论文题目: 微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境工程
作者: 张耀斌
导师: 杨凤林,全燮
关键词: 微波,活性炭,微波辅助湿式空气氧化,羟基自由基,催化
文献来源: 大连理工大学
发表年度: 2005
论文摘要: 湿式空气（催化）氧化是处理难降解有机废水的有效方法。但因其需要较高（高温高压）的操作条件,给设备建造和安全运行等带来诸多问题,在很大程度上限制了该工艺的实际应用。对此,本文提出一种处理难降解有机废水的新工艺——微波辅助湿式空气氧化,即在处理液中加入活性炭,并通入空气,用微波辐照在常压下降解水中的有机物。结果表明,微波辅助湿式空气氧化能有效降解溶液中的H-酸（1-氨基-8-萘酚-3,6-二磺酸）。在微波功率为800W,活性炭量为10g和空气流量为0.5L/min下,经60min处理,H-酸溶液（20mL浓度为3000mg/L）的TOC总去除率达到81.1%。活性炭量、空气通入量和微波功率均影响TOC的去除效率。 对处理液进行HPLC、UV分析和pH、SO42-、NH4+、NOx-及可生化性测定,结果表明H-酸经微波辅助湿式空气氧化后,其稳定结构被破坏,并逐步被矿化,使处理液的可生化性显著提高。 HPLC和电子自旋共振（ESR）测试表明,该体系能够产生羟基自由基（·OH）。在实验条件下,·OH的生成速率大致在0.020到0.036μmol/s之间。·OH的产量受活性炭量、空气通入量和微波功率等因素影响。该工艺能降解水中有机物与·OH的产生与作用有关。 水和活性炭的微波升温实验表明,微波辐照下活性炭的快速升温使其与周围水相之间产生温度梯度,致使水升温速度加快。活性炭的快速升温可能促使活性炭局部达到高温,从而具备·OH的产生条件。通过测定微波辅助湿式空气氧化后活性炭的SEM和表面物理参数,也证明在处理中活性炭可能经历高温。 活性炭上载NiO能明显提高微波辅助湿式空气氧化的效果。由于NiO增强了活性炭的微波吸收能力和催化作用,H-酸溶液的TOC去除率在20min内达到87.4%。增加载NiO量有利于提高处理效率,但Ni在处理过程中流失明显。微波辅助湿式空气氧化水中难降解有机物的研究 本文对流动态微波辅助湿式空气氧化处理染料溶液进行了尝试,在水力停留时间为10min时,酸性葱醒绿溶液的脱色率达到88%。 通过对微波辅助湿式空气氧化的研究证明,该工艺能在较温和的反应条件下具有类似于常规湿式空气氧化降解有机物的机理,使湿式空气氧化可以在比较安全、方便的条件下高效运行,提供一种在常压下处理难降解有机废水的新途径。关键词:微波;活性炭;H一酸;微波辅助湿式空气氧化;轻基自由基;催化
论文目录:
摘要
ABSTRACT
1 文献综述
1．1 难降解废水的污染、治理现状
1．1．1 难降解有机废水的危害及治理
1．1．2 高级氧化技术
1．2 湿式(催化)氧化技术的研究和发展概况
1．2．1 湿式空气氧化
1．2．2 催化湿式空气氧化
1．2．3 湿式空气氧化新工艺
1．2．4 湿式氧化反应机理及动力学
1．2．5 湿式氧化工艺过程与影响因素
1．2．6 湿式氧化法的局限性
1．3 微波化学原理及应用
1．3．1 微波加热原理
1．3．2 微波对化学反应的影响
1．3．3 微波诱导催化化学反应原理
1．3．4 微波诱导催化技术在环境污染物治理应用进展
1．4 本研究的主要工作
1．4．1 研究出发点
1．4．2 研究目的和研究内容
参考文献
2 微波辅助氧化 H-酸及相关影响因素的研究
2．1 引言
2．2 实验部分
2．2．1 实验装置与实验材料
2．2．2 微波辅助氧化的处理方法
2．2．3 测定方法
2．3 实验结果和讨论
2．3．1 微波辅助氧化溶液中 H-酸的去除率
2．3．2 活性炭对处理的影响
2．3．3 空气通入量对处理效率的影响
2．3．4 微波功率对处理效率的影响
2．4 小结
参考文献
3 微波辅助氧化 H-酸溶液的产物分析
3．1 引言
3．2 实验部分
3．2．1 实验方法
3．2．2 测定方法
3．3 实验结果和讨论
3．3．1 紫外可见光光谱的变化
3．3．2 H-酸的 HPLC变化
3．3．3 溶液中氮的种类及其浓度的变化
3．3．4 溶液中硫酸根的变化
3．3．5 溶液pH变化
3．3．6 处理液的 TOC去除率和 COD去除率的比较
3．3．7 溶液可生化性变化
3．4 小结
参考文献
4 微波辅助湿式空气氧化的机制研究——羟基自由基理论
4．1 引言
4．2 实验部分
4．2．1 实验材料
4．2．2 实验方法
4．2．3 定量测定方法
4．3 结果与讨论
4．3．1 工作曲线与检测限
4．3．2 微波湿式氧化下生成·OH的鉴定
4．3．3 产生·OH的主要影响因素
4．3．4 ·OH的产生动力学
4．3．5 SA在微波辅助湿式空气氧化下的降解
4．4 小结
参考文献
5 活性炭在微波辅助湿式空气氧化中的行为研究
5．1 引言
5．2 实验方法
5．3 结果和讨论
5．3．1 微波辐照下活性炭与水的升温
5．3．2 活性炭的表面变化
5．4 小结
参考文献
6 NiO对微波辅助湿式空气氧化降解 H-酸的催化作用
6．1 引言
6．2 实验部分
6．2．1 实验材料
6．2．2 实验方法
6．3 结果及讨论
6．3．1 载镍活性炭的表征
6．3．2 载镍活性炭和空白活性炭对 H一酸的吸附等温线
6．3．3 NiO对微波辅助湿式空气氧化 H-酸溶液的催化效果
6．3．4 NiO负载量对处理效果的影响和 NiO的流失
6．3．5 负载 NiO的活性炭在微波催化湿式氧化中的变化
6．4 小结
参考文献
7 流动态微波辅助湿式空气氧化处理染料废水的工艺特性
7．1 引言
7．2 实验方法
7．2．1 实验装置
7．2．2 实验方法
7．3 结果与讨论
7．3．1 酸性蒽醌绿的间歇实验——活性炭投加量的影响
7．3．2 连续流处理的稳定性
7．3．3 不同进样浓度时连续流处理的稳定性
7．3．4 功率对连续流处理的稳定性影响
7．4 小结
参考文献
8 结论
本研究的创新点摘要
攻读博士学位期间发表的论文
致谢
大连理工大学学位论文版权使用授权书
发布时间: 2005-07-04
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