多光源三相内循环流化床光催化反应器的构建及其应用研究

论文摘要

非均相光Fenton作为一种新型高级氧化技术,较好地克服了传统FentonH2O2利用率不高、反应体系pH要求较低等缺点。但要将该技术大规模实用化,需要解决高效率、长寿命铁氧化物催化剂的负载和制备以及实用型光催化反应装置的设计、放大和结构优化等问题。作为光催化过程的核心设备,光催化反应器性能的好坏直接影响到光催化体系的处理效果。在各种类型的光催化设备中,内循环流化床具有传质能力强、相含率和固体颗粒循环量可分别控制、溶液充氧完全和水力停留时间可控等优点。但由于内循环流化床光催化反应器的流体行为受体系物性参数和反应器结构的综合影响,使得其在结构设计、装置放大、优化操作以及性能预测等方面缺乏足够的理论指导。本试验通过将反应器主体轮廓设计为方体,多根灯管横向穿插于反应器厚度方向,开发研制出了可工业化放大的双侧及单侧内循环流化床光催化反应器;借助于FLUENT软件,建立了一套较为通用的多相流反应器模拟方法。对自行研发的反应器进行模拟分析,发现可将反应器的三维模拟简化为二维模拟,从而较大程度地降低计算成本。单挡板反应器的液相流速和气相含率会较严重地偏向于反应器左壁面,不但均匀性较差,同时给壁面带来较大的冲击。而两档板反应器内的流体行为要优于单挡板反应器。对两档板反应器进行结构优化,发现反应器挡板的横向位置及纵向摆放对反应器内流场均有较大的影响,而适度地增大底部曝气面积仍能将上升气流较好的限制在升流区域,并能明显的改善反应器内的流场。对该最优反应器进行气、液、固三相模拟,模拟结果表明,固相的加入对液相流场和气相浓度分布的影响甚小,固相在反应器内能很好地流化并分布均匀。沉降区能对固相发挥很好的固、液分离效果。对反应器内的压力场进行分析,发现反应器内的总压以静压力为主,其大小随着反应器液面深度的增加而增加,但不同水平位置间存在着静压差,从而推动着液相进行内循环。以相间作用力为切入点,对三相间的作用规律进行研究。发现气、液相和液、固相的滑移速度在升流区每上下两排灯管的正中处均近似于气相的上升终速度。气、液相和液、固相的弛豫时间均很短。颗粒的起始流化液速在0·031-0·0341m/s之间。结合优化的负载型催化剂,运行非均相光Fenton体系进行。实验结果表明,该体系对PAM溶液具有良好的处理效果,H2O2投加量、PAM溶液浓度及进水流速对PAM处理效果均有较大的影响。利用Cannon EOS 30D相机对反应器内的流场进行拍照,通过将拍摄结果与数值模拟结果进行对比,证明所建立的数值模拟方法能较真实地反映反应器内流场的特性分布。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题来源及其研究背景
• 1.1.1 课题的来源
• 1.1.2 课题的研究背景
• 1.2 非均相光芬顿体系的发展和研究现状
• 2O₂/体系.'>1.2.1 UV/铁矿石/H₂O₂/体系.
• 2O₂ 体系'>1.2.2 UV/负载型铁氧化物/H₂O₂体系
• 1.3 多相光催化反应器的研究现状
• 1.3.1 悬浆床光催化反应器
• 1.3.2 固定床光催化反应器
• 1.3.3 流化床光催化反应器
• 1.4 反应器的设计和研究方法
• 1.5 CFD 的特点及FLUENT 软件的优势
• 1.6 课题研究的主要内容
• 第2章 流化床光催化反应器的构建及其数值模拟方法的建立
• 2.1 单、双侧内循环光催化反应器的构建
• 2.1.1 三相流化床的特点
• 2.1.2 反应器结构的设计
• 2.1.3 反应器的结构
• 2.1.4 反应器的预期运行状态
• 2.2 数值模拟方法的建立
• 2.2.1 模型简化设置
• 2.2.2 网格划分
• 2.2.3 湍流模型
• 2.2.4 多相流模型
• 2.2.5 控制方程
• 2.2.6 控制方程组的离散求解方法
• 2.2.7 方程定解条件
• 2.2.8 收敛标准
• 2.3 反应器模拟二维简化的可行性研究
• 2.3.1 三维与二维模拟的流场对比
• 2.3.2 三维与二维模拟的气相含率对比
• 2.3.3 三维与二维模拟的静压力对比
• 2.3.4 湍动能和湍流耗散率的对比
• 2.4 本章小结
• 第3章 流化床光催化反应器的流场规律与反应器的结构优化
• 3.1 单、双侧内循环反应器的选择
• 3.1.1 两反应器内的气相浓度对比
• 3.1.2 两反应器内的液相流场对比
• 3.1.3 两反应器内的混合液密度对比
• 3.2 反应器结构参数的优化
• 3.2.1 挡板横向位置对流场影响的模拟分析
• 3.2.2 挡板的纵向摆放对流场影响的模拟分析
• 3.2.3 曝气面积对流场的影响
• 3.2.4 优化后模型的流场及结构
• 3.2.5 三相数值模拟验证
• 3.3 反应器内各相流场的分布规律
• 3.3.1 反应器内气相浓度的分布规律
• 3.3.2 反应器内混合液的密度分布规律
• 3.3.3 反应器内的液相速度分布规律
• 3.3.4 反应器内的气相速度分布规律
• 3.3.5 反应器内混合液的压力分布规律
• 3.3.6 反应器内湍动能和湍流耗散率的分布规律分析
• 3.4 反应器气、液、固相间相互作用规律
• 3.4.1 气、液相间的作用规律
• 3.4.2 固相与混合流体的作用规律
• 3.4.3 固相最小流化速度
• 3.5 本章小结
• 第4章 循环流化床非均相光芬顿体系的运行
• 4.1 负载型催化剂的制备与性能
• 4.1.1 负载型催化剂的制备
• 4.1.2 负载型催化剂的催化性能
• 4.1.3 催化剂的组成及晶形表征
• 4.2 实验材料和方法
• 4.3 反应体系的建立及运行
• 4.3.1 试运行的降解效果
• 4.4 反应器试运行时的流场形态验证
• 4.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文及其他成果
• 致谢