Ⅰ 金属有机络合物薄膜的传质行为与热稳定性研究 Ⅱ PET中心辐射剂量监测与防护

论文题目: Ⅰ 金属有机络合物薄膜的传质行为与热稳定性研究 Ⅱ PET中心辐射剂量监测与防护

论文类型: 博士论文

论文专业: 物理电子学

作者: 刘平

导师: 李劲

关键词: 薄膜,金属有机络合物,真空蒸发,异质元素标志法,传质,激活能,热稳定性,回旋加速器,辐射剂量,辐射防护,探测,热释光

文献来源: 复旦大学

发表年度: 2005

论文摘要: 本文采用双课题形式，以第一部分为主体内容。 ●第一部分： 金属有机络合物由于其独特的光电性质，近年来引起了人们的广泛关注。其中，M（Cu、Ag）-TCNQ络合物是一种重要的模型材料；由于它们具有电双稳特性与光致变色特性，因而成为高密度信息存储方面的重要候选材料。这类材料的高质量薄膜通常是由金属、有机物分层真空蒸发并通过固体扩散反应而获得。因而，了解其中的传质动力学规律与机制及其稳定性，对薄膜制备、使用具有重要的实际意义。此外，传质特性是材料的基本性质之一。以前，传质特性研究主要集中于无机固体，而对有机物中的传质特性研究很少，特别是化学位梯度下有机物中的传质研究尚不存在系统研究工作，因此，这种研究对于了解有机物中的特殊传质性质具有较为普遍的科学意义。 本文选择了金属Ag和有机材料TCNQ作为研究对象，研究了Ag／TCNQ双层膜体系的动力学规律，包括：由Ag和TCNQ双层膜形成金属有机络合物过程中的传质机制和传质参数，以及络合物的热稳定性问题。 主要研究结果如下： （1） 采用双源交替真空蒸发的方法，在玻璃基板上制备了摩尔比为1:1的Ag／TCNQ双层膜，并利用透射光谱作定标，即根据光谱曲线形状与时间以及络合产物数量间的关系，实现了薄膜的传质研究的表征技术。 （2） 建立异质元素标志法，利用SIMS测量了金属与有机物反应前后相关元素的不同分布，得知Ag／TCNQ中的传质过程是Ag+在已经形成的Ag-TCNQ络合物中迁移的结果，Ag+迁移中存在换位现象。 （3） 通过对相同温度不同厚度以及同一厚度不同温度条件下Ag／TCNQ双层膜的络合反应的研究（温度范围为60～110℃），得到了传质动力学规律和传质参数。结果表明，传质距离与传质时间符合抛物线规律；传质常数k′的对数与绝对温度T满足线性关系，对应的Arrhenius方程为： k′=k′0exp（-Q／（RT））=5.62×10-6exp（-（0.53eV）／（kT））cm2／s； Ag／TCNQ双层膜形成Ag-TCNQ络合物的微观机制是Ag+在Ag-TCNQ络合物中的间隙置换。 （4） 研究了不同厚度的TCNQ薄膜和Ag-TCNQ金属有机络合物薄膜在不同温度下的热稳定性，计算了TCNQ和Ag-TCNQ的热激活能，两者分别为0.74eV和0.81eV。 ●第二部分： 随着科技的发展，医用回旋加速器小型化加快，为PET（正电子发射断层显像）、PET／CT的全面发展提供了支持。近10年来，国内PET中心（指同时具备回旋加速器、热室和PET或PET／CT扫描仪）的增加速度惊人，目前已经达到30多个，而PET和PET／CT扫描仪的数量更是达到60多台，回旋加速器数量也达到30多台。由于PET中心在运行过程中，需要处理大量的放射性问题，因此，很有必要对PET中心运行中涉及的放射性进行系统、全面的监测、分析和讨论，并提出合理的建议，以加强辐射防护措施，保证人员的安全。现在虽然有少数资料对辐射问题进行了研究，但是，都不全面，缺乏系统性。本部分详细监测了PET中心的辐射剂量，分析了影响辐射剂量的因素，测量并计算了工作人员受到的辐射剂量，为讨论了辐射的防护措施等，为保证人员安全提供参考和指导。 主要研究结果如下： （1）回旋加速器在生产11C、13N、15O、18F时，大厅内除了一个点外，其余各处的γ射线和中子辐射剂量率均小于15μSv／h，大厅外的周围环境辐射剂量率都小于0.5μSv／h。 （2）回旋加速器大厅内的辐射剂量率正比与束流强度，即束流越大，辐射剂量率也越大。 （3）热室周围的γ辐射剂量率小于0.39μSv／h。 （4）工作人员的年辐射剂量最大不超过5.22mSv，小于国家辐射安全标准中关于职业人员的年辐射剂量限值（职业人员年限值为每年20mSv）。 （5）工作人员的年辐射剂量与受检者数量有关：受检者数量越多，工作人员的年辐射剂量也越多。导师说明： 该论文作者为我校华山医院PET中心回旋加速器主管工程师，按预定的培养计划，其在职博士论文的两部分分别在材料科学系与华山医院进行。研究工作以第一部分为主，主要内容为金属有机双层膜传质的基础问题研究；第二部分工作为辅助内容，主要涉及核辐射监测内容。材料科学系与华山医院PET中心总体合作的背景是：利用PET中心的同位素制备和材料系的传质研究特长，在同位素示踪传质研究、放射性元素示踪传质研究（包括核辐射监测）中进行交叉合作。该论文工作属于该计划中的一个交叉研究预备部分。

论文目录:

摘要

Abstract

第一部分 金属有机络合物薄膜的传质行为和热稳定性研究

前言

第一章 研究背景与文献综述

1.1 引言

1.2 金属有机络合物制备方法

1.2.1 化学溶液法

1.2.2 真空蒸发法

1.2.3 其他方法

1.2.4 小结

1.3 扩散基本原理

1.3.1 扩散的宏观规律

1.3.2 扩散的热力学分析

1.3.3 扩散的微观机制

1.3.4 Arrhenius定律

1.3.5 影响扩散的因素

1.4 相关工作的研究现状

1.4.1 扩散与传质研究现状

1.4.2 金属有机络合物M-TCNQ(M=Ag，Cu等)的研究现状

1.5 本章小结

第二章 实验方法

2.1 引言

2.2 金属有机络合物薄膜的制备方法——真空蒸发法

2.3 薄膜中传质过程的表征方法——透射光谱法

2.3.1 透射光谱表征原理与仪器

2.3.2 传质的表征过程

2.4 异质元素标志法——SIMS法

2.4.1 元素标志法的建立依据

2.4.2 二次离子质谱仪(SIMS)

2.5 本章小结

第三章 Ag-TCNQ薄膜的微观传质机制

3.1 引言

3.2 异质元素标志法设计

3.3 薄膜制备

3.4 传质过程的表征

3.5 SIMS分析实验结果

3.6 扩散微观机制

3.6.1 金属有机络合物薄膜中传质过程分析

3.6.2 微观传质机制

3.7 本章小结

第四章 Ag-TCNQ薄膜的传质动力学研究

4.1 引言

4.2 实验条件

4.2.1 样品制备与表征

4.2.2 化学扩散实验

4.3 实验结果

4.3.1 传质时间(反应时间)的确定

4.3.2 恒温条件下(90℃)薄膜传质动力学

4.3.3 不同温度条件下的薄膜传质动力学

4.4 分析与讨论

4.4.1 抛物线规律问题

4.4.2 传质机制问题

4.5 本章小结

第五章 Ag-TCNQ和TCNQ薄膜的热稳定性研究

5.1 引言

5.2 实验条件与过程

5.2.1 样品制备

5.2.2 光谱表征

5.2.3 热稳定性实验

5.3 实验结果

5.3.1 薄膜挥发时间的确定

5.3.2 恒温条件下的薄膜热稳定性研究

5.3.3 不同温度条件下的薄膜热动力学研究

5.4 讨论

5.5 本章小结

第六章 第一部分总结

第二部分 PET中心辐射剂量监测与防护

第七章 PET中心辐射剂量监测与防护

7.1 前言

7.1.1 回旋加速器

7.1.2 热室

7.1.3 PET/CT扫描仪

7.1.4 辐射剂量

7.2 实验条件和方法

7.3 实验结果

7.3.1 回旋加速器周围环境辐射剂量率

7.3.2 热室周围环境辐射剂量率

7.3.3 人员接受的辐射剂量

7.4 分析与讨论

7.5 本章小结

参考文献

附录

后记

发布时间: 2007-06-28

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