纳米TiO2膜的制备及光催化降解室内污染气体研究

论文摘要

近年来光催化氧化技术的迅速发展为环境污染物的消除提供了广阔的前景。研究已证实,二氧化钛作为性能优良的光催化剂,在紫外光照射下能够完全降解去除各种有机污染物。其优良的特性促使人们不断探索高性能纳米TiO2薄膜的制备方法,其中水热合成法工艺简单,而且能够克服生产过程中可能发生的开裂、卷曲、脱落等现象,产品制备在液相中一次完成,不需要后期的晶化热处理,所制得的薄膜具有均一性好,与载体结合牢固,不受基片形状和尺寸限制等优点。本文以硫酸钛和尿素为原料,以玻璃弹簧为载体,采用水热法制备了纳米级二氧化钛薄膜。扫描电子显微镜照片显示,所制备薄膜均匀、致密,组成颗粒直径在20nm左右;X射线衍射图谱表明,所制备的二氧化钛薄膜为锐钛矿晶型;紫外可见吸收光谱表明,它对200nm～350nm波长范围内的光有强烈吸收作用;该薄膜具有良好的物理和化学稳定性,与载体结合牢固,对酸碱耐受性较好。以一定浓度的甲基橙溶液为降解目标物,测试了不同条件下所制备薄膜的光催化性能,发现前驱体溶液中硫酸钛浓度0.5mol/L、尿素浓度1.0mol/L,水热反应温度200℃下持续2h时制备的产品具有良好的催化性。自制圆柱状光催化反应器,填充上述条件下制备的光催化剂,在密闭循环系统内研究了气相甲苯的降解规律,发现气体流动速率、空气相对湿度、催化剂用量以及初始浓度等因素都对甲苯的光降解效率有显著影响。其中在气体流速5L/min、空气相对湿度30%、催化剂用量300g时,光催化效能最佳。在此条件下,5h内初始浓度为345mg/m3的甲苯去除率达到97.9%。对初始浓度13.8g/m3的气相甲苯进行12h降解反应,反应过程中采用GC-MS进行在线检测,没有发现光催化降解过程中有相关的气态中间产物存在。这与反应过程中TiO2光催化剂对降解产物具有强烈吸附性的结论是一致的。对起始浓度6.9g/m3的甲苯进行5次光催化降解实验,发现4h内甲苯降解率由58%降低为51.2%,催化剂保持了良好的催化活性。对体系内浓度均为0.01mol/m3的甲醛、丙酮、苯和甲苯组成的混合气体光催化降解时发现,流速对各组分反应结果均有影响。甲醛、苯和甲苯在5L/min时具有最佳降解效果,而丙酮的最佳降解效率是3L/min。混合气相污染物在反应过程中,存在相互影响关系,甲醛、丙酮和苯的去除率低于单独反应时的去除率;但是甲苯则高于单独反应时的去除率,这可能是其它反应物或其中间产物对甲苯降解起到了促进作用。多种气体混合存在的反应符合L-H多相催化反应机理模型,光催化降解过程中污染气体的传质是主要外在影响因素。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 2 在室内污染治理中的应用'>1.1 纳米TiO₂在室内污染治理中的应用
• 1.1.1 室内污染概述
• 1.1.2 室内主要化学污染物的危害
• 1.1.3 现代室内空气净化技术
• 1.1.4 光催化降解气相有机物的基本原理
• 1.1.5 气体光催化降解的影响因素
• 1.1.6 气相有机污染物质的光催化降解研究现状
• 2 水热法制备的研究进展'>1.2 纳米TiO₂水热法制备的研究进展
• 2 粉体'>1.2.1 水热法制备纳米TiO₂粉体
• 2 薄膜'>1.2.2 水热法制备高活性纳米TiO₂薄膜
• 2 的负载化研究进展'>1.3 纳米TiO₂的负载化研究进展
• 1.3.1 掺杂型负载
• 1.3.2 固定状负载
• 2 制备的发展现状及趋势'>1.3.3 纳米TiO₂制备的发展现状及趋势
• 1.4 本文研究的目的及意义
• 第二章 水热法制备光催化剂薄膜
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 药品与主要仪器
• 2.2.2 反应原理
• 2.2.3 制备流程
• 2.2.4 制备方法
• 2.2.5 薄膜的表征
• 2.2.6 薄膜稳定性测试
• 2.2.7 光催化性能测试方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 前驱体浓度
• 2.3.2 尿素浓度
• 2.3.3 反应温度
• 2.3.4 水热反应时间
• 2.3.5 光催化降解甲基橙的反应动力学
• 2.3.6 水热合成反应机理探讨
• 2.4 小结
• 第三章 光催化剂用于单一污染气体应用研究
• 3.1 引言
• 3.2 光催化降解气相甲苯实验
• 3.2.1 实验仪器及药品
• 3.2.2 实验对象的选取
• 3.2.3 实验装置
• 3.2.4 实验方法
• 3.2.5 分析方法
• 3.2.6 装置性能检测
• 3.3 影响光催化降解效率的因素
• 3.3.1 循环气体流速对甲苯降解率的影响
• 3.3.2 相对湿度对甲苯降解率的影响
• 3.3.3 甲苯初始浓度对降解率的影响
• 3.3.4 催化剂用量对降解效率的影响
• 3.3.5 降解中间产物测定
• 3.3.6 催化剂使用寿命
• 3.4 光催化降解气态污染物的机理浅析
• 3.5 小结
• 第四章 混合气相污染物的光催化降解去除
• 4.1 实验方法
• 4.2 混合有机气体光催化降解率
• 4.3 污染物混合组分降解率与单一组分降解率的比较
• 4.4 小结
• 论文总结
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表学术论文