论文摘要
随着科学技术的发展,均相催化反应存在着催化剂与产物分离困难、催化剂不易回收及难重复利用等缺点,催化剂的多相化成为过渡金属催化中一个新的研究领域。有机-无机杂化材料以稳定的化学键把有机和无机分子结合在一起,是一类复合型多相催化材料,本文致力于通过表面修饰嫁接的方法将有机配体N-杂环卡宾的前驱体进行固载,进而稳定各种金属中心,并通过一定的表征手段和催化反应评价,设计和合成各种新型有机-无机杂化催化材料,进一步拓展了该类材料在催化领域的应用。本文通过共价键嫁接法将甲基咪唑配体负载到SBA-15表面,合成了咪唑离子液体功能化的有机-无机杂化材料,之后进一步与醋酸钯进行配位,制得含有Pd-NHC配合物的有机-无机负载型催化剂,经过还原处理制备了含钯纳米粒子的NHC功能化SBA-15有机-无机杂化材料,并应用于醇类反应。结果表明该催化剂表现出较高的催化活性,并且在反应过程中没有出现纳米粒子流失和聚集的现象。另外,将该种类的催化活性中心Pd-NHC配合物负载到改性磁性内核微球HAP-γ-Fe2O3材料上,在Suzuki反应中考察了该材料的催化活性和稳定性。该催化剂在外磁场作用下,可有效地富集、分离、回收再利用。在金属氧化物催化方面,将咪唑离子液体功能化的有机-无机杂化材料与过氧化钼作用,并结合适当后处理,制备出了高价钼负载的有机-无机负载型催化剂,并发现以钼为活性中心的催化剂对烯烃环氧化反应表现出了一定的催化活性和较好的稳定性。上述工作对有机-无机杂化材料在金属有机化合物催化方面的应用探索具有一定的推动作用。
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