论文题目: 质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 工业催化
作者: 朱科
导师: 张继炎,陈延禧
关键词: 质子交换膜燃料电池,电催化剂,反胶束法,膜电极,电化学阻抗谱
文献来源: 天津大学
发表年度: 2005
论文摘要: 质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高效和洁净等突出优点,是最有发展前途的一种电池,可广泛用于移动电源和便携式电源。目前普遍采用的Pt/C电催化剂以及膜电极(MEA),作为PEMFC的关键材料与技术,其价格昂贵且性能有限,成为制约PEMFC实现产业化和商业化的主要因素,所以对PEMFC电催化剂以及膜电极的研究,具有重要的实用价值和理论意义。本文提出和研究了制备Pt/C电催化剂的一种新型反胶束法。由于采用更为科学的工艺路线,可以制得粒径细小、分布均匀、结晶度较低和电催化活性更高的Pt晶粒,而且与原工艺相比,所制备的Pt/C电催化剂的实用性能显著提高。采用多种先进的测试方法,对反胶束体系的形成、Pt/C电催化剂的制备以及表征进行了全面的研究和优化。重点考察和研究了该方法的关键技术和影响因素,包括表面活性剂的种类、水与表面活性剂的摩尔比、表面活性剂的浓度、H2PtCl6水溶液的浓度、还原反应方式等对所制备的Pt/C电催化剂的物理化学性能以及电化学性能的影响。将采用新型反胶束法制备的Pt/C电催化剂,与代表世界先进水平的JohnsonMatthey公司商品化的催化剂进行了全面的性能对比,结果表明自制催化剂具有较高含量的Pt(111)晶面、较大的孔体积、比表面积和孔直径,在电催化活性与MEA工作性能方面,均与进口催化剂接近。采用新型反胶束法,通过改变水与表面活性剂的摩尔比以及表面活性剂的浓度,实现了对Pt/C电催化剂中Pt晶粒粒径的有效调控(3-8nm)。研究了Pt/C电催化剂中Pt晶粒的粒径对其电催化性能的影响,结果表明:作为阴极氧还原反应(ORR)电催化剂时,随着Pt晶粒粒径的降低,电催化活性和MEA的工作性能逐渐提高;而作为阳极电催化剂时,其粒径对电催化活性和MEA工作性能的影响甚小。揭示了Pt晶粒粒径效应的可能作用机理,研究发现,随着Pt/C电催化剂中Pt晶粒粒径的减小,其相对结晶度逐渐降低,晶体表面缺陷增多,同时ORR峰电流增大,峰电位正移,Pt的电化学比表面积增大,导致电化学反应电阻减小,电催化活性提高。在控制Pt晶粒粒径的条件下,研究了Pt/C电催化剂中Pt的含量对其电催化性能以及MEA工作性能的影响,研究发现,当Pt含量为30%时,Pt/C电催化剂具有较大的电化学比表面积,所制备的MEA也具有较高的工作性能。采用电化学阻抗谱(EIS)研究了PEMFC膜电极的一些运行条件对其工作性
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中文摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 燃料电池概述
1.1.1 燃料电池的特征
1.1.2 燃料电池的优点
1.1.3 燃料电池的分类
1.1.4 燃料电池的研发历史与现状
1.2 质子交换膜燃料电池概述
1.2.1 质子交换膜燃料电池的工作原理
1.2.2 质子交换膜燃料电池的系统组成
1.2.2.1 质子交换膜燃料电池的组成部分
1.2.2.2 质子交换膜燃料电池的关键材料
1.2.2.3 质子交换膜燃料电池的关键技术
1.2.3 质子交换膜燃料电池电催化剂
1.2.3.1 电催化剂概述
1.2.3.2 对电催化剂的要求
1.2.3.3 质子交换膜燃料电池电催化剂的种类
1.2.3.4 质子交换膜燃料电池电催化剂的制备工艺
1.3 纳米材料与纳米粒子催化剂制备方法概述
1.3.1 纳米粒子及纳米粒子催化剂
1.3.2 纳米粒子催化剂的制备方法
1.4 反胶束法制备纳米粒子催化剂
1.4.1 反胶束形成机理
1.4.2 反胶束法制备纳米催化剂的反应方式
1.4.3 反胶束法制备纳米催化剂的关键技术与影响因素
1.5 本文选题意义及研究内容
第二章 实验部分
2.1 试剂及仪器
2.2 Pt/C 电催化剂的制备方法
2.3 Pt/C 电催化剂的表征方法
2.3.1 原子吸收光谱
2.3.2 透射电子显微镜
2.3.3 X-射线衍射
2.3.4 比表面及孔分布测试
2.3.5 X-射线光电子能谱
2.3.6 循环伏安法
2.4 膜电极制备及工作性能的测试方法
2.4.1 膜电极制备的方法
2.4.2 膜电极工作性能的测试方法
2.4.3 电化学阻抗谱测试
第三章 反胶束法制备 Pt/C 电催化剂的研究
3.1 引言
3.2 反胶束体系的形成
3.3 反胶束体系的表征
3.3.1 电导率测试
3.3.2 动态光散射测试
3.4 反胶束法制备Pt/C 电催化剂的关键技术与影响因素
3.4.1 制备Pt/C电催化剂的新型反胶束法的提出和研究
3.4.2 影响新型反胶束法制备Pt/C 电催化剂的重要因素
3.4.2.1 表面活性剂种类的影响
3.4.2.2 水与表面活性剂摩尔比的影响
3.4.2.3 表面活性剂浓度的影响
3.4.2.4 H_2PtCl_6溶液浓度的影响
3.4.2.5 还原反应方式的影响
3.5 自制Pt/C 电催化剂与国外商品催化剂的性能对比
3.6 本章结论
第四章 Pt/C 电催化剂 Pt 粒径的调控及影响
4.1 引言
4.2 Pt 粒径调控的研究
4.3 膜电极工作性能的测试和研究
4.3.1 阴极催化剂的影响
4.3.2 阳极催化剂的影响
4.4 Pt 粒径效应的机理研究
4.4.1 X-射线衍射研究
4.4.2 循环伏安法研究
4.4.3 电化学阻抗谱研究
4.5 本章结论
第五章 电催化剂中 Pt 含量的影响及优化
5.1 引言
5.2 结果与讨论
5.2.1 原子吸收光谱测试
5.2.2 透射电子显微镜测试
5.2.3 循环伏安法测试
5.2.4 膜电极工作性能测试
5.3 本章结论
第六章 PEMFC 膜电极的电化学阻抗谱研究
6.1 引言
6.2 结果与讨论
6.2.1 膜电极的数学模型和等效电路
6.2.2 电池温度的影响
6.2.3 反应气体压力的影响
6.2.4 电池工作电压的影响
6.3 本章结论
第七章 PEMFC 膜电极活化机理的研究
7.1 引言
7.2 膜电极的活化工艺
7.3 膜电极活化机理的研究
7.3.1 膜电极电化学阻抗谱的研究
7.3.2 电催化剂的X-射线衍射研究
7.3.3 电催化剂的X-射线光电子能谱研究
7.4 本章结论
第八章 全文结论
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
附录 名称及符号说明
致谢
发布时间: 2006-05-24
参考文献
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