CexPr1-xO2-δ复合氧化物的制备、表征及催化性能研究

论文摘要

1、采用溶胶-凝胶法制备了500℃焙烧的CexPr1-xO2-δ复合氧化物,并用XRD和Raman光谱对复合氧化物的结构进行了表征。结果表明,当x>0.7时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体。CexPr1-xO2-δ（x>0.3）复合氧化物在465cm-1和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570cm-1和195cm-1Raman谱峰。固溶体的形成使还原温度降低,提高了复合氧化物的还原性能。CO和甲醇氧化活性表明氧空穴的存在对CO氧化活性有一定对应关系;而CH4氧化活性则与还原温度和强度有关。 2、采用溶胶-凝胶法制备了900℃焙烧的CexPr1-xO2-δ系列复合氧化物,并用XRD、Raman、XPS、O2-TPD和TPR等实验技术对复合氧化物的性质进行了表征。结果表明,当x≥0.5时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体,当x<0.5时,部分Pr离子进入到CeO2晶格中,过量的以Pr6O11形式存在。CexPr1-xO2-δ（x>0.3）复合氧化物在465cm-1和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570cm-1和195cm-1Raman谱峰。XPS结果表明Pr富集在CexPr1-xO2-δ复合氧化物的表面。根据I570/I465随Ce含量的变化出现拐点和不同激发波长拐点位置的变化,推测CexPr1-xO2-δ复合氧化物的表层为富Pr固溶体相,内层是富Ce固溶体相。随Ce的含量升高表面层的厚度降低。O2-TPD和TPR结果说明,固溶体的生成提高了催化剂的稳定性、氧化还原性能和抗烧结能力。焙烧温度对CeO2的Raman谱峰强度影响明显,而对

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 2基固溶体的用途'>1.2 CeO₂基固溶体的用途
• 1.2.1 汽车三效催化剂方面
• xZr_1-xO₂的OSC的影响'>1.2.1.1 Ce／Zr比对Ce_xZr_1-xO₂的OSC的影响
• 1.2.1.2 高温氧化还原老化对的OSC的影响
• 1.2.2 固体氧化物燃料电池方面
• 1.2.3 在抛光材料方面
• 2基固溶体的制备'>1.3 CeO₂基固溶体的制备
• 1.3.1 溶胶—凝胶法
• 1.3.2 沉淀法
• 1.3.3 水热法
• 1.3.4 化学削挫法
• 2基固溶体的结构特征'>1.4 CeO₂基固溶体的结构特征
• 2基固溶体的催化性能'>1.5 CeO₂基固溶体的催化性能
• 1.6 立论依据
• 第二章 实验部分
• 2.1 样品的制备
• 2.1.1 化学试剂
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的制备'>2.1.2 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的制备
• 2.2 样品的表征
• 2.2.1 粉末X射线衍射（XRD）
• 2.2.2 可见拉曼光谱
• 2.2.3 程序升温还原（TPR）
• 2.2.4 程序升温脱附（TPD）
• 2.2.5 紫外可见漫反射光谱
• 2.2.6 X光电子能谱（XPS）
• 4及CH₃OH氧化性能）'>2.3 样品测试（CO、CH₄及CH₃OH氧化性能）
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的制备、表征及CO、甲醇和CH₄氧化性能研究'>第三章 500℃ Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的制备、表征及CO、甲醇和CH₄氧化性能研究
• 3.1 引言
• 3.2 结果与讨论
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XRD表征'>3.2.1 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XRD表征
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的Raman表征'>3.2.2 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的Raman表征
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的还原性能（TPR）研究'>3.2.3 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的还原性能（TPR）研究
• 4氧化活性'>3.2.4 复合氧化物的CO、甲醇和CH₄氧化活性
• 3.3 小结
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的表征'>第四章 900℃焙烧的Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的表征
• 4.1 引言
• 4.2 复合氧化物的物相组成
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XRD表征'>4.2.1 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XRD表征
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的拉曼图谱分析'>4.2.2 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的拉曼图谱分析
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XPS表征'>4.2.3 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的XPS表征
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的氧气脱附性能（O₂-TPD）研究'>4.3 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的氧气脱附性能（O₂-TPD）研究
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的还原性能（TPR）研究'>4.4 Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的还原性能（TPR）研究
• xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的影响'>4.5 焙烧温度对Ce_xPr_1-xO_2-δ复合氧化物的影响
• 4.6 小结
• 0.8Zr_0.2O₂催化剂的活性及脱附性能的影响'>第五章 浸渍顺序对Ag-Pd／Ce_0.8Zr_0.2O₂催化剂的活性及脱附性能的影响
• 5.1 引言
• 5.2 催化剂的制备
• 0.8Zr_0.2O₂催化剂的氧化活性的影响'>5.3 浸渍顺序对Ag-Pd／Ce_0.8Zr_0.2O₂催化剂的氧化活性的影响
• 0.8Zr_0.2O₂催化剂的脱附性能的影响'>5.4 浸渍顺序对Ag-Pd／Ce_0.8Zr_0.2O₂催化剂的脱附性能的影响
• 5.4.1 催化剂的Ethanol-TPD
• 5.4.2 催化剂的CO-TPD
• 2-TPD'>5.4.3 催化剂的O₂-TPD
• 0.8Zr_0.2O₂催化剂的XRD表征'>5.4.4 不同浸渍顺序对Ag-Pd／Ce_0.8Zr_0.2O₂催化剂的XRD表征
• 5.5 小结
• 第六章 参考文献
• 作者简介、撰写和发表文章目录
• 致谢