧离子导体电解质材料

1.3.1.1 萤石结构电解质材料

1.3.1.2 钙钛矿结构电解质材料

1.3.2 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)质子导体电解质材料

1.3.3 中温固体氧化物燃料电池阳极材料

1.3.3.1 金属-电解质复合陶瓷材料

1.3.3.2 钙钛矿型阳极材料

1.3.4 中温固体氧化物燃料电池阴极材料

1.3.4.1 掺杂的LnMnO_3 类阴极材料

1.3.4.2 掺杂的LnCoO_3 类阴极材料

1.3.5 中温固体氧化物燃料电池双极连接体材料

1.3.6 中温固体氧化物燃料电池密封材料

1.4 阳极-电解质-阴极三合一的制备及结构设计

1.4.1 电极负载的薄膜电解质制备技术

1.4.1.1 浸渍法制备电极负载薄膜电池

1.4.2 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)三合一结构设计与优化

1.4.2.1 复合电极及功能梯度的多层电极

1.4.2.2 中间层(buffer layer or interlayer)在IT-SOFC 中的应用

1.4.2.3 多层复合电解质的研究

1.5 文献小结

1.6 本论文的工作思路

参考文献

第二章实验部分

2.1 实验仪器与设备

2.2 化学试剂

2.3 电解质、电极粉末材料的制备过程

2.4 电解质、电极粉末材料的表征方法

2.5 电极-电解质膜三合一组件结构的表征方法

2.6 电极活性、电极过程及电极反应动力学的研究方法

2.7 实验装置与实验设计

第三章阳极负载新型复合电解质中温固体氧化物燃料电池的研制及性能研究

3.1 引言

3.2 电解质粉末的粒径及相结构表征

3.3 阳极负载新型复合电解质薄膜电池的研制与性能研究

3.3.1 电池的制备及复合电解质间的化学相容性研究

3.3.2 阳极负载不同复合电解质薄膜电池性能研究

3.4 电解质厚度对阳极负载LDC/LSGM 复合电解质薄膜电池性能的影响

3.4.1 不同电解质厚度电池的制备及结构

3.4.2 LDC 层厚度对电池性能的影响

3.4.3 LSGM 层厚度对电池性能的影响

3.5 阳极负载LDC-LSGM-LDC 三层复合电解质电池的制备和性能研究.

3.5.1 阳极负载LDC-LSGM-LDC 三层复合电解质电池的制备

3.5.2 阳极负载LDC-LSGM-LDC 三层复合电解质电池的性能研究

3.6 阳极负载新型复合电解质电池的稳定性研究

3.6.1 阳极负载LDC-LSGM 双层电解质电池的稳定性

3.6.2 阳极负载LDC-LSGM-LDC 三层复合电解质电池的稳定性

3.7 以Sm_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3(SSC)为阴极的双层电解质电池的性能研究

3.7.1 SSC 阴极粉末材料的合成及制备

3.7.2 SSC 阴极电池的性能

3.7.3 SSC 阴极电池稳定性测定

3.8 小结

参考文献

第四章 LDC 掺杂对LSC-LDC 复合阴极微观结构及性能的影响

4.1 引言

4.2 La_(0.45)Ce_(0.55)O_2(LDC)-La_(0.6)Sr_(0.4)CoO_3(LSC)复合阴极制备

4.2.1 La_(0.65)Sr_(0.4)CoO_3(LSC)粉末的合成及表征

4.2.2 LSC-LDC 复合阴极与参比电极的制备

4.2.3 LSC-LDC 复合阴极电池的接线和测试

4.3 LSC 阴极在薄膜电池上的氧电化学还原过程研究

4.3.1 750℃ 时单电池阴极、阳极和总的交流阻抗谱图

4.3.2 LSC 阴极不同条件下的交流阻抗谱图

4.3.3 LSC 阴极的电极过程解析

4.4 LDC 的掺入对LSC-LDC 复合阴极的微观结构及性能的影响

4.4.1 LDC 的掺入对LSC-LDC 复合阴极微观结构的影响

4.4.2 LDC 的掺入对LSC-LDC 复合阴极性能的影响

4.5 LDC 的掺入对电极电化学反应过程的影响

4.5.1 800℃ 操作时LDC 的掺入对阴极电化学反应过程的影响

4.5.2 650℃ 操作时LDC 的掺入对电极电化学反应过程的影响

4.6 LDC 的掺入对LSC-LDC 复合阴极中钴元素向电解质迁移的影响

4.7 LDC 的掺入对单电池性能的影响

4.8 阴极焙烧温度对阴极过程及电池性能的影响

4.8.1 阴极焙烧温度对阴极过程及性能的影响

4.8.2 阴极焙烧温度对钴元素迁移的影响

4.8.3 阴极焙烧温度对电池性能的影响

4.9 小结

参考文献

第五章直接甲醇中温固体氧化物燃料电池的研究

5.1 引言

5.2 直接甲醇中温固体氧化物燃料电池的性能研究

5.2.1 实验

5.2.2 甲醇为燃料时中温固体氧化物燃料电池的性能

5.2.3 甲醇为燃料时中温固体氧化物燃料电池的交流阻抗研究

5.3 甲醇-水溶液为燃料的中温固体氧化物燃料电池性能研究

5.3.1 实验

5.3.1.1 电池的制备及电性能测试

5.3.1.2 阳极尾气组成的分析

5.3.2 甲醇-水溶液为燃料的中温固体氧化物燃料电池的电性能

5.3.3 开路电压下燃料中水含量对电池阳极尾气组成的影响

5.3.4 放电电流密度对电池阳极尾气组成的影响

5.4 甲醇-水溶液为燃料时电池的稳定性研究

5.5 小结

参考文献

第六章结论

作者简介及发表文章目录

致谢

发布时间: 2005-10-15

参考文献

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