论文摘要
本论文研究了V2O5-WO3/TiO2催化剂对NO的催化氧化性能的影响,主要开展了以下方面的工作:(1)主要考察了活性组分负载量、V/W摩尔比、焙烧温度等制备条件对V2O5-WO3/TiO2催化氧化NO性能的影响。用BET、XRD表征技术对不同温度焙烧的催化剂进行表征,了解催化剂的微观结构和物相。结果显示,负载量20%V2O5、V/W=1:1、450℃下焙烧5h制得的催化剂比表面积、孔容和孔径最大,催化活性最佳;最佳条件下制备的催化剂,在反应温度120℃、NO体积分数550×10-6、O2体积分数10%、空速5000 h-1条件下,NO转化率可以达到31.2%。(2)研究了操作条件对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO性能的影响,NO转化率随O2含量的增加而增大;随着NO进口体积分数的升高和空速的增大而下降;本催化剂在低温的活性比较好,在120℃的反应温度下的活性均高于其它反应温度下的活性,并且V2O5-WO3/TiO2催化剂据有良好的稳定性。(3)对NO催化氧化反应的动力学进行了分析,得到速率方程: rNO= kYNOaYO2b= 0.4142 exp(1292 / RT) [NO]0.88[O2]0.33外扩散和内扩散对催化氧化反应的影响都可以忽略,说明整个催化过程的总反应速度主要受化学动力学的影响。(4)SO2和NO的竞争吸附与铅室反应是SO2对V2O5-WO3/TiO2催化活性影响的主要原因,H2O和NO的竞争吸附是H2O对V2O5-WO3/TiO2催化活性影响的主要原因;SO2和H2O同时存在时比SO2和H2O单独存在时的催化剂抗毒效果要好,在停止加入SO2和H2O后催化剂活性不能恢复,但在加热到250℃后活性基本恢复,说明V2O5-WO3/TiO2的毒化失活是可逆的。(5)通过FT-IR表征发现在SO2、H2O存在的情况下,催化剂表面会形成Ti的硫酸盐和金属硝酸盐,会使催化剂活性有所下降,但不影响V2O5-WO3/TiO2在250℃下催化活性的恢复。催化剂在反应温度为120℃时缓慢中毒,但在加热到250℃后活性基本可以恢复。因此可以采用双床并联的操作模式,一个进行催化氧化反应另一个进行加热再生,可用于烟气NOx的氧化吸收。
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