MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用

论文题目: MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用

论文类型: 博士论文

论文专业: 物理化学

作者: 王东阳

导师: 吴通好,阚秋斌

关键词: 甲烷无氧芳构化,孔道结构,纳米材料

文献来源: 吉林大学

发表年度: 2005

论文摘要: 采用动态水热合成法制备了MCM-49、MCM-56 和MCM-22 层状分子筛,分子筛的晶体为规则的纳米级单晶,合成方法具有较好的重复性。以纳米分子筛为载体制备了甲烷无氧芳构化催化剂,考察了催化剂的反应性能,对制备条件和反应条件进行了优化。在Mo 担载量为6~8%,反应温度973~993K,空速为1200~1800mL/g·h~1800mL/g·h 时,甲烷转化率达11~13%,苯选择性85~90%,具有良好的稳定性,性能已超过Mo/HZSM-5 体系,是目前最好的无氧芳构化催化剂之一。载体的Zn、Ce 离子改性对提高催化剂稳定性有一定作用。考察了甲烷丙烷混和气的芳构化反应,未发现甲烷的受促转化。通过对不同载体芳构化性能的比较,我们认为,指导载体选择的基本原则是:具有一定酸强度和酸量,具有与苯分子动态直径相当、交叉的十元环孔道结构的分子筛是较好的无氧芳构化载体。

论文目录:

第一章 前言

1. 甲烷的化学活化与转化

2. 甲烷无氧芳构化研究的进展

2.1 催化剂的筛选和反应条件的优化

2.1.1 活性组分的筛选

2.1.2 载体的筛选

2.1.3 助剂的添加和载体的改性研究

2.1.4 催化剂预处理对反应的影响

2.1.5 反应条件的优化和改进

2.1.6 Mo/HZSM-5 上的积碳失活研究

2.2 芳构化的理论进展

2.2.1 钼活性物种的状态和分布

2.2.2 反应的活性中心和反应机理

3. MCM-22 族分子筛的合成和催化应用

3.1 MCM-22 族分子筛简介

3.2 MCM-22 族分子筛的结构特征

3.3 MCM-22 族分子筛的合成

4. 选题意义

参考文献

第二章 实验部分

1 主要原料与试剂

2 催化剂的制备

3 催化剂的表征方法

4 催化剂的芳构化活性评价

5 甲烷芳构化产物分布测算

5.1 甲烷总转化率

5.2 反应物消耗甲烷质量的相对比值

5.3 产物选择性

第三章 分子筛载体的合成

1 MCM-49 的动态合成

1.1 MCM-49 分子筛动态合成

1.2 分子筛的XRD 分析

1.3 MCM-49 的TEM 分析

2 MCM-49 分子筛的静态合成研究

2.1 MCM-49 的静态合成方法

2.2 MCM-49 的物相表征

3 MCM -22 分子筛的合成

3.1 MCM-22 分子筛的动态合成

3.2 MCM-22 的XRD 表征

3.3 MCM-22 分子筛TEM 照片

4 MCM-56 层状分子筛的合成

4.1 合成方法

4.2 MCM-56 分子筛的XRD 谱图

4.3 MCM-56 的微观结构

5 分子筛结构的对比

6 小结

参考文献

第四章 Mo/HMCM-49 催化剂上的甲烷无氧芳构化反应研究

1 Mo/MCM-49 催化剂制备和反应条件的优化

1.1 分子筛合成方法对催化性能的影响

1.2 催化剂制备方法的选择

1.3 Mo 含量对Mo/MCM-49 催化性能的影响

1.4 预处理条件的影响

1.5 反应温度对 Mo/MCM-49 催化剂性能的影响

1.6 甲烷空速对Mo/MCM-49 催化性能的影响

2 催化剂稳定性的考察

3 实际天然气的芳构化反应

4 分子筛改性和助剂的作用

5 Mo/HMCM-49 与 Mo/HZSM-5 芳构化性能的比较

6 小结

参考文献

第五章 甲烷丙烷混和体系的芳构化研究

1 催化剂的制备和催化性能评价

2 不同催化剂上的甲烷丙烷混和气体的芳构化反应

2.1 Zn/HMCM-49

2.2 Mo/HMCM-49

2.3 Zn-Cu/HMCM-49 和Zn-Cu/HZSM-5

3 小结

参考文献

第六章 MCM-22、MCM-56 上的芳构化反应及芳构化载体性能的比较

1 Mo/HMCM-22 催化剂的无氧芳构化性能

2 Mo/HMCM-56 催化剂的无氧芳构化性能

3 MCM-49 分子筛等与 ZSM-5 分子筛催化行为的比较

3.1 芳构化性能比较

3.2 几种分子筛的酸性和结构的比较

3.3 分子筛载体的结构差异对芳构化性能的影响

3.3.1 MoO_3担载量

3.3.2 甲烷转化率

3.3.3 产物选择性

3.3.4.催化剂的稳定性

参考文献

结论

作者简历

致谢

摘要

Abstract

发布时间: 2005-08-26

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