过渡金属掺杂CeO2催化去除C3H6和CO的研究

论文摘要

汽车行驶过程中,尤其是冷启动阶段,排放大量的CO,HC等气体污染物。解决冷启动排气问题可以从降低催化剂起燃温度、缩短起燃时间和运用污染物捕集—转化技术3个方向入手。本文即针对冷启动阶段汽车尾气中的C3H6和CO,研究过渡金属掺杂CeO2的催化活性,试图得到具有低起燃温度的高效催化剂。本研究通过共沉淀法、浸渍法制备了不同元素配比的一系列催化剂,通过比表面积及孔径分布、X射线衍射、氢气程序升温还原和激光拉曼光谱分析对制备的催化剂进行了表征,然后采用气相色谱测定在程序升温情况下C3H6和CO的浓度,进而评价催化剂的活性。XRD结果发现复合氧化物催化剂主要显示CeO2的萤石立方相结构,过渡金属氧化物以高分散形态存在或进入CeO2晶格形成了固溶体。H2-TPR结果表明,Mn0.8Co0.2Ce1中锰、钴之间的相互作用使得催化剂更容易被还原。共沉淀法制备的催化剂,CeO2中添加过渡金属铜、钴、锰后,都明显改善了物化性质,如减少孔径,增加比表面积和孔容。考察了过渡金属氧化物对C3H6和CO的催化氧化,活性Co3O4>MnOx>CuO。复合氧化物通常比单一金属氧化物的活性及稳定性要好,所以后面进行了过渡金属掺杂CeO2的研究。研究铜铈锆系列催化剂中不同元素配比对氧化性能的影响,发现在CuxCZ（x=0.6,1,1.5）系列中,x=1时比表面积和孔容最大,活性也最好。在此基础上,用Co部分替代Cu,制得Cu1-xCoxCZ催化剂,结果随着Co含量逐渐增加,对C3H6的活性逐渐提高,对CO的活性却越来越差。考察了锰铈,锰钴铈催化剂的氧化活性。发现在MnxCe1（x=0.33,1,3）系列中,x=1时活性最好。Mn1-xCoxCe1（x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1）系列催化剂,Mn0.8Co0.2Ce1氧化活性最好,对C3H6的T50和T90分别为211℃和260℃;对CO的T50和T90分别为128℃和170℃。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题背景与研究意义
• 1.2 国内外相关技术发展现状
• 1.2.1 汽油车冷启动排气后处理技术
• s 的催化燃烧'>1.2.2 VOC_s的催化燃烧
• 1.2.3 CO 的催化氧化
• 1.3 本文主要研究内容
• 第2章 催化剂的制备、表征及实验装置
• 2.1 引言
• 2.2 所用反应气体、化学药剂和仪器设备
• 2.3 催化剂的制备
• 2.3.1 共沉淀法制备铜钴铈锆
• 2.3.2 浸渍法制备铜钴铈锆
• 2.3.3 共沉淀法制备锰钴铈
• 2.4 催化剂的表征
• 2.4.1 比表面积和孔径分布
• 2.4.2 X 射线衍射
• 2.4.3 氢气程序升温还原
• 2.4.4 激光拉曼光谱分析
• 2.5 催化剂的活性评价
• 2.6 本章小结
• 第3章 共沉淀法制备铜钴铈锆的活性研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验结果与讨论
• 3H₆ 的催化活性'>3.2.1 金属氧化物对C₃H₆的催化活性
• 3.2.2 金属氧化物对CO 的催化活性
• 3H₆ 的催化活性'>3.2.3 铜铈锆对 C₃H₆的催化活性
• 3.2.4 铜铈锆对CO 的催化活性
• 3H₆ 的催化活性'>3.2.5 铜钴铈锆对C₃H₆的催化活性
• 3.2.6 铜钴铈锆对CO 的催化活性
• 3.3 本章小结
• 第4章 浸渍法制备铜钴铈锆的活性研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验结果与讨论
• 3H₆ 的催化活性'>4.2.1 铜铈锆对C₃H₆的催化活性
• 4.2.2 铜铈锆对CO 的催化活性
• 3H₆ 的催化活性'>4.2.3 铜钴铈锆对C₃H₆的催化活性
• 4.2.4 铜钴铈锆对CO 的催化活性
• 4.3 本章小结
• 第5章 共沉淀法制备锰钴铈的活性研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验结果与讨论
• 3H₆ 的催化活性'>5.2.1 锰铈对C₃H₆的催化活性
• 5.2.2 锰铈对CO 的催化活性
• 3H₆ 的催化活性'>5.2.3 锰钴铈对C₃H₆的催化活性
• 5.2.4 锰钴铈对CO 的催化活性
• 5.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢