用于C9石油树脂加氢的γ-Al2O3负载钯基催化剂的研究

用于C9石油树脂加氢的γ-Al2O3负载钯基催化剂的研究

论文摘要

C9石油树脂加氢技术近年来得到了越来越多的重视。目前石油树脂加氢技术的研究以C5石油树脂为主,国外的石油树脂催化加氢技术已经实现了工业化应用,而国内尚处于实验室研究阶段。因此,加速国内石油树脂加氢技术研究开发,特别是开展C9石油树脂催化加氢的研究很有必要。本论文选择γ-Al2O3负载钯催化剂为研究对象,考察了γ-Al2O3载体的结构性质、酸性以及活性金属组分等因素对催化剂C9石油树脂催化加氢活性及稳定性等的影响,利用N2-物理吸附、CO化学吸附、XRD、SEM、TEM、NH3-TPD等实验手段对γ-Al2O3载体及其负载钯基催化剂进行了表征。研究结果表明,与C5石油树脂类似,加氢催化剂载体的结构性质对C9石油树脂的催化加氢性能具有重要的影响,具有大量大孔的γ-Al2O3载体负载催化剂在大分子的C9石油树脂催化加氢反应中表现出更高的催化活性和稳定性。W251型γ-Al2O3载体有大量的大孔,钯前驱体容易进入γ-Al2O3载体的大孔内部,即有利于钯的分散,倾向于形成“蛋白型”催化剂。研究结果还表明,Pd/γ-Al2O3催化剂在C9石油树脂的催化加氢反应中的稳定性与积炭及硫中毒密切相关。以碱土金属Mg对γ-Al2O3改性后形成的MgAl2O4有助于降低γ-Al2O3载体的酸性,起到抑制催化剂积炭的作用,可以提高催化剂的稳定性。同时,添加铂组分形成γ-Al2O3负载钯-铂双组分催化剂可以增强催化剂的抗硫中毒性能,提高了催化剂的稳定性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 引言
  • 9石油树脂的概况'>1.2 C9石油树脂的概况
  • 9石油树脂的化学结构与性能'>1.2.1 C9石油树脂的化学结构与性能
  • 9石油树脂原料组成'>1.2.2 C9石油树脂原料组成
  • 9石油树脂特性'>1.2.3 加氢C9石油树脂特性
  • 9石油树脂加氢技术'>1.3 C9石油树脂加氢技术
  • 1.3.1 浆态加氢工艺
  • 1.3.2 喷淋式加氢工艺
  • 1.3.3 固定床加氢工艺
  • 9石油树脂加氢催化剂'>1.4 C9石油树脂加氢催化剂
  • 1.4.1 镍系催化剂
  • 1.4.2 硫化镍-钨系和硫化镍-钼系催化剂
  • 1.4.3 钯系和钯-铂系催化剂
  • 1.4.4 钯催化剂的应用
  • 9催化剂活性的主要因素'>1.5 影响C9催化剂活性的主要因素
  • 1.5.1 载体及助剂的影响
  • 1.5.2 前驱体
  • 1.5.3 吸附
  • 1.5.4 焙烧
  • 1.5.5 还原
  • 1.6 石油树脂催化剂的中毒失活
  • 1.7 原料预处理及加氢用溶剂
  • 1.8 立题意义及研究思路
  • 1.8.1 立题依据
  • 1.8.2 研究思路
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验原料及试剂
  • 2.1.1 主要原料
  • 2.1.2 主要试剂
  • 2.2 实验用仪器
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2O3催化剂的制备'>2.3.1 Pd/γ-Al2O3催化剂的制备
  • 2O3催化剂的制备'>2.3.2 Pd-Pd/γ-Al2O3催化剂的制备
  • 2O4-Al2O3催化剂的制备'>2.3.3 Pd/MgAl2O4-Al2O3催化剂的制备
  • 2.4 催化剂活性评价
  • 2.4.1 催化剂活性评价装置及流程
  • 2.4.2 分析仪器及分析方法
  • 2.5 催化剂表征
  • 2物理吸附'>2.5.1 N2物理吸附
  • 2.5.2 X射线衍射(XRD)
  • 2.5.3 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
  • 2.5.4 场发射扫而电子显微镜(SEM)
  • 3-TPD'>2.5.5 CO化学吸附测定及NH3-TPD
  • 2O3载体结构性质对负载钯催化剂C9石油树脂加氢性能的影响'>第三章 γ-Al2O3载体结构性质对负载钯催化剂C9石油树脂加氢性能的影响
  • 3.1 催化剂表征
  • 2-物理吸附'>3.1.1 N2-物理吸附
  • 3.1.2 SEM表征
  • 3.1.3 XRD、TEM表征以及CO化学吸附
  • 3.2 催化剂活性评价
  • 3.3 本章小结
  • 参考文献
  • 2O3催化剂C9石油树脂加氢性能影响'>第四章 改性对Pd/γ-Al2O3催化剂C9石油树脂加氢性能影响
  • 2O3催化剂C9石油树脂加氢性能的影响'>4.1 Mg改性对Pd/γ-Al2O3催化剂C9石油树脂加氢性能的影响
  • 4.1.1 催化剂表征
  • 4.1.1.1 XRD表征
  • 4.1.1.2 比表面、孔结构
  • 4.1.1.3 SEM表征
  • 3-TPD'>4.1.1.4 NH3-TPD
  • 4.1.2 催化剂活性评价
  • 2O3负载钯铂双金属活性组分催化剂对C9石油树脂加氢性能的影响'>4.2 γ-Al2O3负载钯铂双金属活性组分催化剂对C9石油树脂加氢性能的影响
  • 4.2.1 催化剂表征
  • 4.2.2 催化剂活性评价
  • 4.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 展望
  • 附录
  • 致谢
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