上海城市大气PAHs排放特征与多介质归趋模拟

论文摘要

多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs）是环境中普遍存在的持久性有机污染物（POPs）,具有致畸、致癌、致突变效应,受到国内外研究的极大关注。其主要来源于化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧。PAHs先以气态和颗粒物形态进入大气,然后通过干湿沉降、扩散等途径进入水体、土壤等其他介质,最终直接或间接对生态环境和人体健康构成严重威胁。本研究估算了上海城市大气PAHs排放量,运用城市多介质模型模拟了PAHs在城市多介质环境中的迁移归趋,探讨了PAHs在城市多介质环境系统中的迁移、转化、分配等过程的行为特征,并预测了未来上海地区PAHs的多介质迁移归趋,揭示了城市环境变化对PAHs迁移行为的影响,最后对介质中PAHs进行了生态风险评价,为上海市环境保护和城市合理发展提供了良好的科学依据。上海大气PAHs排放量估算结果表明,上海地区PAHs主要排放源的年排放量2000年为580.47吨,2007年为528.66吨,2000年至2007年PAHs年排放量基本呈下降趋势。各组分中萘和菲的排放量最大,高分子量的PAHs组分排放量较小。主要排放源中炼焦用煤和民用燃煤的贡献率占主导地位,天然气和工商业用煤对PAHs排放贡献率最小。但随着社会经济的发展,交通燃油排放量呈上升趋势,说明交通源排放日益严重。通过应用模型MUM模拟发现,PAHs主要累积在沉积物与土壤中,但在不透水层的膜中浓度达到最大;PAHs在沉积物、土壤和水体中的停留时间最长;直接排放输入是PAHs进入环境系统的主要途径,而平流输出则是PAHs在系统中损失的主要途径,但随着环数的增加,PAHs在水体、植被、土壤中降解损失所占的比例逐渐增大,而在大气中降解损失明显减少;从大气向植被及不透水层的迁移通量最为显著。PAHs组分的不透水层向水体的迁移通量随着环数的增加而增加。对普陀区各采样点大气悬浮颗粒物中PAHs分析表明,大气悬浮颗粒物中PAHs总量在119.85-237.84ng/m3,平均值为175.65ng/m3,低于国内其他城市大气PAHs含量,但普遍高于国外城市大气PAHs含量。各组分中以萘的含量为高,其次为菲,高环组分含量较低。各功能区中大气悬浮颗粒物PAHs含量差异不大,校园区的高PAHs含量与周边的环境有密切关系。通过运用LMW/HMW及多特征值对各采样点的PAHs进行来源初判,表明校园区和居民区PAHs的来源为石油类和不完全燃烧的混合源,而内环、外环、校园区和居民区PAHs的来源为石油类和不完全燃烧的混合源,而内环、外环、工业区和商业区主要来源木材、煤炭和生物燃料的不完全燃烧。预测了上海2008年大气PAHs排放量为461吨,根据相关政策确定了2008年上海的环境参数,运用MUM模拟得到大气中PAHs含量为157.42ng/m3,与实测值具有较好的一致性。根据此方法,模拟了2020年上海PAHs多介质迁移归趋,发现2020年各介质中PAHs浓度均低于2008年,PAHs在沉积物和土壤中的累积量分别为80.4吨和64.5吨,与2008年相比,沉积物中PAHs质量下降显著。2008年与2020年PAHs多介质迁移行为对比表明,不透水层的存在增强了PAHs在整个系统中的可迁移性,并且通过大气—不透水层—水体系统增加了水体中PAHs的含量,造成地表水的污染,PAHs通过大气—植被—土壤系统被固定在土壤中,从而降低了可迁移性,因此植被有助于改善大气环境污染状况。通过将模型模拟得到的2005年、2008年及2020年BaP浓度及BaPE与国标和WHO推荐值相比对,均没有超过国家标准值,但都高于国际推荐值。各采样点实测的大气悬浮颗粒物中的PAHs,BaP浓度未超国家规定值,但大大高于WHO的标准值,而且外环和工业区的浓度接近于规定值。从BaPE来看,外环和工业区已经超过了国标的标准值,对大气环境产生污染,对当地居民具有致癌风险。而2005年、2008年及2020年上海土壤中PAHs各组分基本都未超过治理标准。但是覆盖在不透水层上的膜中的PAHs组分含量达到标准值的10-20倍,具有极高的生态风险。为防止PAHs今后的污染进一步加剧,通过引进先进设备,改进加工生产工艺,对生产产生的废气进行无害化处理是减少炼焦用煤和炼油用油向环境中排放PAHs的主要途径;而减少民用煤炭的消耗量是削减民用燃煤排放PAHs的主要途径;调整机动车数量的合理增长、制定机动车道路行驶模式以及通过提高技术含量来减少汽车尾气排放则是减少交通源排放PAHs的主要途径;微生物降解、物化技术及植物修复等处理技术可用以消除土壤和沉积物中富集的PAHs。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 问题的提出及研究意义
• 1.2 国内外研究进展
• 1.3 研究思路与创新点
• 第二章 研究区与研究方法
• 2.1 上海市自然地理概况
• 2.2 上海市社会经济状况
• 2.3 上海市大气环境状况
• 2.4 样品采集
• 2.5 样品测定
• 2.6 排放量估算方法
• 2.7 模拟方法
• s年排放量估算'>第三章 上海PAH_s年排放量估算
• 3.1 上海各类燃料消耗量
• 3.2 PAHs主要排放源的排放因子
• s年排放量水平'>3.3 上海PAH_s年排放量水平
• 3.4 小结
• s多介质归趋模拟'>第四章 城市PAH_s多介质归趋模拟
• s多介质归趋特征'>4.1 城市PAH_s多介质归趋特征
• 4.2 模拟验证
• 4.3 模型灵敏度分析
• 4.4 模拟结果分析
• 4.5 小结
• s污染特征'>第五章 典型区大气悬浮颗粒物PAH_s污染特征
• 5.1 TSP浓度特征
• s含量水平'>5.2 大气悬浮颗粒物PAH_s含量水平
• s空间分布'>5.3 大气悬浮颗粒物PAH_s空间分布
• 5.4 PAHs来源初判
• 5.5 小结
• s多介质归趋预测'>第六章 城市PAH_s多介质归趋预测
• s年排放量预测'>6.1 上海地区PAH_s年排放量预测
• 6.2 模型环境参数变化预测
• s多介质归趋预测'>6.3 上海PAH_s多介质归趋预测
• 6.4 小结
• s生态风险评价及控制对策'>第七章 城市PAH_s生态风险评价及控制对策
• s生态风险评价'>7.1 城市大气PAH_s生态风险评价
• s生态风险评价'>7.2 城市土壤及不透水层中PAH_s生态风险评价
• 7.3 对策建议
• 第八章 结论与展望
• 8.1 主要结论
• 8.2 研究展望
• 附录1
• 附录2
• 附录3
• 参考文献
• 后记