改性负载型纳米TiO2降解染色废水的研究

论文摘要

近年来,环境问题成为世界的一个焦点问题,我国环保工作也进入一个新的时期,“清洁生产”观念深入人心。“清洁生产”是对产品及其生产过程实施综合污染预防的一项战略措施,它以节约能源、减少物耗和促进废物最小化为原则,从生产自身中解决环境问题。对印染行业来说,清洁生产总体可划分为工艺最优化、废物最少化、废物无害化三个步骤。印染加工中的染色废水色度高、含有机物量大、COD值也比较高,属于高浓度的印染废水。染色废水量大,如果能对这部分的废水进行处理,则可以大幅度降低染整加工用水对环境的污染,是实现染整加工中清洁生产的有效途径。要降低染色废水对环境的污染,主要是降低其色度和COD值。TiO2光催化剂以其深度氧化的能力,在处理染色废水的过程中,可有效地降解有机物,以达到降低色度和COD值的目的。本论文研究了通过采用过渡金属离子掺杂和常压低温等离子体两种方法对负载型纳米TiO2薄膜进行了表面改性。探讨了影响溶胶一凝胶法制备负载型纳米TiO2薄膜的质量的几个重要因素,进行了过渡金属离子掺杂和常压低温等离子体表面改性对TiO2光催化剂的实际应用效果比较,测定了光催化反应后染色废水的脱色率和COD降解率。运用FE-SEM、XRD、XPS、UV-VIS等技术研究了压低温等离子体表面改性纳米TiO2薄膜的表面特征,并分析了纳米TiO2薄膜经过渡金属离子掺杂和常压低温等离子体处理后光催化活性增强的原因。比较了两种表面改性方法的优缺点。实验结果表明,在溶胶的制备过程中,水的加入量、加入的酸和溶剂的种类,以及制备光催化剂薄膜过程中的涂敷次数和煅烧温度均对制得的纳米TiO2薄膜的质量有一定的影响。纳米TiO2薄膜经过渡金属离子掺杂和常压低温等离子体表面处理后,其光催化活性都有不同程度的增强。其中,过渡金属离子(Fe3+、Sn4+)的掺杂存在一个最佳的掺杂浓度,Fe3+和Sn4+分别为2.00%和3.00%;经过常压低温等离子体处理后的纳米TiO2薄膜厚度约为1μm,TiO2颗粒分布均匀,平均粒径为20.5nm,基本为锐钛矿型,并且薄膜光响应范围有向可见光区域移动的趋势。两种改性方法制得的TiO2光催化剂薄膜在使用过程中均有能耗低、无选择性矿化、降解完全,并且价廉、无二次污染、可长期重复使用等优点,而低温常压等离子体改性的方法在制备和使用的过程中工艺简单易行,可连续操作,不用在制备和使用过程中加入含有重金属及其化合物的添加剂,而且能吸收波长更大的光进行光催化反应,提高光源的利用率,降低对光源的要求。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 序言
• 1.1 前言
• 1.2 印染废水来源、特点、水量及水质
• 1.2.1 印染废水来源
• 1.2.2 印染废水的特点
• 1.2.3 印染废水的水量及水质
• 1.3 印染废水的处理方法
• 1.3.1 印染废水处理的物理方法
• 1.3.2 印染废水处理的物理化学方法
• 1.3.3 印染废水处理的化学方法
• 1.3.4 印染废水处理的生物方法
• 1.3.5 印染废水处理方法的比较
• 2光催化反应及其改性技术在废水处理中的应用'>1.4 纳米TiO₂光催化反应及其改性技术在废水处理中的应用
• 1.4.1 光催化处理卤代有机化合物
• 1.4.2 光催化处理染料
• 1.4.3 光催化处理表面活性剂
• 1.5 本课题主要工作
• 2 基本理论
• 2.1 溶胶—凝胶法制备纳米二氧化钛原理
• 2.1.1 溶胶—凝胶法化学反应机理
• 2.1.2 溶胶—凝胶法制备纳米二氧化钛原理
• 2氧化钛的光催化机理'>2.2 纳米TiO₂氧化钛的光催化机理
• 3 实验部分
• 3.1 实验材料
• 3.2 实验药品与仪器
• 3.2.1 实验药品
• 3.2.2 实验仪器
• 3.3 实验方法
• 2薄膜的制备'>3.3.1 纳米TiO₂薄膜的制备
• 3.3.2 光催化降解染料废水
• 3.3.3 降解后染料废水吸光度的测定
• 3.3.4 降解后染料废水COD的测定
• 3.3.5 降解染料废水效果的计算
• 3.4 实验整体流程
• 3.5 表征方法
• 4 结果与讨论
• 2薄膜的制备'>4.1 负载型纳米TiO₂薄膜的制备
• 2溶胶的制备对纳米TiO₂薄膜质量的影响'>4.1.1 TiO₂溶胶的制备对纳米TiO₂薄膜质量的影响
• 2光催化剂含量的影响'>4.1.2 涂敷次数对载体上TiO₂光催化剂含量的影响
• 2薄膜质量的影响'>4.1.3 煅烧温度对纳米TiO₂薄膜质量的影响
• 2薄膜的光催化性能'>4.2 纳米TiO₂薄膜的光催化性能
• 2薄膜的光催化性能'>4.3 过渡金属离子掺杂改性纳米TiO₂薄膜的光催化性能
• 3+掺杂纳米TiO₂薄膜的光催化性能'>4.3.1 Fe³⁺掺杂纳米TiO₂薄膜的光催化性能
• 4+掺杂纳米TiO₂薄膜的光催化性能'>4.3.2 Sn⁴⁺掺杂纳米TiO₂薄膜的光催化性能
• 2薄膜的光催化性能'>4.4 低温常压等离子体表面改性TiO₂薄膜的光催化性能
• 2薄膜光催化性能的影响'>4.4.1 等离子体处理时间对TiO₂薄膜光催化性能的影响
• 2光催化薄膜的表征'>4.4.2 经过等离子体处理后TiO₂光催化薄膜的表征
• 2光催化薄膜的光催化性能'>4.4.3 经过等离子体处理后TiO₂光催化薄膜的光催化性能
• 4.5 两种改性方法的比较
• 5 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的论文