助剂对亚铁基氨合成催化剂的性能及母体歧化行为的影响

助剂对亚铁基氨合成催化剂的性能及母体歧化行为的影响

论文摘要

合成氨工业是化学工业的支柱产业,氨(NH3)是重要的化工产品及化工原料,是一个国家农业及工业生产发展的基础。同时,合成氨工业是高能耗、低效益的产业。由浙江工业大学开发的Fe1-xO基熔铁催化剂被证明是活性高、稳定性好的新型氨合成催化剂,并已经在工业生产中获得了广泛应用。影响熔铁催化剂性能的主要因素是:助剂的种类和母体Fe1-xO的稳定性及催化剂的孔隙和表面结构等。本论文针对以上问题对助剂的种类及催化剂的歧化行为进行了研究,同时还研究了活性炭的添加对催化剂的比表面积及孔隙结构的影响。主要得到了以下结果:1.活性炭对催化剂孔结构有一定的影响。添加活性炭后,催化剂比表面积增加了大约11%。但是活性炭的添加使得催化剂的活性下降,主要是由于活性炭中含有少量的S,P等杂质,使得催化剂中毒引起的。采用高温H2处理过的活性炭可以有效降低活性炭中的毒物,添加高温氢气处理的活性炭的催化剂活性比添加未处理的活性炭的催化剂活性有所提高。2.研究了不同助剂对催化剂还原性能及催化性能的影响:研究发现CuO和Nb205的添加虽然能提高催化剂的还原性能,但是降低了催化剂的活性。助剂BaO的添加可以提高催化剂的还原性能及活性,其最佳含量为0.5wt%,含量增大反而会使催化剂活性下降。助剂TiO2能提高催化剂的耐热性能,但是降低了催化剂的活性。同时论文还通过正交试验研究了结构助剂A12O3和MgO的影响,结果表明,A1203对催化活性影响显著,最佳含量为1.5wt.%,MgO对活性的影响较显著,最佳含量为0.55wt.%。3.研究了混合稀土氧化物及其与其它助剂的相互作用。研究发现:混合稀土氧化物的添加可以提高催化剂的还原性能和活性。通过正交试验表明,ΣRE2O3与K2O的交互作用比较明显,CaO对催化剂的活性影响显著,ΣRE2O3对催化剂活性影响不显著,CaO和ΣRE203含量的增加,催化剂的活性提高;TiO2和∑RE203对活性的影响均不显著。同时添加TiO2和ΣRE203时,活性较高。4.使用差示扫描量热法(DSC)研究了 Fe1-xO的歧化反应行为。研究发现Fe1-xO的歧化反应发生在250-420℃之间。助催化剂对Fe1-xO的歧化反应有较大的影响,其中CaO、MgO和ZrO2的抑制作用较强。多助剂的添加对催化剂的歧化反应的抑制作用明显。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 概述
  • 1.2 氨合成催化剂的研究进展
  • 3O4基及Fe-Co双组分氨合成催化剂'>1.2.1 传统Fe3O4基及Fe-Co双组分氨合成催化剂
  • 1-xO基氨合成催化剂'>1.2.2 新型Fe1-xO基氨合成催化剂
  • 1.2.3 钌基氨合成催化剂
  • 1.2.4 其它新型氨合成催化剂
  • 1.2.4.1 氮化物金属合金型催化剂
  • 1.2.4.2 负载型合金氨合成催化剂的研究
  • 1.2.4.3 超活性催化剂
  • 1.3 氨合成熔铁催化剂助催化剂的研究进展
  • 1.3.1 助剂的存在形式
  • 1.3.2 助剂的分布状况
  • 1.3.3 助剂的作用机理
  • 1.3.3.1 碱金属氧化物
  • 1.3.3.2 碱土金属氧化物
  • 1.3.3.3 稀土金属氧化物
  • 1.3.3.4 其它金属氧化物
  • 1-xO歧化反应的研究进展'>1.4 Fe1-xO歧化反应的研究进展
  • 1-xO的歧化反应'>1.4.1 Fe1-xO的歧化反应
  • 1.4.2 差式扫描量热分析(DSC)
  • 1.5 选题依据和意义
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验主要试剂和仪器设备
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2+/ Fe3+的测定'>2.3 催化剂Fe2+/ Fe3+的测定
  • 2.4 催化剂的活性评价
  • 2.5 催化剂的预还原
  • 2.6 催化剂的表征
  • 2.6.1 TG-DTG表征
  • 2.6.2 TG-DSC表征
  • 2.6.3 BET表征
  • 2.6.4 堆密度表征
  • 参考文献
  • 第三章 活性炭和助剂对亚铁基氨合成催化剂性能的影响
  • 3.1 引言
  • 1-xO基熔铁催化剂的堆密度'>3.2 Fe1-xO基熔铁催化剂的堆密度
  • 3.3 活性炭的添加对催化剂孔结构及催化性能的影响
  • 3.3.1 活性炭的添加对催化剂孔结构的影响
  • 3.3.2 活性炭的添加对催化剂活性的影响
  • 3.4 CuO对催化剂活性的影响
  • 2对催化剂活性的影响'>3.5 SiO2对催化剂活性的影响
  • 2O5对催化剂性能的影响'>3.6 Nb2O5对催化剂性能的影响
  • 3.7 BaO对催化剂活性的影响
  • 2O3与MgO的正交实验L4(23)'>3.8 Al2O3与MgO的正交实验L4(23
  • 2对维氏体催化剂性能的影响'>3.9 TiO2对维氏体催化剂性能的影响
  • 3.10 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 混合稀土氧化物对氨合成维氏体催化剂性能的影响
  • 4.1 引言
  • 2O3)的单变量实验'>4.2 混合稀土氧化物(∑RE2O3)的单变量实验
  • 2O的正交实验L4(23)'>4.3 混合稀土氧化物与K2O的正交实验L4(23
  • 4(23)'>4.3.1 第一组正交实验L4(23
  • 4(23)'>4.3.2 第二组正交实验L4(23
  • 4(23)'>4.4 混合稀土与CaO的正交实验L4(23
  • 2与∑RE2O3正交实验L4 (23)'>4.5 TiO2与∑RE2O3正交实验L4 (23
  • 4.6 本章小结
  • 参考文献
  • 1-xO歧化反应的研究'>第五章 差式扫描量热法对Fe1-xO歧化反应的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 歧化反应理论焓变的计算
  • 5.3 催化剂的TG-DSC表征
  • 5.4 样品量对维氏体DSC的影响
  • 5.5 升温速率对维氏体DSC的影响
  • 5.6 不同铁比熔铁催化剂的DSC图
  • 1-xO歧化反应的影响'>5.7 助剂对Fe1-xO歧化反应的影响
  • 1-xO歧化反应的影响'>5.7.1 单一助剂对Fe1-xO歧化反应的影响
  • 1-xO歧化反应的影响'>5.7.2 多助剂对Fe1-xO歧化反应的影响
  • 5.8 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 论文总结和展望
  • 6.1 工作总结
  • 6.1.1 混合稀土氧化物对催化剂性能的影响
  • 6.1.2 其它助剂和活性炭对催化剂性能的影响
  • 1-xO的歧化反应'>6.1.3 差式扫描量热法(DSC)对Fe1-xO的歧化反应
  • 6.2 本论文的创新之处
  • 6.3 今后工作展望
  • 附录
  • 致谢
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