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SCR催化剂的制备和脱硝性能影响因素的研究

2020-12-08阅读(259)

SCR催化剂的制备和脱硝性能影响因素的研究

论文摘要

选择性催化脱除（SCR:Selective Catalyst Reduction）是目前广泛应用的烟气脱硝技术,V2O5-WO3/TiO2类催化剂是这一技术的主流催化剂,研究V2O5-WO3/TiO2类催化剂的制备工艺,对于SCR催化剂的国产化、或开发具有自主知识产权的SCR催化剂具有重要意义。本文采用对固定床和燃煤锅炉实验脱硝性能对比的评价方法,研究了针对工程应用的V2O5-WO3/TiO2催化剂模块的制备工艺及其脱硝性能影响因素,并对催化剂理化表征进行评价。通过固定床活性实验,来检测载体、制备方法、干燥煅烧温度以及主要成分配比对催化剂脱硝活性的影响。同时也测试了氨氮比、空速和SO2对脱硝性能的影响。活性实验测试结果显示,制备方法并不是催化剂脱硝性能的主要影响因素,钛白粉的种类对催化剂活性产生的影响更大；分段干燥可以使催化剂孔分布更加合理；分段煅烧可以使催化剂样品具有更大的比表面积和孔隙率。实验还发现,在V2O5负载量不变的情况下,催化剂在全温度区间内的催化活性并不随着WO3含量的增加而上升,受分布形态和表面覆盖率的影响,当钒钨的担载量由1.6%,8%增长到2%,10%时,脱硝效率曲线并没有明显的上移。实验探索出的优化配方及工艺为：V2O5含量为1.6%,WO3含量为8%,经80℃和110℃下各干燥一小时,在250℃煅烧2小时,在450℃下煅烧3小时。该催化剂样品在SV=40000 h-1时,脱硝效率在250～450℃内达到100%。孔结构的分析表明,优化配方具有合适的小孔、中孔和大孔的分布,SEM扫描电镜和TEM透射电镜的微观形貌图显示,优化配方具备了商用催化剂的特点,活性组分实现了分子层形态的分布。应用DRIFT分析优化配方催化剂表面反应机理,检测到了明显的Lewis酸性位和Bronsted酸性位的存在。在NH3/NOx=1和SV=3500 h-1的真实烟气条件下,优化配方催化剂模块在350～400℃的温度区间内脱硝效率均在84%以上,运行600 h后,活性并未出现明显的下降,表明该模块具备一定的抗中毒性能和机械强度。中毒后的催化剂模块经1%的H2SO4溶液酸洗后,表面K2O得以完全清除,且催化剂的微观形貌和抗压强度均未有很大改变。针对燃煤锅炉实验台的烟道流场进行模拟,通过对几何结构的修正和导流板的布置,改善烟道的流场速度分布,降低流场最大速度值,使速度分布尽可能在催化反应器入口均匀化。通过对V2O5-WO3/TiO2催化剂制备工艺的研究,发现优化后的催化剂性能可以满足电站锅炉的工程应用。所取得的成果和经验可为后续研究和完善SCR催化剂制备技术提供重要支持。

论文目录

  • 致谢
  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 1 绪论
  • 1.1 课题研究背景
  • 1.1.1 我国的能源现状
  • 1.1.2 氮氧化物的来源与危害
  • x的生成机理'>1.1.3 NOx的生成机理
  • 1.1.4 氮氧化物的控制技术
  • 1.2 SCR技术综述
  • 1.2.1 SCR技术的应用现状
  • 1.2.2 SCR法脱硝的工艺流程
  • 1.2.3 SCR法脱硝的反应机理
  • 1.2.4 SCR法脱硝所用还原剂
  • 1.2.5 SCR法脱硝所用催化剂种类
  • 2O5-WO3/TiO2类催化剂的理化特征及制备工艺综述'>1.3 V2O5-WO3/TiO2类催化剂的理化特征及制备工艺综述
  • 2O5-WO3/ZiO2类催化剂的组成'>1.3.1 V2O5-WO3/ZiO2类催化剂的组成
  • 2O5-WO3/ZiO2类催化剂的催化机理简述'>1.3.2 V2O5-WO3/ZiO2类催化剂的催化机理简述
  • 2O5-WO3/TiO2类催化剂活性的因素'>1.3.3 影响V2O5-WO3/TiO2类催化剂活性的因素
  • 2O5-WO3/TiO2类催化剂的制备工艺'>1.3.4 V2O5-WO3/TiO2类催化剂的制备工艺
  • 1.4 研究目标和研究内容
  • 1.4.1 研究目标
  • 1.4.2 研究内容
  • 2 SCR催化剂制备技术及影响因素研究
  • 2.1 实验台架
  • 2.1.1 烟气组分模拟
  • 2.1.2 催化剂原料
  • 2.2 原料及制备工艺对催化剂性能的影响
  • 2.2.1 载体原料的影响
  • 2.2.2 制备工艺的影响
  • 2.3 干燥及煅烧工艺对催化剂性能的影响
  • 2.3.1 干燥温度对催化剂性能的影响
  • 2.3.2 煅烧温度对催化剂性能的影响
  • 2.4 活性组分对催化剂性能的影响
  • 2.4.1 助催化剂三氧化钨的影响
  • 2.4.2 钒钨配比含量变化的影响
  • 2.5 催化剂的微观形貌和机理分析
  • 2.5.1 孔隙结构与比表面积分析
  • 2.5.2 催化剂的微观形貌分析
  • 2.5.3 原位漫反射傅立叶红外光谱分析
  • 2对催化剂性能的影响'>2.6 氨氮比、空速和SO2对催化剂性能的影响
  • x入口浓度的影响'>2.6.1 氨氮比及NOx入口浓度的影响
  • 2对催化剂性能的影响'>2.6.2 空速及SO2对催化剂性能的影响
  • 2.7 本章小结
  • 3 SCR催化剂燃煤锅炉实验研究
  • 3.1 燃煤锅炉实验系统
  • 3.1.1 实验系统的组成
  • 3.1.2 实验台架设备具体参数
  • 3.1.3 烟气成分及工况参数
  • 3.2 催化剂模块的活性测试
  • 3.2.1 实验台可行性分析
  • 3.2.2 催化剂模块的基本参数
  • 3.2.3 催化剂活性随氨氮比的变化
  • 3.2.4 催化剂活性随温度的变化
  • 3.2.5 催化剂活性随空速的变化
  • 2氧化率分析'>3.2.6 SO2氧化率分析
  • 3.2.7 实验数据结果分析
  • 3.3 催化剂模块的寿命测试
  • 3.3.1 活性随运行时间的变化
  • 3.3.2 运行前后催化剂的形貌变化
  • 3.3.3 机械强度分析
  • 3.4 催化剂抗中毒能力分析和再生途径
  • 3.4.1 催化剂中毒前后的活性
  • 3.4.2 催化剂再生前后的性能对比
  • 3.4.3 中毒与再生前后微观形貌及成分分析
  • 3.4.4 催化剂再生前后机械强度分析
  • 3.5 本章小结
  • 4 SCR烟道流场冷态模拟分析
  • 4.1 引言
  • 4.2 SCR烟道和反应器结构
  • 4.2.1 几何模型和网格划分
  • 4.2.2 数学模型
  • 4.2.3 边界条件的设定
  • 4.3 计算结果与分析
  • 4.3.1 气相流场的分布
  • 4.3.2 反应器入口的速度分布情况
  • 4.4 结构修正后的速度流场分布和分析
  • 4.4.1 几何模型的初步修正
  • 4.4.2 几何修正后模型的流场分布
  • 4.4.3 二次修正后的流场分布
  • 4.4.4 导流板方案的流场分布
  • 4.5 本章小结
  • 5 结论与建议
  • 5.1 结论
  • 5.2 建议
  • 参考文献
  • 作者简历
  • 学位论文数据集

    • 相关论文文献

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