掺钇锆酸锶—二氧化钛异质结光催化剂的制备及其光催化活性研究

论文摘要

采用固相烧结法和溶胶包覆法制备了Sr(Zr1-xYx)O3-δ-TiO2异质结光催化剂，并以贵金属对其进行了修饰。采用XRD、SEM、IR、TG-DTA、UV-vis等技术对催化剂进行了表征。以光催化降解亚甲基蓝（MB）和分解水产氢评价了催化剂的活性。研究了制备方法，复合比例和贵金属修饰对光催化剂活性的影响。固相烧结法制备的异质结光催化剂在紫外和可见光条件下都有很好的光催化活性，其催化活性明显高于纯Sr(Zr1-xYx)O3-δ和TiO2的活性。活性的提高源于催化剂界面形成的异质结抑制了光生载流子的快速复合。锆酸锶的制备方法、掺钇量、TiO2的复合比例对异质结催化剂的光催化活性有不同程度的影响。SrZrO3中最佳掺钇含量为5％，紫外条件下，TiO2质量分数90％的异质结光催化剂催化活性最高，光催化反应50 min后，MB（50 mg／L、）的降解率达98.8％；可见光下，TiO2质量分数70％的异质结光催化剂活性最佳，相同时间下，MB（25mg／L）的降解率达93.5％。采用溶胶包覆法在不同条件下制备异质结光催化剂，并考察了可见光下催化剂的活性，得到溶胶包覆法制备异质结催化剂的最佳实验条件：异质结催化剂中TiO2含量为70 mass％；焙烧温度为800℃；焙烧时间1 h。此条件下，可见光下反应50 min，溶液中MB（25 mg／L）的降解率达99.0％。在异质结催化剂上沉积适量的银，可以有效提高催化剂的光催化活性，银的最佳沉积量为0.25 mol％，沉积银后，MB（25 mg／L）初始降解速率是原催化剂的1.4倍，最终降解率也由原来的93.5％升高到99.3％。采用光化学还原法制备载铂异质结催化剂，并对H2C2O4溶液进行了光催化产氢实验。考察了铂的负载含量，制备方法对异质结催化剂光催化活性的影响。实验表明，载铂异质结催化剂具有良好的产氢活性。铂的最佳负载含量为0.458 mol％，草酸浓度50 mmol／L，催化剂用量1gm时，可见光下光催化产氢的平均速率为1.68 mmol／h。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 光催化技术国内外研究现状
• 1.2.1 现有光催化技术存在的问题
• 1.2.2 特殊成分对光催化剂的改性
• 1.2.3 特殊处理方法对光催化剂的改性
• 1.2.4 特殊结构光催化剂的研究
• 1.3 本课题主要研究目的和任务
• 第二章 固相烧结法制备异质结光催化剂及其活性研究
• 2.1 实验试剂和仪器
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 异质结光催化剂的制备
• 2.2.2 光催化剂的表征手段
• 2.2.3 光催化剂活性的测定
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 光催化剂的表征结果
• 2.3.2 影响光催化剂催化活性的因素
• 2.3.3 光催化剂的稳定性
• 2.4 小结
• 第三章 溶胶包覆法制备异质结光催化剂及其活性研究
• 3.1 实验试剂和仪器
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 异质结光催化剂的制备
• 3.2.2 催化剂的表征手段
• 3.2.3 光催化剂活性的测定
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 催化剂的表征
• 3.3.2 不同烧结温度所制备异质结催化剂的SEM及XRD比较
• 3.3.3 不同烧结时间所制备异质结催化剂的SEM及XRD比较
• 2含量对异质结光催化剂催化活性的影响'>3.3.4 不同TiO₂含量对异质结光催化剂催化活性的影响
• 3.3.5 不同焙烧温度对异质结光催化剂催化活性的影响
• 3.3.6 不同焙烧时间对异质结光催化剂催化活性的影响
• 3.3.7 降解反应前后光催化剂的红外谱图比较
• 3.4 小结
• 第四章 异质结光催化剂的贵金属修饰
• 4.1 实验试剂和仪器
• 4.2 载银异质结光催化剂的制备及其活性研究
• 4.2.1 载银异质结光催化剂的制备
• 4.2.2 载银异质结光催化剂的检测表征
• 4.2.3 载银异质结光催化剂的活性评估
• 4.2.4 结果与讨论
• 4.3 载铂异质结光催化剂的制备及其活性研究
• 4.3.1 载铂异质结光催化剂的制备
• 4.3.2 载铂异质结光催化剂的活性评估
• 4.3.3 载铂异质结光催化剂的检测表征
• 4.3.4 结果与讨论
• 4.4 机理讨论
• 4.5 四类异质结光催化剂的催化活性比较
• 4.6 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录