柴达木盆地盐湖岩芯痕量汞的赋存形态及其环境地球化学研究

论文摘要

察尔汗盐湖位于柴达木盆地中部,是中国目前最大的盐湖,也是富含多种矿物的大型综合盐湖。察尔汗盐湖岩芯沉积物记录着丰富的盐湖地质信息,通过对其样品中痕量类金属元素汞垂直分布的研究,可反演和追溯该区域内汞的迁移史,反映该地区地质变迁过程及古气候变化,同时也对该地区元素地球循环、生态效应及环境评价等研究有着重要的意义。本论文在导师主持的国家自然科学基金重点和面上项目（20836009、40773045）资助下,以察尔汗盐湖地芯样品为研究对象,首次研究了察尔汗盐湖地芯样品中汞的分布行为。主要研究内容:①建立适用于测定盐湖地芯样品及盐湖区内高矿化度水体中汞含量的分析方法;②通过对地芯样品中的总汞（THg）、总铁（TFe）、总锰（TMn）的提取、测定及分析,揭示地芯样品中汞的垂向分布特征;③通过对地芯样品中水溶态汞（Hg-H2O）、铁锰氧化物结合态汞（Hg-oxal）、有机物结合态汞（Hg-H2O2）、硫化矿物吸附态汞（Hg-pyrite）的连续浸提与测定分析,揭示各种形态汞在岩芯样品中的垂向分布与迁移转化规律。主要研究成果:①通过改进氢化物发生-原子荧光法（HG-AFS）天然水体系痕量汞分析,建立了可适用于高盐度沉积物样品中汞含量的测定方法;②察尔汗盐湖不同岩性样品中,总汞（THg）的含量大小为:黏土>淤泥>盐类物质夹粉砂>细纱质盐类>纯石盐,但研究发现,盐类物质对汞的富集作用没有特别明显的差异;③盐湖地芯样品0-103.15 m中总汞（THg）含量的垂向分布特征为:总汞的含量由上至下呈表层（0.00 -10.04 m）较高,中间区段（-10.04 -40.27 m）不均一,-40.27 -49.65 m较低,-49.65 -82.64 m增大,-82.64 -103.15 m整体含量有所降低的趋势;④察尔汗盐湖盐类矿物沉积层（0.00 m～-47.07 m）地芯样品中,THg与TFe、TMn的地球化学相关系数分别为0.41和0.36,说明在盐湖沉积层中TFe、TMn对THg的垂向含量分布具有明显影响;在湖相粉砂沉积层（-47.07 m～-103.15 m）地芯样品中,TFe、TMn对THg的地球化学相关系数分别为0.25和0.05,表明湖相沉积层铁锰氧化物对THg的垂向分布影响相对较小。总体而言,在0.00 -103.15 m的地芯样品中,含铁氧化物对总汞含量分布的影响大于锰氧化物对总汞分布的影响。⑤察尔汗盐湖地芯样品中痕量汞各赋存形态的含量大小:Hg（oxal） > Hg （pyrite） > Hg（H2O） > Hg（H2O2） ,说明样品中的汞主要以铁锰氧化物结合态Hg（oxal）和硫化物结合态Hg （pyrite）形式存在;水溶态汞Hg（H2O）和有机物结合态汞Hg（H2O2）在地芯样品中含量极低。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 前言
• 1.1 论文研究的意义
• 1.1.1 本论文研究的地球化学意义
• 1.1.2 本论文研究的环境化学意义
• 1.2 汞的物理化学性质、毒性及环境分布
• 1.3 土壤/沉积物环境中汞的地球化学研究进展
• 1.3.1 土壤/沉积物中汞的存在形态
• 1.3.2 土壤/沉积物中不同形态汞的分离方法
• 1.4 天然水体中汞的形态
• 1.5 高矿化度水体中汞的形态分析研究现状
• 1.6 矿物岩石中汞的形态分析研究现状
• 1.7 汞的形态分析研究方法
• 1.7.1 原子光谱法
• 1.7.2 色谱法
• 1.7.3 电感耦合等离子质谱法
• 1.7.4 其他方法
• 1.8 察尔汗盐湖地芯样品中痕量汞的环境地球化学研究存在的问题
• 1.9 课题来源
• 1.10 研究的主要内容
• 1.11 研究目标
• 1.12 本论文的创新点
• 第2章 柴达木盆地盐湖概况及采样点布设
• 2.1 柴达木盆地的形成及演化
• 2.2 察尔汗盐湖的地质背景和地球化学特征
• 2.3 察尔汗盐湖区水化学特征
• 2.3.1 湖区卤水特征
• 2.3.2 湖区河流补给特征
• 第3章 实验方法
• 3.1 本论文样品的采集
• 3.2 研究区域沉积物和卤水样品的采集及处理方法
• 3.2.1 沉积物样品的采集
• 3.2.2 沉积物样品水分含量的测定及预处理
• 3.2.3 卤水样品的采集
• 3.3 主要仪器设备
• 3.4 主要试剂及其配制
• 3.4.1 地芯样品浸提的主要试剂
• 3.4.2 分析测试主要试剂
• 3.4.3 主要试剂的配制
• 3.4.4 标准溶液
• 3.5 样品的分析测定方法
• 3.5.1 土壤/沉积物样品中总汞（THg）的提取方法
• 3.5.2 土壤/沉积物样品中汞、铁、锰不同地球化学结合相态的连续提取方法
• 3.5.3 土壤/沉积物样品中铁、锰的测定方法
• 第4章 察尔汗盐湖区高矿化度样品中痕量汞的HG-AFS 分析
• 4.1 土壤样品中汞的分析
• 4.2 Hg 的工作曲线
• 4.3 准确度、检出限的验证
• 4.3.1 汞的检出限
• 4.3.2 汞检测的国家标准
• 4.3.3 样品加标回收实验
• 第5章 察尔汗盐湖地芯样品中总汞、总铁、总锰的检测结果及分析
• 5.1 总汞的垂向分布特征
• 5.1.1 盐湖沉积层（0.00 m ～-47.07 m）内总汞的垂向分布情况
• 5.1.2 湖相沉积层（-47.07m～-103.15m）内总汞的垂向分布情况
• 5.2 地芯样品中总铁、总锰的垂向分布
• 5.3 总铁、总锰、总汞垂向分布的地球化学相关性
• 5.3.1 盐湖沉积层内总汞、总铁、总锰的地球化学相关性
• 5.3.2 湖相沉积层内总汞、总铁、总锰的地球化学相关性
• 5.4 与其他地区土壤/沉积物样品中汞含量的横向对比
• 5.5 地芯样品中汞的污染评价
• 5.5.1 土壤汞污染单因子评价法
• 5.5.2 土壤汞污染地质累积指数法评价
• 5.5.3 察尔汗盐湖地芯样品中汞污染的地质累积指数评价
• 第6章 盐湖地芯样品中汞的赋存形态分析
• 6.1 地芯样品中汞赋存形态垂向分布的总体特征
• 6.2 地芯样品不同沉积层中各赋存形态汞的垂向分布
• 6.2.1 盐湖沉积层中汞各赋存形态的垂向分布特征
• 6.2.2 湖相沉积层中汞各赋存形态的垂向分布特征
• 第7章 察尔汗盐湖中汞的地球化学行为特征
• 7.1 土壤/沉积物环境中汞的地球化学特征
• 7.1.1 土壤母质
• 7.1.2 大气沉降
• 7.1.3 人为活动
• 7.2 不同岩性地芯样品中汞含量的对比
• 7.2.1 不同岩性地芯样品中总汞含量的总体对比
• 7.2.2 不同岩性地芯样品抽样中总汞含量的对比
• 7.3 影响察尔汗盐湖区内汞迁移转化的主要因素
• 7.3.1 当地气候条件
• 7.3.2 察尔汗盐湖地质概况
• 7.3.3 沉降作用
• 7.3.4 湖区微生物
• 7.3.5 水力及径流迁移
• 结论
• 致谢
• 参考文献
• 攻读学位期间取得学术成果