计算机模拟CN_X成膜结构与吸附沉积

论文摘要

尽管理论上已经预言β-C3N4硬度有可能超过金刚石，但至今为止人们仍未合成硬度超过金刚石的β-C3N4，主要原因是沉积物中多为非晶CNx薄膜，很难得到单一相的氮化碳化合物。另外，目前又没有天然存在的标样，使得对晶态氮化碳的结构研究受到很大制约，有许多问题有待研究。本论文对晶态C3N4的微观结构进行了计算机模拟。模拟结果显示：在C3N4晶体中，C和N原子的配位数分别为3.94和3.09，C为四面体配位。计算得到β-C3N4的体弹性模量为436.2GPa，与Liu采用可变晶格模型分子动力学（VCS-MD）从头计算法计算得到的体弹性模量437GPa基本一致。用分子动力学方法和第一性原理方法模拟了C2、N2、CN团簇在硬质合金表面的沉积过程，为团簇与表面的作用搭建了两种不同的吸附模型，即物理吸附模型和化学吸附模型，基体温度分别取为298K、400K、500K、600K和700K。模拟中，还计算了不同基体温度下团簇与表面的相互作用能，并对团簇在衬底表面的吸附结构、吸附能以及成键情况进行了讨论。模拟结果显示：团簇与三种晶面都成化学吸附，N2分子与近邻W原子不成键，而C2分子与W原子的成键最强，CN吸附在WC（100）表面上时在W和CN之间存在比较强的离子键，使得CN能够较稳定地吸附在WC（100）表面上。在硅衬底表面由于C、N团簇的吸附Si原子的悬挂键被C（N）原子部分饱和，且Si（100）表面由于C2的吸附具有金属性。C2、N2和CN团簇都与Cu表面成化学吸附，且C2在Cu表面的吸附最为稳定，CN次之，N2与Cu表面化学吸附较弱。在硬质合金表面，模拟出了对生长CNX薄膜有利的衬底温度为600K。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 文献综述
• 1.1 材料设计
• 1.2 分子动力学基本原理与原子间势函数
• 1.3 第一性原理
• 1.3.1 密度泛函理论
• 1.3.2 准粒子方程，GW近似
• 1.3.3 Car-Parrinello方法
• 1.3.4 研究系综的定量与变量
• 1.4 计算机模拟技术的国内外概况
• 1.5 计算机模拟技术的几种研究方法
• 1.5.1 Monte Carlo模拟方法
• 1.5.2 Molecular Dynamics模拟方法
• 1.5.3 能量最小化方法
• 1.6 本文研究的目的、意义及主要内容
• 1.6.1 本文研究的目的及意义
• 1.6.2 本文研究的主要内容
• 2 计算机模拟实验的内容及方法
• 2.1 Materials Studio软件
• 2.2 模拟试验的基本过程
• 2.2.1 确定起始构型
• 2.2.2 进入平衡相
• 2.2.3 时间步长的选取
• 2.2.4 作用势计算
• 2.2.5 模拟结果的分析方法
• 2.3 模拟薄膜材料的表面吸附与分析概述
• 2.3.1 吸附模型的构建
• 2.3.2 模拟方法和参数的设置
• 2.3.3 吸附能分析
• 2.3.4 态密度分析
• 3 晶体C3N4结构分析
• 3.1 建立模拟模型
• 3.2 参数设置
• 3.3 模拟结果与分析
• 3.4 模拟的可靠性分析
• 4 团簇在不同衬底表面的化学吸附
• 4.1 团簇在硬质合金衬底表面的化学吸附
• 4.1.1 化学吸附模型的建立
• 4.1.2 计算方法及参数设置
• 4.1.3 吸附能分析
• 4.1.4 态密度分析
• 4.1.5 不同团簇在硬质合金表面吸附结果的对比分析
• 4.2 团簇在Si衬底表面的化学吸附
• 4.2.1 化学吸附模型的建立
• 4.2.2 计算方法及参数设置
• 4.2.3 吸附能分析
• 4.2.4 态密度分析
• 4.2.5 团簇在Si（100）表面吸附结果的对比分析
• 4.3 团簇在Cu衬底表面的化学吸附
• x薄膜生长的影响'>4.4 衬底对CN_x薄膜生长的影响
• 5 团簇在基底不同温度下的物理吸附
• 5.1 物理吸附模型与模拟方法
• 5.2 计算方法及参数设置
• 5.3 计算结果与分析
• 5.4 温度对薄膜生长的影响
• 6 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录: 硕士研究生学习阶段发表论文