吸附催化功能复合膜及水的净化

论文摘要

为保护环境和人体健康，去除和净化水中的微污染物，多采用反渗透、纳滤、高级催化氧化和吸附的方法，但存在的问题是吸附造成的膜污染、氧化副产物毒副作用和分离去除不彻底的问题。本研究采用溶胶凝胶法制备出含TiO2、碳纳米管或活性炭纤维、具有吸附分离和催化净化特点的复合膜，用于去除水中的低浓度有机污染物。使用这种先吸附和分离、后进行氧化反应来净化吸附的污染物的复合膜，既可避免副产物对膜分离净化出水的污染，又可解决膜上吸附的有机污染物的净化问题。通过电子扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、傅立叶变换红外光谱（FT-IR）等手段对所制的复合膜及膜上纳米TiO2进行表征分析。采用溶胶凝胶和浸渍涂敷方法，基膜上负载由钛酸四丁酯水解制备的含铈离子纳米Ti02和不同比例碳纳米管（MWNTs）的催化吸附复合膜（110℃下干燥），进行了静态吸附含双酚A的微污染模拟水样至吸附平衡实验。所制备的MWNTs／TiO2／聚酯复合膜对50mL 10mg／L的双酚A具有较高的吸附去除效果。当MWNT／TiO2中MWNTs=46．00（wt．％）时，对BPA的吸附效果最好，可达71．5％。吸附达平衡的复合膜，直接进行UV光催化或者UV-Fenton反应，可有效氧化降解吸附的污染物。UV-Fenton 1h后MWNTs／TiO2／聚酯复合膜的吸附去除率，与第一次吸附时的吸附去除率相比，恢复率达到57％，接近单独UV 2h后恢复率（33％）的两倍。采用溶胶凝胶和浸渍涂敷方法，基膜上负载由钛酸四丁酯水解制备含铈离子纳米TiO2和不同比例活性炭纤维（ACF）的催化吸附复合膜（110℃下干燥），分别考察了静态吸附含双酚A的微污染模拟水样实验和动态吸附．过滤含双酚A和高岭土的悬浊模拟水样实验。所制备的ACF／TiO2／聚酯复合膜对50mL 10mg／L的双酚A具有较高的吸附去除效果。当ACF／TiO2中ACF=11．33（wt．％）时，对双酚A的吸附去除率可达93％；当ACF=29．87（wt．％）时复合膜对双酚A溶液吸附0．5h后去除率接近100％；动态吸附-过滤实验结果表明，该复合膜在对双酚A有60％的吸附去除率的同时，对模拟水样中固体悬浊物质具有较高截留特性，浊度去除率达98．7％。UV-Fenton 2h后ACF／TiO2／聚酯复合膜吸附功能恢复较好，与第一次吸附时的吸附去除率相比，恢复率达到72％。动力学分析表明活性碳纤维对双酚A的吸附符合准一级动力学方程。在钛酸四丁酯（TBOT）溶胶中引入硅酸四乙酯（TEOS）可提高复合膜在UV-Fenton处理后的稳定性。而且SiO2／TiO2／ACF／聚酯复合膜的吸附恢复率最高达到了90％。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 综述
• 1.1 水体有机微污染物污染现状及净化研究进展
• 1.1.1 内分泌干扰物概述
• 1.1.2 内分泌干扰物去除研究进展
• 2光催化机理及制备和应用'>1.2 纳米TiO₂光催化机理及制备和应用
• 2光催化机理'>1.2.1 纳米TiO₂光催化机理
• 2粉末的制备'>1.2.2 纳米TiO₂粉末的制备
• 2薄膜的制备'>1.2.3 纳米TiO₂薄膜的制备
• 2在环保方面的应用'>1.2.4 纳米TiO₂在环保方面的应用
• 1.3 有机无机复合膜的制备
• 1.3.1 溶胶-凝胶法（Sol-Gel）
• 1.3.2 LB（Langmuir-Blodgett）膜法
• 1.3.3 分子自组装法（Self-Assembly）
• 1.3.4 原位生成法（In-Situ）
• 1.3.5 插层法（Intercalation-Method）
• 1.3.6 直接分散法
• 1.4 膜技术在水处理中的应用
• 1.5 碳纳米管的吸附研究与应用
• 1.6 活性炭纤维吸附研究与应用
• 2 研究目的、意义与内容
• 2.1 研究目的和意义
• 2.2 研究内容
• 2/聚酯复合膜的制备及其性能研究'>3 MWNTs/TiO₂/聚酯复合膜的制备及其性能研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试验药品与仪器
• 3.1.2 实验方法
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 复合膜的表征结果
• 2/聚酯复合膜吸附性能比较'>3.2.2 不同负载比例的MWNTs/TiO₂/聚酯复合膜吸附性能比较
• 2复合膜吸附BPA溶液的吸光特性'>3.2.3 含MWNTs/TiO₂复合膜吸附BPA溶液的吸光特性
• 3.2.4 BPA去除率和复合膜氧化再生后吸附性能的恢复
• 3.2.5 （膜吸附）污染物的不同氧化处理效率分析
• 3.3 本章小结
• 2/聚酯复合膜的制备及其性能研究'>4 ACF/TiO₂/聚酯复合膜的制备及其性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试验药品与仪器
• 4.1.2 实验方法
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 复合膜的表征结果
• 4.2.2 静态吸附实验
• 4.2.3 动态吸附实验
• 4.2.4 复合膜的重复使用实验
• 4.2.5 含ACF的聚酯复合膜改性研究
• 4.3 本章小结
• 5 复合膜吸附BPA动力学分析
• 5.1 吸附动力学模型
• 5.2 吸附动力学模型比较
• 5.3 吸附平衡
• 5.4 热力学参数
• 5.5 本章小结
• 6 结论与展望
• 6.1 结论
• 2/聚酯复合膜'>6.1.1 MWNTs/TiO₂/聚酯复合膜
• 2/聚酯复合膜'>6.1.2 ACF/TiO₂/聚酯复合膜
• 6.2 展望与建议
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢