陶百祥:基于金属钴、钒催化剂的制备及其催化性能的研究论文

陶百祥:基于金属钴、钒催化剂的制备及其催化性能的研究论文

本文主要研究内容

作者陶百祥(2019)在《基于金属钴、钒催化剂的制备及其催化性能的研究》一文中研究指出:传统化石燃料的燃烧和使用过程中,会产生极为严重甚至不可逆转的世界环境问题,这些环境问题已经严重阻碍了经济社会的发展,甚至会威胁到全球人类的生存。氢能因其储量丰富、燃烧值高、燃烧产物纯净的特点,被认为是目前最具有潜力的可再生清洁能源之一。而电化学和光催化水分解是公认的有前景的生产高纯度氢和氧的方法,未来有可能实现工业催化应用。一般来说,一个完整的整体水分解反应可分为两个半反应,包括析氢反应(HER)和析氧反应(OER),而在电解过程中缓慢的反应动力学以及高的反应势垒需要高活性的电催化剂以降低反应过程中的过电位。基于贵金属(如Pt,Ru和Ir)的电催化剂表现出极高的催化效率,但由于其高经济成本和低地球储存,其大规模应用受到了极大的限制。因此开发非贵金属和可大规模生产的双功能催化剂用于整体水分解是一项紧迫而具有挑战性的任务。本论文基于金属钴以及钒的催化剂的制备及其电解水催化活性进行了探究,主要研究内容如下:1.碳布上负载的非均相磷化钴纳米颗粒作为高效的析氢反应催化剂电催化剂的固有活性改性对于实现对析氢反应的优异催化性能是至关重要的。在该工作中探究了基于非均相磷化钴纳米颗粒的一种高活性电催化剂。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等表征手段对催化剂的形貌、结构以及组成部分等进行表征。并在酸性电解质溶液中测量了非均相磷化钴纳米颗粒的析氢性能。实验结果表示,在碳布上负载的非均相磷化钴纳米颗粒电催化剂展现出极其优异的电催化析氢活性,其在10 mA cm-2的电流密度下仅获得90 mV的小过电位,并且呈现出低的Tafel斜率(67.9 mV dec-1),大的交流电流密度(0.58 mA cm-2)以及良好的耐久性。这项工作为研究改善催化剂活性的相关策略提供了有利的指导。2.一步溶剂热法合成无定型CoVO纳米颗粒应用于水的氧化本工作通过一步溶剂热法成功合成无定型的钒酸钴纳米颗粒(a-CoVO),并在碱性电解质溶液中实现高效的氧气析出反应。溶剂热法采用水和乙二醇两种溶剂作为对比,分别合成了高度结晶的块状钒酸钴(c-CoVO)和无定型的钒酸钴纳米颗粒(a-CoVO)。高粘度的乙二醇作为溶剂,保证了无定型的钒酸钴纳米颗粒的成功制备。无定型的钒酸钴纳米颗粒可以暴露更多活性位点,而且还能促进催化剂本身与电解质溶液的充分接触,可以极大地提高催化剂的氧气析出反应活性。当无定型的钒酸钴纳米颗粒(a-CoVO)在碱性条件下进行氧气析出反应时,a-CoVO催化剂材料表现出较低的过电势、较小的Tafel斜率以及良好的催化稳定性。此研究工作证实钒酸钴纳米材料在析氧反应中有较好的催化活性,为探究更多高效的电化学裂解水催化剂提供了一定的参考。3.一步水热法构建钴-钒基纳米复合材料作为全解水电催化剂设计用于整体水分解的低成本和高活性双功能催化已经引起越来越多的研究兴趣。本工作探讨了钴-钒双金属基纳米复合材料的制备及其高效的全解水性能。通过一步水热法合成纳米复合材料,并将钴物种引入到纤铁矿VOOH中。实验中优化了钴物种的添加量,相应的研究了对电催化活性的影响。实验结果证明,添加的钴物种在制备过程中会形成钴钒氧化物。优化后所制备的催化剂(表示为Co0.2-VOOH)表现出独特的层状结构,碱性电解质溶液下实现10 mA cm-2的电流密度,分别需要210 mV(OER)和130 mV(HER)的过电势。在全解水过程中,仅需要1.57和1.74 V的低电池电压来达到10和100 mA cm-2的催化电流密度。这项工作表明钴-钒双金属基催化剂材料是非常有潜力的全解水催化剂材料。

Abstract

chuan tong hua dan ran liao de ran shao he shi yong guo cheng zhong ,hui chan sheng ji wei yan chong shen zhi bu ke ni zhuai de shi jie huan jing wen ti ,zhe xie huan jing wen ti yi jing yan chong zu ai le jing ji she hui de fa zhan ,shen zhi hui wei xie dao quan qiu ren lei de sheng cun 。qing neng yin ji chu liang feng fu 、ran shao zhi gao 、ran shao chan wu chun jing de te dian ,bei ren wei shi mu qian zui ju you qian li de ke zai sheng qing jie neng yuan zhi yi 。er dian hua xue he guang cui hua shui fen jie shi gong ren de you qian jing de sheng chan gao chun du qing he yang de fang fa ,wei lai you ke neng shi xian gong ye cui hua ying yong 。yi ban lai shui ,yi ge wan zheng de zheng ti shui fen jie fan ying ke fen wei liang ge ban fan ying ,bao gua xi qing fan ying (HER)he xi yang fan ying (OER),er zai dian jie guo cheng zhong huan man de fan ying dong li xue yi ji gao de fan ying shi lei xu yao gao huo xing de dian cui hua ji yi jiang di fan ying guo cheng zhong de guo dian wei 。ji yu gui jin shu (ru Pt,Ruhe Ir)de dian cui hua ji biao xian chu ji gao de cui hua xiao lv ,dan you yu ji gao jing ji cheng ben he di de qiu chu cun ,ji da gui mo ying yong shou dao le ji da de xian zhi 。yin ci kai fa fei gui jin shu he ke da gui mo sheng chan de shuang gong neng cui hua ji yong yu zheng ti shui fen jie shi yi xiang jin pai er ju you tiao zhan xing de ren wu 。ben lun wen ji yu jin shu gu yi ji fan de cui hua ji de zhi bei ji ji dian jie shui cui hua huo xing jin hang le tan jiu ,zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1.tan bu shang fu zai de fei jun xiang lin hua gu na mi ke li zuo wei gao xiao de xi qing fan ying cui hua ji dian cui hua ji de gu you huo xing gai xing dui yu shi xian dui xi qing fan ying de you yi cui hua xing neng shi zhi guan chong yao de 。zai gai gong zuo zhong tan jiu le ji yu fei jun xiang lin hua gu na mi ke li de yi chong gao huo xing dian cui hua ji 。tong guo Xshe xian yan she 、Xshe xian guang dian zi neng pu 、sao miao dian zi xian wei jing he tou she dian zi xian wei jing deng biao zheng shou duan dui cui hua ji de xing mao 、jie gou yi ji zu cheng bu fen deng jin hang biao zheng 。bing zai suan xing dian jie zhi rong ye zhong ce liang le fei jun xiang lin hua gu na mi ke li de xi qing xing neng 。shi yan jie guo biao shi ,zai tan bu shang fu zai de fei jun xiang lin hua gu na mi ke li dian cui hua ji zhan xian chu ji ji you yi de dian cui hua xi qing huo xing ,ji zai 10 mA cm-2de dian liu mi du xia jin huo de 90 mVde xiao guo dian wei ,bing ju cheng xian chu di de Tafelxie lv (67.9 mV dec-1),da de jiao liu dian liu mi du (0.58 mA cm-2)yi ji liang hao de nai jiu xing 。zhe xiang gong zuo wei yan jiu gai shan cui hua ji huo xing de xiang guan ce lve di gong le you li de zhi dao 。2.yi bu rong ji re fa ge cheng mo ding xing CoVOna mi ke li ying yong yu shui de yang hua ben gong zuo tong guo yi bu rong ji re fa cheng gong ge cheng mo ding xing de fan suan gu na mi ke li (a-CoVO),bing zai jian xing dian jie zhi rong ye zhong shi xian gao xiao de yang qi xi chu fan ying 。rong ji re fa cai yong shui he yi er chun liang chong rong ji zuo wei dui bi ,fen bie ge cheng le gao du jie jing de kuai zhuang fan suan gu (c-CoVO)he mo ding xing de fan suan gu na mi ke li (a-CoVO)。gao nian du de yi er chun zuo wei rong ji ,bao zheng le mo ding xing de fan suan gu na mi ke li de cheng gong zhi bei 。mo ding xing de fan suan gu na mi ke li ke yi bao lou geng duo huo xing wei dian ,er ju hai neng cu jin cui hua ji ben shen yu dian jie zhi rong ye de chong fen jie chu ,ke yi ji da de di gao cui hua ji de yang qi xi chu fan ying huo xing 。dang mo ding xing de fan suan gu na mi ke li (a-CoVO)zai jian xing tiao jian xia jin hang yang qi xi chu fan ying shi ,a-CoVOcui hua ji cai liao biao xian chu jiao di de guo dian shi 、jiao xiao de Tafelxie lv yi ji liang hao de cui hua wen ding xing 。ci yan jiu gong zuo zheng shi fan suan gu na mi cai liao zai xi yang fan ying zhong you jiao hao de cui hua huo xing ,wei tan jiu geng duo gao xiao de dian hua xue lie jie shui cui hua ji di gong le yi ding de can kao 。3.yi bu shui re fa gou jian gu -fan ji na mi fu ge cai liao zuo wei quan jie shui dian cui hua ji she ji yong yu zheng ti shui fen jie de di cheng ben he gao huo xing shuang gong neng cui hua yi jing yin qi yue lai yue duo de yan jiu xing qu 。ben gong zuo tan tao le gu -fan shuang jin shu ji na mi fu ge cai liao de zhi bei ji ji gao xiao de quan jie shui xing neng 。tong guo yi bu shui re fa ge cheng na mi fu ge cai liao ,bing jiang gu wu chong yin ru dao qian tie kuang VOOHzhong 。shi yan zhong you hua le gu wu chong de tian jia liang ,xiang ying de yan jiu le dui dian cui hua huo xing de ying xiang 。shi yan jie guo zheng ming ,tian jia de gu wu chong zai zhi bei guo cheng zhong hui xing cheng gu fan yang hua wu 。you hua hou suo zhi bei de cui hua ji (biao shi wei Co0.2-VOOH)biao xian chu du te de ceng zhuang jie gou ,jian xing dian jie zhi rong ye xia shi xian 10 mA cm-2de dian liu mi du ,fen bie xu yao 210 mV(OER)he 130 mV(HER)de guo dian shi 。zai quan jie shui guo cheng zhong ,jin xu yao 1.57he 1.74 Vde di dian chi dian ya lai da dao 10he 100 mA cm-2de cui hua dian liu mi du 。zhe xiang gong zuo biao ming gu -fan shuang jin shu ji cui hua ji cai liao shi fei chang you qian li de quan jie shui cui hua ji cai liao 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西南大学的陶百祥,发表于刊物西南大学2019-09-24论文,是一篇关于钴基催化剂论文,钒基催化剂论文,析氢反应论文,析氧反应论文,西南大学2019-09-24论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西南大学2019-09-24论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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