论文摘要
壳聚糖和环糊精是两种性能优良的天然多糖,在生物医药和环境工程领域得到广泛的研究和应用。壳聚糖有良好的生物活性和吸附性,环糊精有着亲水的外壁和疏水的空腔,可与疏水分子形成包结物。如何将环糊精固载到壳聚糖上把两者的优点结合起来,并用于水处理和药物控释等领域有着重要的现实意义。本文首次用环氧氯丙烷在碱性条件下,交联β-环糊精(β-CD)和N-丁二酸单酯壳聚糖(SCS)制得N-丁二酸单酯壳聚糖固载环糊精(CDS)。合成CDS的实验结果表明,该反应条件温和,产率较高,NaOH的浓度、环氧氯丙烷的用量、反应温度和SCS/β-CD投料比对产物有较大的影响。将元素分析和化学方法结合起来,对CDS中β-CD和SCS的含量进行了确定。该合成方法可制得β-CD取代度较高并含量可控的CDS。论文研究了CDS对2,4-二硝基酚的吸附性能,考察了吸附时间、吸附温度、溶液pH值、酚的浓度和吸附剂的用量对吸附性能的影响,实验结果表明,最佳吸附温度为30℃,吸附时间为60min,pH值为3.6。而吸附容量随着酚的浓度增大而增加,当吸附剂用量达到0.1g时,对10mL浓度为1.5×10-2mg/mL的2,4-二硝基酚溶液的吸附率达到100%。CDS与单纯环糊精的交联物(ECD)、单纯SCS的交联物(ECS)和单纯壳聚糖的对比吸附实验表明:ECD,ECS和CS的吸附容量分别为6.84 mg/g、11.19 mg/g和9.23 mg/g。CDS的吸附效果明显比ECD、ECS和CS高。这可能是因为β-环糊精疏水性空腔对2,4-二硝基酚的包结作用和壳聚糖基材料与2,4-二硝基酚形成氢键、静电吸引等协同作用的结果。用乙醇对吸附后的CDS进行了洗脱,洗3次后,其洗脱率达到99.5%。用洗脱后的CDS对酚进行了再次吸附,重复4次仍然有较好的吸附效果。为了研究和掌握环糊精与药物包结作用的规律和机理,本文研究了环糊精母体分子与酮洛芬的包结作用。通过紫外-可见光谱证明了β-CD与酮洛芬在水溶液中形成了包结物。并制备了β-CD与酮洛芬的固体包结物,用FTIR、X射线、DSC和TG证实了固体包结物的形成。以酮洛芬为模型药物,研究了载药CDS在模拟胃液和模拟肠液中的药物释放行为。实验发现载药CDS在模拟胃液和模拟肠液中有不同的释放行为,在模拟肠液中释放速率很快,10h的药物释放率就接近100%,而在模拟胃液中,有一个缓慢的释放过程,要40h才能达到平衡,药物平衡释放率接近100%。通过对比载药ECD和ECS在上述两种溶液中的药物释放行为,初步认为载药CDS在模拟胃液和模拟肠液中的药物释放行为与以下两个原因有关:1) CDS在碱性条件下能很好的溶胀,有利于药物的扩散;2)是酮洛芬是弱酸性,其在碱性条件下更容易溶出。载药CDS的这种pH值响应具有实际应用的价值。
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