EU-1分子筛晶体形貌调控研究

EU-1分子筛晶体形貌调控研究

论文摘要

分子筛材料因其均匀而规则的孔道结构和较大的比表面积,被广泛应用于环保、催化、吸附、分离、离子交换等化工领域。分子筛材料已经成为工业生产中必不可少的的产品。尤其是在环保领域,例如利用分子筛作为催化剂的载体处理NOx的催化活性比金属氧化物的活性高;分子筛可以用于消除S02等。近年来分子筛在形成过程中的晶化行为、生长机理以及形貌调控成为了研究的热点。本论文主要研究了传统水热合成体系中,EU-1分子筛在合成过程中的晶化行为、生长机理以影响晶体形貌的调控的条件。在水热合成中,研究了晶化时间对EU-1分子筛合成的影响,EU-1沸石的诱导期大约为2天,随着晶化时间的延长,晶体继续生长,结晶度逐渐增高,进入晶体的生长期大约为4天,此时的反应体系比较稳定,晶体的生长速度也趋于平缓。如果继续延长晶化时间,超过6天时,并不会使合成样品的相对结晶度变化太大。考察了投料比对EU-1分子筛合成的影响,制备高纯度的EU-1分子筛,合成体系中的投料比是一个较大的范围,调整投料比可以得到不同硅铝比的EU-1分子筛。制备出的EU-1分子筛具有较高结晶度的,合成体系中各种物料的配料比必须严格控制在一定范围,经过本文研究,投料比控制在Na/Si≥.36HMBr/Si>0.11、Si/Al=25范围内,可以快速、有效的合成EU-1分子筛。添加单一小分子醇时,溶剂对EU-1分子筛的晶体形貌不产生太大影响,若添加两种或多种小分子醇时,比例不同时,会产生一种主导溶剂,合成反应主要受到主导溶剂的影响。当两种溶剂的比例相当时,两种溶剂都会对合成过程都会产生较大影响。在190℃当晶化时间继续延长到48小时时,制备出了纯的EU-1分子筛,其晶胞处于一种分散的状态,当晶化时间继续增长时,分子筛的结晶度继续提高,晶体持续生长,从宏观表现来看,晶胞就形成了一个椭球型的聚集体。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 分子筛材料概述
  • 1.1.1 分子筛的发展
  • 1.1.2 分子筛的种类
  • 1.1.3 分子筛的结构与性质
  • 1.1.4 分子筛材料的合成方法
  • 1.1.5 研究进展
  • 1.1.6 分子筛在环保中的应用
  • 1.1.7 本文主要内容
  • 第2章 实验仪器和分析测试方法
  • 2.1 实验试剂与仪器
  • 2.1.1 实验试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 本课题主要使用的研究方法
  • 2.2.1 晶体结构的测定
  • 2.2.2 分子筛骨架结构的鉴定
  • 2.2.3 晶体形貌和物相鉴定
  • 2.2.4 热稳定性分析
  • 2.5 测试仪器及测试条件
  • 第3章 分子筛的合成与变化
  • 3.1 引言
  • 3.2 分子筛的合成
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 EU-1分子筛的红外图谱
  • 3.3.2 EU-1分子筛的XRD图谱
  • 3.3.3 EU-1分子筛的热重分析
  • 3.4 晶化时间对EU-1分子筛的影响
  • 3.5 模板剂的量对EU-1分子筛的影响
  • 3.6 投料比对EU-1分子筛的影响
  • 3.7 小结
  • 第4章 助溶剂对分子筛的合成的影响
  • 4.1 引言
  • 4.2 分子筛的合成
  • 4.3 不同条件下溶剂对EU-1分子筛的影响
  • 4.3.1 不同种类溶剂合成的EU-1分子筛XRD图谱
  • 4.3.2 同种溶剂不同量对EU-1分子筛的影响
  • 4.3.3 EU-1分子筛的生长过程
  • 4.3.4 添加不同比例的三乙醇胺对EU-1分子筛的影响
  • 4.3.5 添加不同比例的盐类对EU-1分子筛的影响
  • 4.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间所发表的论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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