稀土改性纳米TiO2制备及光催化还原CO2应用研究

稀土改性纳米TiO2制备及光催化还原CO2应用研究

论文摘要

上转换发光现象在众多领域有着潜在的应用前景,极具开发和应用价值。上转换发光材料的制备及发光机理研究一直是发光材料领域研究的焦点。本论文主要围绕稀土上转换发光材料NaYF4:Er3+和Y203:Er3+,以及两者与Ti02的复合开展研究,主要研究内容和结果如下:首先采用水热合成法制备了上转换发光材料NaYF4:Er3+,研究发现,NaYF4:Er3+发光材料的粒径为80-100nnm,具有5个紫外可见吸收峰,分别位于365nm、377nm、489nm、521nm和653nm;荧光光谱测试结果表明,样品在500nm激发下发射310nm和340nm左右的紫外光;在980nm激发下发射540nm左右的绿光;结合Er3+能级图谱分析可知上述上转换发光均属于双光子过程。为了进一步研究Er3+的上转换发光性能,本文借助共沉淀法制备了上转换发光材料Y203:Er3+,研究发现Y203:Er3+发光材料由粒径为20-30nm的立方相颗粒组成,样品在390nm和500nm激发下均可产生上转换发光现象,390nm激发时发射光位于240nm左右;500nm激发时发射光位于400nm左右。最后,制备了Y203:Er3+/TiO2和NaYF4:Er3+/Ti02两种复合物,分析了Ti02对复合物上转换发光性能的影响。研究了上述两种复合物在可见光下光催化还原CO2制备甲醇,同时考察了催化剂用量、反应时间等因素对甲醇产量的影响。实验结果表明,相比纯Ti02光催化剂,Er3++TiO2为有效的可见光催化剂,NaYF4:Er3+与Y203:Er3+均能促进Ti02对可见光的吸收利用。本课题的开展,不仅拓展了上转换发光材料的应用领域,而且为Ti02可见光催化技术提供了新的研究思路。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 稀土元素简介
  • 1.2.1 稀土元素应用概况
  • 1.2.2 稀土离子电子排布
  • 1.3 稀土离子上转换发光机理
  • 1.3.1 单离子基态吸收/激发态吸收(ESA)
  • 1.3.2 能量转移(ET)
  • 1.3.3 光子雪崩上转换(PA)
  • 1.4 上转换发光材料的制备方法
  • 1.4.1 高温燃烧合成法
  • 1.4.2 溶胶-凝胶法
  • 1.4.3 共沉淀法
  • 1.4.4 水热合成法
  • 1.4.5 其他方法
  • 1.5 上转换发光材料的应用
  • 2光催化材料的研究现状'>1.6 上转换发光材料改性TiO2光催化材料的研究现状
  • 1.7 本论文主要研究内容与意义
  • 第二章 实验设计
  • 2.1 实验研究内容
  • 2.2 主要试剂和仪器
  • 2.3 实验过程
  • 2'>2.3.1 TiO2
  • 4:Er3+'>2.3.2 NaYF4:Er3+
  • 2O3:Er3+'>2.3.3 Y2O3:Er3+
  • 2复合物'>2.3.4 上转换发光材料与TiO2复合物
  • 2.4 测试方法与表征手段
  • 2.4.1 X射线衍射分析
  • 2.4.2 扫描电子显微镜和透射电子显微镜分析
  • 2.4.3 比表面积分析
  • 2.4.4 紫外可见吸收分析
  • 2.4.5 荧光光谱分析
  • 2.4.6 气相色谱仪分析
  • 4:Er3+上转换发光材料的发光特性研究'>第三章 NaYF4:Er3+上转换发光材料的发光特性研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验结果与讨论
  • 3.2.1 微观结构分析
  • 3.2.2 紫外可见吸收光谱分析
  • 3.2.3 上转换荧光光谱特性
  • 3+掺杂浓度对上转换发光性能影响'>3.2.4 Er3+掺杂浓度对上转换发光性能影响
  • 3.2.5 不同反应温度对发光性能影响
  • 3.2.6 上转换发光机理分析
  • 3.3 本章小结
  • 2O3:Er3+上转换发光材料研究'>第四章 Y2O3:Er3+上转换发光材料研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验结果与讨论
  • 4.2.1 微观结构分析
  • 4.2.2 紫外可见吸收光谱及红外光谱分析
  • 4.2.3 上转换荧光光谱特性
  • 3+掺杂浓度对上转换发光性能影响'>4.2.4 Er3+掺杂浓度对上转换发光性能影响
  • 4.2.5 上转换发光机理分析
  • 4.3 本章小结
  • 2的制备及其发光性能研究'>第五章 上转换发光材料复合TiO2的制备及其发光性能研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 复合型光催化剂的制备
  • 5.3 实验结果与讨论
  • 5.3.1 比表面积分析
  • 5.3.2 紫外可见吸收光谱
  • 5.3.3 上转换发光特性分析
  • 5.4 本章小结
  • 2制备甲醇研究'>第六章 光催化还原CO2制备甲醇研究
  • 6.1 引言
  • 6.2 光催化反应装置介绍
  • 6.3 光催化反应操作过程
  • 6.4 光催化反应产物甲醇的检测
  • 2制备甲醇反应条件的确定'>6.5 光催化还原CO2制备甲醇反应条件的确定
  • 2反应的影响'>6.5.1 复合型催化剂用量对光催化还原CO2反应的影响
  • 2流量对光催化还原CO2反应的影响'>6.5.2 CO2流量对光催化还原CO2反应的影响
  • 2反应的影响'>6.5.3 反应时间对光催化还原CO2反应的影响
  • 6.6 本章小结
  • 第七章 总结与建议
  • 7.1 总结
  • 7.2 建议
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间取得的科研成果
  • 致谢
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