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低浓度含氨废气低温微氧催化氧化研究

2020-12-16阅读(219)

低浓度含氨废气低温微氧催化氧化研究

论文摘要

NH3是引起光化学烟雾、水体富营养化、土壤碱化等环境问题的主要因素之一。本论文依托“863计划”重点项目——氰化氢混合废气净化技术与设备,以黄磷尾气中HCN催化水解产物——低浓度NH3为研究对象,同时兼顾化工行业生产过程中排放的大气量低浓度含NH3废气,采用低温催化氧化技术,将低浓度含NH3废气催化氧化为无毒无害的N2。本论文针对低温选择性催化氧化技术的核心——催化剂,开展了系统的研究工作,包括催化剂载体筛选、催化剂活性组分及助剂的配比筛选、制备条件优化、反应影响因素规律分析及条件优化、催化剂活性表征及理化性质分析等,并对NH3选择性催化氧化机理进行了初步探讨。载体筛选研究结果显示：由于TiO2与过渡金属之间的相互作用,活性组分在载体上具有良好的分散性,所以TiO2载体在低温微氧条件下的活性明显优于AC和Al2O3。在以TiO2为载体制备的单组份过渡金属催化剂中,Cu/TiO2、Co/TiO2和Cr/TiO2催化剂的低温活性较好,Fe/TiO2和Ni/TiO2催化剂的低温活性较低。Cu基和Cr基的双组份过渡金属催化剂中,Cu-Mn/TiO2催化剂活性较好,NOx收率较低；Cu-Co/TiO2催化剂活性好,NO收率高；Cr-Ni/TiO2催化剂活性好,N2O收率高。进一步对NOx收率较低的Cu-Mn/TiO2催化剂和NO收率高的Cu-Co/TiO2催化剂进行了优化研究,结果显示：共沉淀法制备的Cu-Mn/TiO2催化剂（350℃焙烧,Cu：Mn=5%：5%（质量百分数））在烟气中O2含量为1%的条件下具有较好的催化氧化活性,且NOx收率较低,该催化剂在200℃时NH3去除率和NOx收率分别为80%和30%；而浸渍法制备的Cu-Co/TiO2催化剂（400℃焙烧,Cu：Co=10%：5%（质量百分数））在烟气中O2含量为1%的条件下具有非常好的活性,但NO收率高,该催化剂在150℃时NH3去除率大于90%,NO收率为100%。选择性催化氧化NH3“一步法”实验结果显示：要么NH3去除率低,NOx收率高；要么NH3去除率高,产物中NO或N2O的收率也高,难以同时获得较高的NH3去除率和N2选择性。因此,在总结前期实验结果和查阅相关文献的基础上设计并实践了“二步法”。“二步法”研究结果表明：以浸渍法制备的Cu-Co/TiO2催化剂（Cu-Co组分质量百分比为5%：10%、400℃焙烧温度）作为第一层催化剂与共沉淀制备的MnOx催化剂作为第二层催化剂相结合,其催化氧化效果最好。反应条件后优化,在1%O2含量、无水、15,000h-1空速反应条件下,100℃时NH3去除率可达90%,同时产物中检测不到NO和NO2,N2O收率仅有10%。催化剂上NH3吸附—脱附稳定性测试结果表明：低于100℃时,催化剂上NH3的吸附量大、脱附时间长,但N2O收率低；相反地,高于100℃时,催化剂上NH3的吸附量降低、脱附时间缩短,但N2O收率提高了。“二步法”催化剂的稳定性测试结果表明：当反应进行到22h后NH3去除率由90%缓慢降低到85%左右,同时N2O收率略有降低,但在测试40h内催化剂性能较稳定。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 课题研究背景及意义
  • 1.2 课题研究内容
  • 1.3 课题创新点
  • 第二章 文献综述
  • 3的来源及危害'>2.1 NH3的来源及危害
  • 3的来源'>2.1.1 NH3的来源
  • 3的物理化学性质'>2.1.2 NH3的物理化学性质
  • 3的危害'>2.1.3 NH3的危害
  • 3的方法'>2.2 国内外控制NH3的方法
  • 2.2.1 生物法
  • 2.2.2 吸收法
  • 2.2.3 吸附法
  • 2.2.4 光催化法
  • 2.2.5 等离子体活化法
  • 2.2.6 选择性催化氧化法
  • 3催化剂'>2.3 选择性催化氧化NH3催化剂
  • 2.3.1 载体
  • 2.3.2 活性组分
  • 2.3.3 助剂
  • 2.3.4 稳定性
  • 3选择性催化氧化的反应机理'>2.4 NH3选择性催化氧化的反应机理
  • 第三章 催化剂制备、评价和表征方法
  • 3.1 催化剂制备
  • 3.2 实验仪器
  • 3.3 实验药品
  • 3.4 实验流程
  • 3.5 催化剂评价指标
  • 3.6 催化剂表征
  • 3.6.1 BET表征
  • 3.6.2 SEM表征
  • 3.6.3 XRD表征
  • 3.6.4 XPS表征
  • 3.6.5 FT-IR表征
  • 第四章 催化剂载体与活性组分筛选
  • 4.1 载体筛选
  • 4.1.1 催化剂制备
  • 4.1.2 催化剂评价
  • 4.1.3 实验结果与讨论
  • 4.2 活性组分筛选
  • 4.2.1 催化剂制备
  • 4.2.2 催化剂活性评价
  • 4.2.3 实验结果与讨论
  • 4.3 本章小结
  • 2催化剂优化'>第五章 Cu-Mn/TiO2催化剂优化
  • 2、Mn/TiO2和Cu-Mn/TiO2催化剂比较'>5.1 Cu/TiO2、Mn/TiO2和Cu-Mn/TiO2催化剂比较
  • 2含量对选择性催化氧化NH3的影响'>5.2 O2含量对选择性催化氧化NH3的影响
  • 3的影响'>5.3 Cu-Mn组分比对选择性催化氧化NH3的影响
  • 3的影响'>5.4 稀土助剂对选择性催化氧化NH3的影响
  • 3的影响'>5.5 制备方法对选择性催化氧化NH3的影响
  • 5.5.1 催化剂制备
  • 5.5.2 催化剂活性和产物收率比较
  • 3的影响'>5.6 焙烧温度对选择性催化氧化NH3的影响
  • 5.7 本章小结
  • 2催化剂优化'>第六章 Cu-Co/TiO2催化剂优化
  • 2、Co/TiO2和Cu-Co/TiO2催化剂比较'>6.1 Cu/TiO2、Co/TiO2和Cu-Co/TiO2催化剂比较
  • 6.1.1 催化剂活性和产物收率比较
  • 6.1.2 催化剂表征
  • 2含量对选择性催化氧化NH3的影响'>6.2 O2含量对选择性催化氧化NH3的影响
  • 3选择性催化氧化的影响'>6.3 Cu-Co组分比对NH3选择性催化氧化的影响
  • 3的影响'>6.4 稀土助剂对选择性催化氧化NH3的影响
  • 6.4.1 催化剂活性和产物收率比较
  • 6.4.2 催化剂表征
  • 3的影响'>6.5 制备方法对选择性催化氧化NH3的影响
  • 6.5.1 催化剂制备
  • 6.5.2 催化剂活性和产物收率比较
  • 6.5.3 催化剂表征
  • 3的影响'>6.6 焙烧温度对选择性催化氧化NH3的影响
  • 6.7 本章小结
  • 3'>第七章 二步法催化氧化NH3
  • 7.1 二步法阐述
  • 7.1.1 二步法的理论支撑
  • 7.1.2 二步法的实验方法
  • x催化剂制备方法影响'>7.2 MnOx催化剂制备方法影响
  • 7.2.1 催化剂制备
  • 7.2.2 催化剂活性评价
  • 7.2.3 实验结果与讨论
  • 7.3 Cu-Co组分比影响
  • 2焙烧温度影响'>7.4 Cu-Co/TiO2焙烧温度影响
  • 7.4.1 催化剂活性和产物收率比较
  • 7.4.2 催化剂表征
  • 7.5 反应条件影响
  • 2含量影响'>7.5.1 O2含量影响
  • 7.5.2 空速影响
  • 7.5.3 水汽影响
  • 3吸附—脱附稳定性测试'>7.6 NH3吸附—脱附稳定性测试
  • 7.7 催化剂稳定性测试
  • 7.8 本章小结
  • 第八章 结论与建议
  • 8.1 结论
  • 8.2 建议
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录A 攻读硕士期间发表论文目录
  • 附录B 硕士期间参加的项目

    • 相关论文文献

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