长效钛基二氧化锡电催化电极研制及效能评价

长效钛基二氧化锡电催化电极研制及效能评价

论文摘要

水污染问题成为人们目前亟待解决的问题之一,由于水污染的多样性及复杂性已对传统的生物降解方法提出了严峻的考验,越来越多生物难降解有机污染物的出现使得单一的处理方法很难满足现代社会的需要。难降解有机物污染物的治理成为水处理领域的难点,极大地影响着人类的生活环境。电催化氧化技术具有优良的处理有机污染物的能力,正逐渐引起人们的重视。Ti/SnO2电极是一类用于废水处理方面具有较好发展前景的新型电极。但目前该类电极使用中存在的电极使用寿命短的问题限制了电催化氧化技术的应用。试验采用大电流加速寿命试验和苯酚降解试验对Ti/SnO2电极的寿命和催化活性进行考察。并采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析仪(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)等手段研究了电极的失活问题,并结合电化学分析方法如循环伏安(CV)和交流阻抗(EIS)。研究得出:电极的失活是由于阳极放出活性氧形成二氧化钛绝缘体使导电能力降低;基体与活性层结合力差,活性层表面产生裂缝。通过添加一种或者多种组分形成一种固溶体结构可增强电极的稳定性。为了提高Ti/SnO2电极的稳定性,制备了含有Ru中间层的Ti/SnO2电极和Ce掺杂含有Ru中间层的Ti/SnO2电极。经过大电流加速寿命试验表明,Ti/Ru/SnO2电极能连续使用512天,Ti/Ru/Ce-SnO2电极能连续使用850天,解决了纳米涂层电极稳定性的问题,电极稳定性提高的主要原因是稳定的固溶体的形成。两种电极虽然能大幅度提高电极稳定性,但电催化性能有所下降,证明电极材料组成的改变可显著影响电极性能。以自制的Ti/Ru/SnO2电极为阳极,不锈钢阴极板为阴极,在无隔膜电解槽中,对煤化工废水进行阳极氧化降解研究。研究了电流密度、电极排布方式对处理效果的影响。UV254和TOC的去除率均随电流密度的增大而增加,试验条件下的最佳值为20mA/cm2;电极排布方式为两个阴极一个阳极。钛基二氧化锡电极对煤化工废水的降解具有很好的效果,能在较短时间内使废水中难降解物质的浓度大大降低,保证后续生物处理的顺利进行。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.1.1 课题研究的目的和意义
  • 1.1.2 课题来源
  • 1.2 电化学水处理技术简介
  • 1.2.1 电化学水处理技术的特点
  • 1.2.2 电化学水处理技术的基本原理
  • 1.2.3 电化学水处理技术的研究和应用现状
  • 1.3 DSA 电极的发展历史.
  • 1.4 钛基二氧化锡电极失效原因分析
  • 1.4.1 电极稳定性的意义
  • 2电极失效原因浅析'>1.4.2 Ti/ Sn02电极失效原因浅析
  • 2电极稳定性提高方法'>1.4.3 Ti/ Sn02电极稳定性提高方法
  • 1.5 主要研究内容
  • 第2章 实验方案和实验材料
  • 2.1 实验材料与仪器
  • 2.1.1 实验试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 实验方案
  • 2.2.1 电极的选择
  • 2.2.2 中间层和稀土元素的选择
  • 2.2.3 电催化反应体系
  • 2.3 技术路线图
  • 2.4 分析测试方法
  • 2.4.1 水样分析方法
  • 2.4.2 电极结构分析方法
  • 2.4.3 电化学分析方法
  • 第3章 电极失效原因分析
  • 2电极失活过程考察'>3.1 Ti/ Sn02电极失活过程考察
  • 2电极寿命考察'>3.1.1 Ti/ Sn02电极寿命考察
  • 2电极活性考察'>3.1.2 Ti/ Sn02电极活性考察
  • 2电极失活原因研究'>3.2 Ti/Sn02电极失活原因研究
  • 3.2.1 电极表面涂层元素含量和价态变化
  • 3.2.2 电极涂层表面形貌变化
  • 3.2.3 电极表面晶相结构变化
  • 3.2.4 电极表面电阻的变化
  • 3.4 本章小结
  • 2电极开发'>第4章 长效Ti/Sn02电极开发
  • 4.1 电极性能研究
  • 2电极的性能研究'>4.1.1 含Ru 中间层Ti/ Sn02电极的性能研究
  • 2电极的性能研究'>4.1.2 含Ru 中间层Ce 掺杂Ti/ Sn02电极的性能研究
  • 4.2 电极溶液界面电化学行为研究
  • 4.2.1 循环伏安研究
  • 4.2.2 极化曲线研究
  • 4.2.3 交流阻抗研究
  • 4.3 电极结构表征
  • 4.3.1 电极表面形貌与元素含量分析
  • 4.3.2 电极的表面元素化学环境分析
  • 4.3.3 电极晶相结构分析
  • 4.4 本章小结
  • 2电极降解煤化工废水的性能评价'>第5章 含Ru 中间层的Ti/Sn02电极降解煤化工废水的性能评价
  • 5.1 实验方法与废水来源
  • 5.1.1 实验方法与装置
  • 5.1.2 废水来源及特点
  • 254和TOC 去除率的影响'>5.2 电极排布方式对COD、UV254和TOC 去除率的影响
  • 5.3 电流密度对废水处理效果的影响
  • 254去除率的影响'>5.3.1 电流密度对煤化工废水UV254去除率的影响
  • Cr去除率的影响'>5.3.2 电流密度对煤化工废水CODCr去除率的影响
  • 5.3.3 电流密度对煤化工废水TOC 去除率的影响
  • 5.3.4 反应过程中pH 和电导率的变化趋势
  • 5.3.5 电流密度对煤化工废水COD/TOC 的影响
  • 5.3.6 电流密度对电流效率的影响
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
  • 致谢
  • 相关论文文献

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