O2/CO2条件下煤焦颗粒孔隙结构及表面官能团演变

论文摘要

全球对温室气体的日益关注主要集中在如何有效控制CO2排放的问题上。作为一种有效控制CO2排放的O2/CO2燃烧技术是目前研究的热点。煤焦在O2/CO2气氛下的反应机理与在传统气氛下是不同的。这种不同造成了反应过程中煤焦颗粒物理/化学结构演化规律改变,反过来煤焦颗粒物理/化学结构演化规律改变也会影响反应过程。本文主要研究了煤在O2和CO2的混合气氛中反应时焦样的孔隙结构和表面官能团的演化特性。具体展开如下工作:首先,在热重分析仪上进行无孔纯碳颗粒在O2/CO2、CO2/Ar、O2/Ar三种气氛中的反应特性实验,对实验结果进行动力学分析。研究表明:CO2的存在对反应有影响;纯碳颗粒与CO2发生反应只有在高温条件下才能进行;纯碳反应速率由小到大顺序为:Ar/CO2、O2/CO2、O2/Ar。其次,选择三种典型煤种分别在O2/CO2、CO2/Ar、O2/Ar气氛下进行燃烧特性实验,研究其反应特性并对实验结果进行动力学分析。分析发现在O2/CO2气氛下不同煤种在不同温度下的反应不同。O2/CO2气氛对高挥发分煤焦燃烧起促进作用。最后,制备典型煤种在O2/CO2气氛、等温反应条件下不同转化率焦样并对其进行红外光谱、BET及XRD分析,比较其煤焦表面官能团、比表面积、吸附/脱附量、孔隙分布和颗粒微晶结构随反应的变化规律。分析表明,各基团随转化率增大而逐渐减少,高温时羟基变化更剧烈,醚基变化要缓慢;1000℃反应温度下三种煤种的煤焦颗粒比表面积变化接近“M”型,1200℃反应温度下煤焦的比表面积变化近似倒“V”型;随反应进行,三种煤焦颗粒表现为刚开始反应时孔隙吸附量随反应进行增大,转化率到某一范围后孔隙吸附量减小;转化率达到某个定值之前,三种煤焦颗粒内部中孔发生较强烈的波动,当转化率超过此定值后中孔在孔隙结构中所占比例开始减小,大孔所占的比例相对增大;比较XRD衍射图发现不同原煤颗粒微晶组分不同,其微晶结构演化规律也不同,高温时三种煤焦的微晶结构变化更剧烈。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 2/C0₂气氛下煤焦颗粒孔隙结构及其表面官能团演变相关研究'>1 0₂/C0₂气氛下煤焦颗粒孔隙结构及其表面官能团演变相关研究
• 1.1 煤焦颗粒孔隙结构研究
• 1.2 煤焦颗粒表面官能团研究
• 1.3 煤焦颗粒孔隙结构/表面官能团的国内外研究现状
• 1.4 本研究的内容
• 1.5 本章小结
• 2/C0₂气氛下纯碳反应动力学特性研究'>2 0₂/C0₂气氛下纯碳反应动力学特性研究
• 2.1 纯碳在不同气氛条件下的实验研究
• 2.2 本章小结
• 2/C0₂燃烧动力学特性研究'>3 典型煤种0₂/C0₂燃烧动力学特性研究
• 3.1 实验内容
• 3.2 典型煤种在不同气氛下反应特性
• 3.3 本章小结
• 2/C0₂燃烧条件下煤焦的制备及表面官能团结构分析'>4 0₂/C0₂燃烧条件下煤焦的制备及表面官能团结构分析
• 2/C0₂燃烧条件下煤焦的制备'>4.1 0₂/C0₂燃烧条件下煤焦的制备
• 4.2 表面官能团结构测量
• 4.3 表面官能团结构的特征
• 4.4 本章小结
• 2/C0₂燃烧条件下煤焦孔隙结构分析'>5 0₂/C0₂燃烧条件下煤焦孔隙结构分析
• 5.1 煤焦颗粒孔隙结构测量
• 5.2 煤焦孔隙结构的特征
• 5.3 煤焦微晶结构的测量
• 5.4 煤焦微晶结构的特征
• 5.5 本章小结
• 6 全文总结及展望
• 6.1 全文进行实验及结论
• 6.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录 攻读硕士学位期间发表的论文