含氧气氛下LaCoO3及La1-xSrxCoO3系列催化剂还原脱硫性能的研究

论文摘要

二氧化硫是最主要的大气污染物,我国的二氧化硫90%来自煤炭的直接燃烧产生的烟气。用CO催化还原脱除SO2的方法有诸多的优点,是目前烟道气脱硫研究的热点。目前钙钛矿还原脱硫,已经取得了很多成果,但是对于反应机理和影响条件等作用因素还不很全面。本文考察了不同制备温度下的LaCoO3及La1-xSrxCoO3系列催化剂的结构特征以及吸附性能。对催化剂在含氧条件下的脱硫活性进行了表征,并将对不同气体的吸附性能与活性进行了关联。研究发现煅烧温度和A位Sr掺杂量的不同会影响催化剂对三种气体的吸附性能和吸附量,进而会影响催化剂的活性。催化剂对三种气体的吸附强度和吸附量均是SO2> O2>CO。研究发现,SO2和催化剂之间的强吸附可能是影响催化剂失活的主要因素。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 2污染的技术现状'>1.2 控制燃煤SO₂污染的技术现状
• 1.2.1 燃烧前脱硫技术——煤脱硫
• 1.2.2 燃烧中脱硫技术
• 1.2.3 燃烧后脱硫技术——烟气脱硫
• 1.3 脱硫机理的探讨
• 1.3.1 氧化还原机理
• 1.3.2 中介控制机理
• 1.3.3 协同作用机理
• 1.4 钙钛矿型复合氧化物结构与催化性能
• 1.5 钙钛矿型复合氧化物催化还原法烟气脱硫研究进展
• 1.6 本课题的主要研究内容
• 第二章 实验方法及表征
• 2.1 实验原料及设备
• 2.2 催化剂的制备
• 3 催化剂的制备'>2.2.1 不同粒径系列LaCoO₃催化剂的制备
• 1-xSr_xCoO₃ 系列催化剂的制备'>2.2.2 A位Sr掺杂La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 X-射线衍射（XRD）实验
• 2.3.2 比表面积测定（BET）实验
• 2.3.3 程序升温脱附（TPD）实验
• 2.3.4 X光电子能谱（XPS）实验
• 2.3.5 氧量测定
• 2.4 催化剂的活性评价
• 2.4.1 实验设备及原料
• 2.4.2 催化剂的预硫化和活性评价
• 2.4.3 实验流程
• 2.4.4 实验结果的检测
• 3结构与性能的影响'>第三章 煅烧温度对LaCoO₃结构与性能的影响
• 3.1 煅烧温度对催化剂结构的影响
• 3.1.1 XRD物相结构分析结果
• 3.1.2 煅烧温度对硫化后样品的物相的影响
• 3.1.3 XRD粒径分析结果
• 3.1.4 BET比表面测定结果
• 3.1.5 本节小结
• 3 对气体吸附量结果'>3.2 不同煅烧温度的LaCoO₃对气体吸附量结果
• 3 对CO吸附量的结果'>3.2.1 不同温度煅烧的LaCoO₃对CO吸附量的结果
• 3对SO₂ 吸附量的结果'>3.2.2 不同温度煅烧的LaCoO₃对SO₂吸附量的结果
• 3对O₂ 吸附量的结果'>3.2.3 不同温度煅烧的LaCoO₃对O₂吸附量的结果
• 3.2.4 不同气体间的对比
• 3 的TPD结果分析'>3.3 不同的LaCoO₃的TPD结果分析
• 3 上的TPD脱附表征结果'>3.3.1 CO在不同温度煅烧的LaCoO₃上的TPD脱附表征结果
• 2在不同温度煅烧的LaCoO₃ 上的TPD脱附表征结果'>3.3.2 SO₂在不同温度煅烧的LaCoO₃上的TPD脱附表征结果
• 2在不同温度煅烧的LaCoO₃ 上的TPD脱附表征结果'>3.3.3 O₂在不同温度煅烧的LaCoO₃上的TPD脱附表征结果
• 3.3.4 不同气体间的吸附作用对比
• 3.4 不同温度煅烧样品的脱硫性能评价结果
• 3.5 活性和吸附性能的关联讨论
• 3.6 本章小结
• 3催化剂结构与性能的影响'>第四章 A位Sr掺杂对LaCoO₃催化剂结构与性能的影响
• 1-xSr_xCoO₃ 系列催化剂结构分析'>4.1 La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂结构分析
• 4.1.1 XRD物相结构分析结果
• 4.1.2 BET比表面积结果
• 4.1.3 氧量测定结果
• 4.1.4 XPS分析结果
• 4.1.5 本节小结
• 4.2 不同气体的吸附量结果及分析
• 1-xSr_xCoO₃ 系列催化剂CO吸附量结果'>4.2.1 La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂CO吸附量结果
• 1-xSr_xCoO₃系列催化剂SO₂ 吸附量结果'>4.2.2 La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂SO₂吸附量结果
• 1-xSr_xCoO₃系列催化剂O₂ 吸附量结果'>4.2.3 La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂O₂吸附量结果
• 4.2.4 不同气体间的对比
• 1-xSr_xCoO₃ 系列催化剂对不同气体的TPD脱附表征'>4.3 La_1-xSr_xCoO₃系列催化剂对不同气体的TPD脱附表征
• 4.3.1 CO的TPD脱附表征结果
• 2 的TPD脱附表征结果'>4.3.2 SO₂的TPD脱附表征结果
• 2 的TPD脱附表征结果'>4.3.3 O₂的TPD脱附表征结果
• 4.4 无氧条件下脱硫活性分析
• 4.5 有氧条件下脱硫活性结果及与吸附性能的关联
• 4.6 有氧条件下催化剂活性寿命及与吸附性能的关联
• 4.7 本章小结
• 第五章 全文总结
• 参考文献
• 发表论文和科研情况说明
• 致谢