核/壳量子点纳米复合物的制备及其可视化荧光识别研究

论文摘要

双荧光发射纳米复合材料的制备及其分析应用近年来引起了人们极大的兴趣。量子点（Quantum dots, QDs）具有独特的荧光性质，基于QDs制备的双荧光发射纳米复合材料在荧光分子成像、双荧光比率传感及可视化荧光测定领域具有独特的优势和发展潜力。本文研究了发不同荧光的QDs、不同形貌的金纳米结构的可控制备，在此基础上构建了核/壳QDs纳米复合物，探索了纳米复合物在环境和生物技术领域中的可视化荧光识别。主要内容如下：1.三聚磷酸钠稳定的CdS QDs的制备及荧光猝灭法测定铁。以三聚磷酸钠（STPP）为稳定剂，在碱性条件下成功合成了分散较均匀、稳定性好、发射峰位可调、半峰宽25nm左右的水溶性CdS量子点。研究了STPP和硫脲的比例、反应时间及pH等条件对CdS QDs发光特性的影响。探讨了痕量Fe2＋离子对CdSQDs荧光的猝灭作用。考察了缓冲溶液、pH、共存离子等因素的影响。在最佳实验条件下,在0.021.2M范围内，483nm处F0/F与Fe2＋呈现良好的线性关系，检测限LOD（3/）为6.7nM。用于实际矿泉水样中Fe的测定，回收率95.0%-105.0%。2. CdSe/CdS@SiQ2纳米复合物的制备及荧光猝灭法测定铜。首先，以STPP作为稳定剂，合成了水溶性CdSe和CdSe/CdS核/壳量子点；然后，通过正硅酸四乙酯（TEOS）水解成功制备了CdSe/CdS@SiQ2核壳/结构的纳米复合物，用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、XRD对其进行了表征。根据Cu2+会选择性猝灭CdSe/CdS@SiQ2纳米复合物的荧光，建立了CdSe/CdS@SiO2纳米复合物荧光猝灭法测定水样中Cu2+的新方法。其线性范围为0.020.6μM，检测限为10nM。3.介孔ZnO/CdS/SiO2核/壳纳米复合物的制备及可视化荧光测定Ag＋。首先，以STPP为稳定剂，合成ZnO/CdS核/壳QDs，然后直接把ZnO/CdS QDs水溶液加入含有TEOS、氨水的乙醇溶液中，发展了一种新的制备具有介孔结构的核/壳型ZnO/CdS@SiO2纳米粒子的新方法。Ag+可以通过介孔与核内ZnO/CdSQDs作用，导致其带边发射猝灭，同时在595nm处的缺陷发光信号增强，在紫外灯的照射下发出红色荧光。根据紫外灯照射下Ag+致使ZnO/CdS@SiO2红色荧光增强，我们用同一种量子点的双色荧光的变化实现对Ag+的可视化、选择性测定，测定下限为0.04μM。根据595nm处Ag+与ZnO/CdS@SiO2作用的荧光增强建立了高选择性和高灵敏测定Ag+的新方法，线性范围为0.030.24μM，检测限（3）为3.30nM。4. CdTe@SiO2/Au纳米复合物的制备及可视化多色荧光测定Hg2+。以壳聚糖为稳定剂和还原剂成功合成了表面等离子体共振吸收峰位可调的金纳米盘。在壳聚糖稳定的球状金纳米溶液中加入半胱氨酸，发现球状金纳米粒子可组装成金纳米链。然后，以溶菌酶为稳定剂和还原剂，合成了具有双荧光（蓝、红）发射的金纳米簇（Au CNs）。通过扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）等表征手段对晶体结构和形貌进行了解析；通过动态光散射、共振散射光谱、吸收光谱和荧光光谱确证Au纳米结构在溶液中形成，并讨论了金纳米结构的生长机理。把具有双荧光（红、蓝）发射性质的Au CNs和具有绿色荧光发射性质的CdTe@SiO2混合，制备了在同一激发下能发射三色荧光（红、绿、蓝，RGB）的CdTe@SiO2/Au纳米复合物。研究了Hg2+对CdTe@SiO2/Au纳米复合物的RGB荧光的猝灭作用，发现随着Hg2+浓度的增加纳米复合物呈现由红橙、黄、绿、蓝的颜色变化。由此建立一种可视化多色荧光识别模式，裸眼测定Hg2+的含量。

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第1章绪论

1.1 选题背景及意义

1.2 国内外研究现状以及发展前景

1.2.1 核/壳量子点

1.2.2 核/壳量子点纳米复合物

1.2.3 量子点及其纳米复合物的可视化荧光识别

1.2.4 其他纳米粒子的可视化识别

1.3 存在问题及可能的研究方向

1.4 研究的出发点和拟解决的问题

1.5 研究内容及选题思路

第2章 CdS QDs 的合成及荧光猝灭法测定痕量铁

2.1 前言

2.2 实验部分

2.2.1 仪器与试剂

2.2.2 实验方法

2.2.2.1 CdS QDs 的合成

2.2.2.2 CdS QDs 荧光猝灭法测定 Fe

2.3 结果与讨论

2.3.1 CdS QDs 的光谱特征

2.3.2 合成条件对 CdS QDs 的影响

2.3.3 CdS QDs 荧光猝灭法测定 Fe

2.4 结论

2纳米复合物的制备及荧光猝灭法测定 Cu^2⁺'>第3章 CdSe/CdS@SiO₂纳米复合物的制备及荧光猝灭法测定 Cu^2⁺

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 仪器与试剂

3.2.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 CdSe QDs 的光谱特征

3.3.2 CdSe QDs 的合成条件优化

3.3.3 CdSe/CdS QDs 的光谱特征及合成条件

2纳米复合物的形貌及光谱特征'>3.3.4 CdSe/CdS@SiO₂纳米复合物的形貌及光谱特征

2纳米复合物荧光猝灭法测定 Cu^2⁺'>3.3.5 CdSe/CdS@SiO₂纳米复合物荧光猝灭法测定 Cu^2⁺

3.4 结论

2纳米复合物的制备及可视化测定 Ag⁺'>第4章核/壳 ZnO/CdS@SiO₂纳米复合物的制备及可视化测定 Ag⁺

4.1 前言

4.2 实验部分

4.2.1 仪器和试剂

4.2.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 CdS/ZnO QDs 的光谱性质

2纳米结构的形貌'>4.3.2 ZnO/CdS@SiO₂纳米结构的形貌

2纳米复合物对 Ag⁺的可视化响应'>4.3.3 ZnO/CdS@SiO₂纳米复合物对 Ag⁺的可视化响应

4.4 反应机理

4.5 结论

2/Au 纳米复合物的制备及可视化多色荧光测定 Hg^2⁺'>第5章 CdTe@SiO₂/Au 纳米复合物的制备及可视化多色荧光测定 Hg^2⁺

5.1 前言

5.2 实验部分

5.2.1 仪器与试剂

5.2.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.3.1 形态可控金纳米结构的制备及表征

2纳米复合物的光谱性质及形貌'>5.3.2 CdTe@SiO₂纳米复合物的光谱性质及形貌

2/Au 纳米复合物的光谱性质'>5.3.3 CdTe@SiO₂/Au 纳米复合物的光谱性质

2/Au 纳米复合物可视化多荧光比色测定 Hg^2⁺'>5.3.4 CdTe@SiO₂/Au 纳米复合物可视化多荧光比色测定 Hg^2⁺

5.4 结论

第6章结论和展望

6.1 全文总结

6.2 展望

参考文献

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致谢

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