负载Ag空心纳米TiO2、Ag/Ti-SBA-1催化剂的合成及光催化降解苯酚性能的研究

负载Ag空心纳米TiO2、Ag/Ti-SBA-1催化剂的合成及光催化降解苯酚性能的研究

论文摘要

含酚废水是工业废水中危害大、处理困难的一种,是我国目前重点控制的废水之一。光催化氧化技术是近年来发展起来的一种新型水处理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等优点。TiO2是良好的半导体光催化剂,具有良好的光电特性、化学性能稳定性、价格低廉、无毒等特征,但只有波长小于387nm的紫外线照射,光催化反应才能进行,因而光催化剂的负载和掺杂改性也逐渐成为一个新的研究热点。本文用溶胶-凝胶法合成了单分散的SiO2纳米颗粒,并以SiO2为模板制备了负载金属Ag的空心TiO2纳米颗粒(Ag/H-TiO2)催化剂,还在强酸条件下,用十六烷基三乙基溴化胺为模板剂制备了不同钛含量的Ti-SBA-1分子筛,用浸渍法制备了负载金属Ag的Ti-SBA-1光催化材料。运用TEM、SEM、XRD和N2吸附/脱附等手段对制备的催化剂进行了表征。表征结果表明催化剂Ag/H- TiO2的粒径约为250nm,Ag/Ti-SBA-1呈花瓣状,具有较大的比表面积,金属Ag高度分散在催化剂表面上。然后以6W的紫外灯为光源,苯酚水溶液为目标降解产物,对催化剂光催化活性进行了评价。研究了反应物初始浓度、体系pH值、反应时间等条件对降解苯酚的影响。并且对纯TiO2,Ag/TiO2,Ag/Ti-SBA-1的光催化效率进行了比较。在最佳实验条件下,即苯酚的初始浓度为6×10-4molL-1,Ag的负载量为6.7%,溶液的PH值为2时,实验结果表明,金属Ag的负载能有效提高纳米TiO2的光催化活性,负载金属Ag的空心TiO2比纯TiO2能更有效地降解苯酚,反应2h后TiO2,Ag/TiO2,Ag/Ti-SBA-1对100 mg/L苯酚的降解率分别为68%和100%,70%。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 2光催化氧化法去除水中有机污染物的反应机理'>1.2 TiO2光催化氧化法去除水中有机污染物的反应机理
  • 1.3 半导体光催化剂的类型
  • 1.3.1 单一化合物光催化剂
  • 1.3.2 修饰改性的光催化剂
  • 2的性质及优缺点'>1.4 纳米TiO2的性质及优缺点
  • 2的性质'>1.4.1 纳米TiO2的性质
  • 2的优缺点'>1.4.2 纳米TiO2的优缺点
  • 1.5 光催化反应活性的影响因素
  • 1.5.1 催化剂结构的影响
  • 1.5.2 催化剂浓度的影响
  • 1.5.3 水溶液pH值的影响
  • 1.5.4 外加氧化剂的影响
  • 1.5.5 表面改性的影响
  • 1.5.6 载体的影响
  • 1.5.7 其他因素的影响
  • 1.6 光催化剂的改性技术
  • 2光催化材料的制备'>1.6.1 复合TiO2光催化材料的制备
  • 1.6.2 金属离子掺杂
  • 1.6.3 非金属元素掺杂
  • 1.6.4 贵金属沉积
  • 1.6.5 表面光敏化
  • 1.6.6 强酸修饰
  • 2光催化研究的现状'>1.7 国内外TiO2光催化研究的现状
  • 1.8 国内外处理酚类废水的方法
  • 1.8.1 化学法
  • 1.8.2 焚烧法
  • 1.8.3 化学氧化法
  • 1.8.4 汽提法
  • 1.8.5 吸附法
  • 1.8.6 溶剂萃取法
  • 1.8.7 膜技术法
  • 1.8.8 生化处理
  • 2光催化氧化存在的问题及发展方向'>1.9 TiO2光催化氧化存在的问题及发展方向
  • 1.10 本论文研究意义
  • 参考文献
  • 2及Ag/Ti-SBA-1催化剂的制备'>第二章 负载Ag空心纳米TiO2及Ag/Ti-SBA-1催化剂的制备
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂
  • 2的制备'>2.2.2 Ag/H-TiO2的制备
  • 2纳米颗粒的制备'>2.2.2.1 SiO2纳米颗粒的制备
  • 2的制备'>2.2.2.2 空心纳米TiO2的制备
  • 2的制备'>2.2.2.3 Ag/H-TiO2的制备
  • 2.2.3 Ag/Ti-SBA-1催化剂的合成
  • 16H33(C2H53NBr,CTEABr)的合成'>2.2.3.1 模板剂十六烷基三乙基溴化铵(C16H33(C2H53NBr,CTEABr)的合成
  • 2.2.3.2 Ti-SBA-1中孔分子筛的合成
  • 2.2.3.3 Ag/Ti-SBA-1中孔分子筛的合成
  • 2.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 光催化降解苯酚溶液的研究
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂
  • 3.2.2 仪器
  • 3.2.3 实验方法
  • 3.2.4 分析方法
  • 3.3 Ag/Ti-SBA-1降解苯酚的结果与讨论
  • 3.3.1 Ag的负载量的影响结果及分析
  • 3.3.2 光催化反应时间的影响及结果分析
  • 3.3.3 溶液初始浓度的影响结果及分析
  • 3.3.4 溶液PH的影响结果及分析
  • 2降解苯酚的结果与讨论'>3.4 Ag/H-TiO2降解苯酚的结果与讨论
  • 3.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 催化剂的表征
  • 4.1 仪器
  • 2的表征'>4.2 Ag/H-TiO2的表征
  • 4.2.1 ICP表征
  • 4.2.2 XRD表征
  • 4.2.3 透射电镜(TEM)表征
  • 4.2.4 扫描电镜表征
  • 4.3 Ag/Ti-SBA-1催化剂的表征
  • 4.3.1 XRD
  • 2吸附/脱附'>4.3.2 N2吸附/脱附
  • 4.3.3 扫描电镜
  • 4.3.4 ICP表征
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 展望
  • 在学期间研究成果
  • 致谢
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