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乙烷氧化脱氢制乙烯Ni基催化剂的研究

2020-11-22阅读(968)

乙烷氧化脱氢制乙烯Ni基催化剂的研究

论文摘要

本文在常压微型固定床反应器中,通过评价乙烷氧化脱氢（ODHE）催化剂的活性,筛选出了合适的催化剂,并确定了该催化剂的制备条件和反应工艺条件;以及考察了催化剂的制备方法和助剂Ce的引入对催化性能的影响。研究结果表明:（1）镍基催化剂对乙烷氧化脱氢制乙烯具有优良的催化性能;当ω（Ni）=17%,500℃下焙烧的催化剂,在空速（G.H.S.V）)为12000 ml/（g·h）,C2H6:O2:He=2:1:9时,在500℃～600℃C的反应温度范围内,C2H4的选择性均在60%以上,C2H4的收率均在20%以上。（2）水热处理法、浸渍法和固相交换法制备NiO/γ-Al2O3[ω（Ni）=17%】催化剂中,浸渍法制备的催化剂的ODHE反应活性最佳;利用XRD、XPS和还原TG等表征手段,发现ODHE反应的活性相为易于还原的分散于催化剂表面的NiO微晶和易于还原的“表面尖晶石”NiAl2O4,而浸渍法制备的催化剂的活性组分均匀地分散于载体表面,且活性组分与载体的作用适中,易于还原,因而具有较高的ODHE选择氧化活性;利用O2-TPD-MS研究了不同氧物种的作用,非化学计量氧(O2-、O-和O22-)是ODHE反应的高选择性氧物种。（3）Ce的添加提高了催化剂ODHE反应的低温选择氧化活性,但不利于镍基催化剂的高温选择氧化。通过XRD,TPR和XPS研究发现Ce的添加减弱了Ni物种与载体间的相互作用,提高了Ni物种在催化剂表面的分散度,并且增加了催化剂表面中晶格氧的密度,从而提高了ODHE的低温反应活性;同时CeO2添加量过高会导致CeO2烧结,或进入催化剂体相,或覆盖催化剂表面,从而减弱与Ni物种的相互作用,使Ni晶粒在催化剂表面聚集长大而使催化活性下降。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 镍基催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯的研究意义
  • 1.2 乙烷脱氢制乙烯的现状
  • 1.2.1 乙烷热裂解制乙烯的特点
  • 1.2.2 乙烷热裂解制乙烯的反应机理
  • 1.2.3 乙烷氧化脱氢制乙烯的特点
  • 1.2.4 乙烷氧化脱氢反应催化剂体系
  • 1.2.5 ODHE反应机理
  • 1.3 ODHE反应的氧化剂
  • 1.4 镍基催化剂上ODHE的反应机理
  • 1.5 镍基催化剂上ODHE反应的活性氧物种
  • 1.6 论文研究内容和目的
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 化学试剂及实验仪器
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2O3和纯NiO的制备'>2.2.1 载体γ-Al2O3和纯NiO的制备
  • 2.2.2 催化剂的制备方法
  • 2.3 催化剂的活性评价
  • 2.4 催化剂的表征
  • 2.4.1 X射线衍射分析（XRD）
  • 2.4.2 热分析
  • 2.4.3 还原TG分析
  • 2.4.4 程序升温还原（TPR）
  • 2-TPD-MS）'>2.4.5 程序升温脱附（O2-TPD-MS）
  • 2.4.6 XPS表征
  • 2.5 数据处理
  • 2和C2H6的转化率'>2.5.1 O2和C2H6的转化率
  • 2H4、CO、OH4、CO2的选择性：'>2.5.2 C2H4、CO、OH4、CO2的选择性：
  • 2H4的收率：'>2.5.3 C2H4的收率：
  • 第三章 催化剂的筛选与结果讨论
  • 3.1 空白试验
  • 3.2 催化剂的筛选
  • 3.2.1 钼钒混合氧化物催化剂系列
  • 3.2.2 氧化钴催化剂系列
  • 3.2.3 氧化镍催化剂系列
  • 3.3 小结
  • 2O3催化剂的制备及催化性能的考察'>第四章 NiO／γ-Al2O3催化剂的制备及催化性能的考察
  • 2O3的预处理及晶相的确认'>4.1 载体γ-Al2O3的预处理及晶相的确认
  • 2O3催化剂的制备及活性评价'>4.2 NiO／γ-Al2O3催化剂的制备及活性评价
  • 4.3 制备工艺条件考察
  • 4.3.1 活性组分含量对催化剂性能的影响
  • 4.3.2 焙烧温度对催化性能的影响
  • 4.4 催化反应工艺条件考察
  • 4.4.1 反应温度的影响
  • 4.4.2 空速的影响
  • 4.4.3 烷氧比的影响
  • 4.5 本章小结
  • 2O3上ODHE反应的影响'>第五章 制备方法对NiO／γ-Al2O3上ODHE反应的影响
  • 2O3催化剂的制备及活性评价'>5.1 NiO／γ-Al2O3催化剂的制备及活性评价
  • 5.2 制备方法对催化剂性能的影响
  • 5.3 表征结果分析
  • 5.3.1 XRD分析
  • 5.3.2 XPS分析
  • 2-TPD分析'>5.3.3 O2-TPD分析
  • 5.3.4 还原TG分析
  • 5.4 本章小结
  • 第六章 铈的引入对ODHE镍基催化剂性能的影响
  • 2-NiO／γ-Al2O3催化剂的制备及活性评价'>6.1 CeO2-NiO／γ-Al2O3催化剂的制备及活性评价
  • 6.2 催化剂的催化性能
  • 6.3 催化剂的表征分析
  • 6.3.1 XRD分析
  • 6.3.2 TPR分析
  • 6.3.3 催化剂的XPS分析
  • 6.3.4 助剂Ce对Ni催化性能的调变作用
  • 6.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢

    • 相关论文文献

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