本文主要研究内容
作者朱亚楠（2019）在《在线光电离质谱应用于煤热解研究》一文中研究指出：煤作为一种非常重要的化石燃料,其利用历史悠久,且在中国的能源结构中占据着举足轻重的作用。然而,煤炭的广泛利用所带来的一系列环境问题越来越受到人们的重视,煤的清洁高效利用技术更是受到政府、企业以及科研学者们的关注。煤热解是一种煤炭的清洁利用技术,也是其他热化学转化的初始和重要步骤。煤热解同时产生气体、液体和固体产物,可以实现煤的多重利用。煤结构复杂,热解产物多样,且影响煤热解的条件很多,但是多数工作关注的是煤的宏观热解特性,对热解产物实时在线研究较少。本论文旨在利用在线光电离质谱对煤热解进行研究,实现热解产物的快速检测,并提供热解过程中产物的实时信息。本论文对烟煤热解、烟煤的催化热解、高硫煤热解、烟煤与生物质共热解等方面进行了较为系统的研究和讨论。论文的主要内容包括以下章节:第一章主要介绍了中国能源结构及概况,阐述了煤在我国能源结构中的重要作用及煤炭清洁利用的必要性。介绍了煤热化学转化的方式,在我国工业应用方面的现状。概述了煤热解的研究现状,由此提出本论文研究工作的目标和意义。第二章主要介绍了本论文工作所利用的实验装置和方法。详细介绍了热解-光电离质谱(Py-PI-MS)装置和实验参数等。另外,也介绍了本论文工作所用到的一些传统的分析方法,包括热重(TG)、热解-气相色/质联用(Py-GC/MS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等。第三章主要介绍了利用Py-PI-MS来研究烟煤的热解。对比烟煤和无烟煤的热解产物质谱图可以发现,烟煤热解产物丰富,主要包括烯烃、烷烃、酚类、芳香烃,以及少量的H2S和NH3等。而对于无烟煤,上述烃类和酚类产物的强度则很弱,但是由于选取的无烟煤中硫元素的含量高,产物中含硫产物丰富。同时也对温度、升温速率、气氛等条件对烟煤热解的影响进行了研究。发现温度越高,产物的释放速率越快,且高温有利于烯烃和芳香烃的生成。增加升温速率,热解产物强度增加,产物的初始出现温度提前,产物释放曲线的温度范围加宽。另外也发现了芳香烃会在低温区释放,这验证了煤中存在游离的芳香烃客体分子的结论。Py-PI-MS方法除了应用于煤热解的研究外,还可以应用于煤的氧化和还原的研究。煤的氧化产物中包括醇、醛、酮、呋喃和酚类等高附加值的产物。与惰性气氛比,在还原性气氛下热解产物中烯烃的强度会增加。第四章主要介绍了利用Py-PI-MS结合TG来研究不同粒径烟煤的热解特性。利用氪气放电灯(10.6 eV)电离大部分的热解产物,利用同步辐射真空紫外光(14.2 eV和15.5 eV)电离CO、CO2、H2O、CH4等电离能较高的产物。可以发现在固定温度模式下,热解产物的强度随着煤粒径的增加而增加。随时间变化曲线显示随着粒径增加,挥发物的初始出现时间延迟。三环芳香烃在随时间和温度变化曲线中显示出了多个释放过程,表明了客体分子的存在。随着煤颗粒尺寸的增加,客体分子的释放滞后,即释放过程向高温度区域移动。为了解释大多数有机挥发物的释放过程,本章提出了一种综合颗粒内和颗粒间的产物释放机制。第五章主要介绍了利用Py-PI-MS结合TG来研究烟煤的催化热解特性。以沸石分子筛HZSM-5和HUSY为催化剂。TG分析发现催化剂的加入使煤的失重率增加,从而说明这两种催化剂促进了烟煤的转化。对不同热解温度下烟煤热解产物的质谱图进行分析,发现催化剂和温度均可加速烟煤热解并改变热解产物的分布。在相对较低的温度(500-600 ℃)范围,酚类为主要的热解产物,加入HZSM-5催化剂后,丙烯为主要产物,芳烃强度增加,这表明HZSM-5可以促进丙烯和芳烃的生成。当引入HUSY时,几乎所有的芳烃都表现出随着温度的升高而降低的趋势,这是由焦炭大量产生以及大质量低挥发性的芳香烃产生导致。分析不同温度下产物随时间的变化曲线,发现温度是加速热解反应的关键因素,此外沸石的存在显著地促进了热解产物的产生或消耗。第六章主要介绍了利用Py-PI-MS技术来研究高硫煤的热解。高硫煤中硫的脱除与转化是实现煤清洁利用的重要步骤。热解能够有效实现高硫煤中硫的脱除。在惰性气氛及还原性气氛下,高硫煤的主要热解产物包括:H2S、不同形态的单质硫、烯烃和芳香烃等。温度升高有利于高硫煤中硫的脱除。还原性气氛比惰性气氛更有利于高硫煤中的硫向H2S转化,H2比例越高,这种效果越明显。高硫煤中硫的转化分布在多个温区,表示不同种类硫发生了转化。在惰性气氛下,含硫产物主要以单质硫形态存在,其分布温区主要为450-600℃。在还原性气氛下,H2S为主要产物,其分布温区主要在450-600及>600℃。利用XPS分析煤和焦炭中硫的种类和含量,可以发现加氢热解得到的焦炭中的硫含量最少,这说明了加氢热解可以有效地脱除高硫煤中的硫。第七章主要介绍了利用Py-PI-MS技术来研究烟煤与生物质的共热解。分析了煤、松木、煤/松木共混物以及松木三种特征组分(木质素、纤维素、半纤维素)的热解产物,并进行了归属。通过对比不同热解产物的信号强度,发现共热解产物信号强度并不等同于煤与松木单独热解的信号叠加值。松木的加入可以提高煤的特征产物强度,同时煤的加入也提高了松木的特征产物的强度。分析热解产物的随时间变化谱,发现煤或松木的特征热解产物的释放时间提前。这些结果表明了煤与松木共热解可以起到相互促进的作用。
Abstract
mei zuo wei yi chong fei chang chong yao de hua dan ran liao ,ji li yong li shi you jiu ,ju zai zhong guo de neng yuan jie gou zhong zhan ju zhao ju zu qing chong de zuo yong 。ran er ,mei tan de an fan li yong suo dai lai de yi ji lie huan jing wen ti yue lai yue shou dao ren men de chong shi ,mei de qing jie gao xiao li yong ji shu geng shi shou dao zheng fu 、qi ye yi ji ke yan xue zhe men de guan zhu 。mei re jie shi yi chong mei tan de qing jie li yong ji shu ,ye shi ji ta re hua xue zhuai hua de chu shi he chong yao bu zhou 。mei re jie tong shi chan sheng qi ti 、ye ti he gu ti chan wu ,ke yi shi xian mei de duo chong li yong 。mei jie gou fu za ,re jie chan wu duo yang ,ju ying xiang mei re jie de tiao jian hen duo ,dan shi duo shu gong zuo guan zhu de shi mei de hong guan re jie te xing ,dui re jie chan wu shi shi zai xian yan jiu jiao shao 。ben lun wen zhi zai li yong zai xian guang dian li zhi pu dui mei re jie jin hang yan jiu ,shi xian re jie chan wu de kuai su jian ce ,bing di gong re jie guo cheng zhong chan wu de shi shi xin xi 。ben lun wen dui yan mei re jie 、yan mei de cui hua re jie 、gao liu mei re jie 、yan mei yu sheng wu zhi gong re jie deng fang mian jin hang le jiao wei ji tong de yan jiu he tao lun 。lun wen de zhu yao nei rong bao gua yi xia zhang jie :di yi zhang zhu yao jie shao le zhong guo neng yuan jie gou ji gai kuang ,chan shu le mei zai wo guo neng yuan jie gou zhong de chong yao zuo yong ji mei tan qing jie li yong de bi yao xing 。jie shao le mei re hua xue zhuai hua de fang shi ,zai wo guo gong ye ying yong fang mian de xian zhuang 。gai shu le mei re jie de yan jiu xian zhuang ,you ci di chu ben lun wen yan jiu gong zuo de mu biao he yi yi 。di er zhang zhu yao jie shao le ben lun wen gong zuo suo li yong de shi yan zhuang zhi he fang fa 。xiang xi jie shao le re jie -guang dian li zhi pu (Py-PI-MS)zhuang zhi he shi yan can shu deng 。ling wai ,ye jie shao le ben lun wen gong zuo suo yong dao de yi xie chuan tong de fen xi fang fa ,bao gua re chong (TG)、re jie -qi xiang se /zhi lian yong (Py-GC/MS)、fu li xie bian huan gong wai guang pu (FTIR)、Xshe xian guang dian zi neng pu (XPS)deng 。di san zhang zhu yao jie shao le li yong Py-PI-MSlai yan jiu yan mei de re jie 。dui bi yan mei he mo yan mei de re jie chan wu zhi pu tu ke yi fa xian ,yan mei re jie chan wu feng fu ,zhu yao bao gua xi ting 、wan ting 、fen lei 、fang xiang ting ,yi ji shao liang de H2She NH3deng 。er dui yu mo yan mei ,shang shu ting lei he fen lei chan wu de jiang du ze hen ruo ,dan shi you yu shua qu de mo yan mei zhong liu yuan su de han liang gao ,chan wu zhong han liu chan wu feng fu 。tong shi ye dui wen du 、sheng wen su lv 、qi fen deng tiao jian dui yan mei re jie de ying xiang jin hang le yan jiu 。fa xian wen du yue gao ,chan wu de shi fang su lv yue kuai ,ju gao wen you li yu xi ting he fang xiang ting de sheng cheng 。zeng jia sheng wen su lv ,re jie chan wu jiang du zeng jia ,chan wu de chu shi chu xian wen du di qian ,chan wu shi fang qu xian de wen du fan wei jia kuan 。ling wai ye fa xian le fang xiang ting hui zai di wen ou shi fang ,zhe yan zheng le mei zhong cun zai you li de fang xiang ting ke ti fen zi de jie lun 。Py-PI-MSfang fa chu le ying yong yu mei re jie de yan jiu wai ,hai ke yi ying yong yu mei de yang hua he hai yuan de yan jiu 。mei de yang hua chan wu zhong bao gua chun 、quan 、tong 、fu nan he fen lei deng gao fu jia zhi de chan wu 。yu duo xing qi fen bi ,zai hai yuan xing qi fen xia re jie chan wu zhong xi ting de jiang du hui zeng jia 。di si zhang zhu yao jie shao le li yong Py-PI-MSjie ge TGlai yan jiu bu tong li jing yan mei de re jie te xing 。li yong ke qi fang dian deng (10.6 eV)dian li da bu fen de re jie chan wu ,li yong tong bu fu she zhen kong zi wai guang (14.2 eVhe 15.5 eV)dian li CO、CO2、H2O、CH4deng dian li neng jiao gao de chan wu 。ke yi fa xian zai gu ding wen du mo shi xia ,re jie chan wu de jiang du sui zhao mei li jing de zeng jia er zeng jia 。sui shi jian bian hua qu xian xian shi sui zhao li jing zeng jia ,hui fa wu de chu shi chu xian shi jian yan chi 。san huan fang xiang ting zai sui shi jian he wen du bian hua qu xian zhong xian shi chu le duo ge shi fang guo cheng ,biao ming le ke ti fen zi de cun zai 。sui zhao mei ke li che cun de zeng jia ,ke ti fen zi de shi fang zhi hou ,ji shi fang guo cheng xiang gao wen du ou yu yi dong 。wei le jie shi da duo shu you ji hui fa wu de shi fang guo cheng ,ben zhang di chu le yi chong zeng ge ke li nei he ke li jian de chan wu shi fang ji zhi 。di wu zhang zhu yao jie shao le li yong Py-PI-MSjie ge TGlai yan jiu yan mei de cui hua re jie te xing 。yi fei dan fen zi shai HZSM-5he HUSYwei cui hua ji 。TGfen xi fa xian cui hua ji de jia ru shi mei de shi chong lv zeng jia ,cong er shui ming zhe liang chong cui hua ji cu jin le yan mei de zhuai hua 。dui bu tong re jie wen du xia yan mei re jie chan wu de zhi pu tu jin hang fen xi ,fa xian cui hua ji he wen du jun ke jia su yan mei re jie bing gai bian re jie chan wu de fen bu 。zai xiang dui jiao di de wen du (500-600 ℃)fan wei ,fen lei wei zhu yao de re jie chan wu ,jia ru HZSM-5cui hua ji hou ,bing xi wei zhu yao chan wu ,fang ting jiang du zeng jia ,zhe biao ming HZSM-5ke yi cu jin bing xi he fang ting de sheng cheng 。dang yin ru HUSYshi ,ji hu suo you de fang ting dou biao xian chu sui zhao wen du de sheng gao er jiang di de qu shi ,zhe shi you jiao tan da liang chan sheng yi ji da zhi liang di hui fa xing de fang xiang ting chan sheng dao zhi 。fen xi bu tong wen du xia chan wu sui shi jian de bian hua qu xian ,fa xian wen du shi jia su re jie fan ying de guan jian yin su ,ci wai fei dan de cun zai xian zhe de cu jin le re jie chan wu de chan sheng huo xiao hao 。di liu zhang zhu yao jie shao le li yong Py-PI-MSji shu lai yan jiu gao liu mei de re jie 。gao liu mei zhong liu de tuo chu yu zhuai hua shi shi xian mei qing jie li yong de chong yao bu zhou 。re jie neng gou you xiao shi xian gao liu mei zhong liu de tuo chu 。zai duo xing qi fen ji hai yuan xing qi fen xia ,gao liu mei de zhu yao re jie chan wu bao gua :H2S、bu tong xing tai de chan zhi liu 、xi ting he fang xiang ting deng 。wen du sheng gao you li yu gao liu mei zhong liu de tuo chu 。hai yuan xing qi fen bi duo xing qi fen geng you li yu gao liu mei zhong de liu xiang H2Szhuai hua ,H2bi li yue gao ,zhe chong xiao guo yue ming xian 。gao liu mei zhong liu de zhuai hua fen bu zai duo ge wen ou ,biao shi bu tong chong lei liu fa sheng le zhuai hua 。zai duo xing qi fen xia ,han liu chan wu zhu yao yi chan zhi liu xing tai cun zai ,ji fen bu wen ou zhu yao wei 450-600℃。zai hai yuan xing qi fen xia ,H2Swei zhu yao chan wu ,ji fen bu wen ou zhu yao zai 450-600ji >600℃。li yong XPSfen xi mei he jiao tan zhong liu de chong lei he han liang ,ke yi fa xian jia qing re jie de dao de jiao tan zhong de liu han liang zui shao ,zhe shui ming le jia qing re jie ke yi you xiao de tuo chu gao liu mei zhong de liu 。di qi zhang zhu yao jie shao le li yong Py-PI-MSji shu lai yan jiu yan mei yu sheng wu zhi de 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论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的朱亚楠，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于光电离质谱论文,同步辐射论文,热解论文,催化热解论文,共热解论文,烟煤论文,高硫煤论文,生物质论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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