应用于生物光子成像的CdSe量子点核壳结构材料的绿色制备

论文摘要

随着纳米技术的不断发展,纳米材料由于其表现出区别于常规体材料的独特物理化学性质引起了人们的广泛兴趣。半导体量子点（QDs）材料具有优异的、随尺寸可调的发光性质,在荧光标记、激光、发光二极管、太阳能电池等前沿领域有着十分广泛的应用前景。量子点的相关研究已经成为材料、光学、生物学等多学科交叉领域的前沿课题。本论文主要研究了制备CdSe纳米量子点的新型绿色制备工艺,构筑了多种核-壳结构复合量子点材料,并初步研究了利用复合量子点材料独特的荧光效应作为一种新型荧光探针,在生物标记成像和DNA生物传感器中的应用。主要研究内容包括:1.详细考察了新型合成体系（油酸-液体石蜡）下可控制备系列硒化镉纳米量子点材料的方法,提出了一套易于操作、成本低廉的硒化镉量子点绿色合成工艺。对多种合成条件进行了优化,结果表明该新型合成方法得到的量子点尺寸可控,粒径均一,单分散性优良,具有很宽的激发光谱、较窄且对称的荧光发射光谱,其荧光稳定性和抗光漂白能力强。研究了利用该新型合成体系制备其他Ⅱ-Ⅵ族纳米晶体的实验方法,为量子点的深入研究提供了材料保障。2.利用微乳液体系自组装构筑CdSe核-SiO2壳结构复合量子点材料的方法,对CdSe核-SiO2壳结构复合量子点材料进行了详细的表征,结果表明这种方法使CdSe量子点表面形成了均匀的二氧化硅层,改善了量子点的水溶性,降低了其毒性,同时观测到了荧光峰的蓝移现象。3.首次利用原位油酸-液体石蜡体系构筑CdSe核-ZnS壳复合结构量子点材料,结果表明ZnS的包覆使CdSe量子点的荧光效率大大提高,并给出几种可能的机理。4.将绿色合成工艺制备的CdSe量子点作为荧光探针初步应用于生物光子成像当中。为适应生物检测的需要,结合两种修饰机理并加以调整制备了CdSe-ZnS-SiO2复合荧光量子点,通过静电作用成功的对人宫颈癌细胞进行了体外标记成像实验。5.利用纳米金颗粒能使量子点荧光猝灭的作用搭建了一套DNA序列检测生物传感器。通过不同的量子点/DNA单链试剂比例讨论了该传感器的灵敏度,并引入硅微流管作为DNA杂交反应通道,简化了传感器的构造,降低了对检测样品浓度的要求。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 纳米材料量子点简介
• 1.2 纳米材料的基本效应
• 1.2.1 量子尺寸效应
• 1.2.2 表面效应
• 1.2.3 体积效应
• 1.2.4 宏观量子隧道效应
• 1.2.5 介电限域效应
• 1.3 量子点的常见制备方法
• 1.3.1 微加工方法
• 1.3.2 自组装生长方法
• 1.3.3 化学合成方法
• 1.4 量子点的应用
• 1.4.1 量子点在半导体激光器中的应用
• 1.4.2 量子点在生物医学中的应用
• 1.4.3 量子点在其他器件上的应用
• 1.5 本课题的主要内容
• 第二章 新型"绿色"油酸-液体石蜡体系制备CdSe量子点的研究
• 2.1 前言
• 2.2 CdSe量子点的绿色合成工艺
• 2.2.1 反应试剂
• 2.2.2 合成步骤
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 反应机理
• 2.3.2 反应时间对合成CdSe量子点尺寸的影响
• 2.3.3 反应物初始浓度对合成CdSe量子点尺寸的影响
• 2.3.4 反应温度对合成CdSe量子点尺寸的影响
• 2.3.5 量子点尺寸分布的动力学分析
• 2.4 其他Ⅱ-Ⅵ族二元量子点的合成实验
• 2.5 小结
• 2.5.1 实验结果小结
• 2.5.2 实验安全经验小结
• 第三章 典型CdSe量子点的表征及光学性能研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 反应试剂
• 3.2.2 典型条件下CdSe量子点的合成步骤
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 CdSe量子点的基本形貌
• 3.3.2 透射电镜及电子衍射检测
• 3.3.3 激光扫描共聚焦显微镜下的荧光观测
• 3.3.4 紫外-可见吸收光谱
• 3.3.5 光致发光光谱
• 3.3.6 荧光稳定性
• 3.4 小结
• 2壳水溶性复合量子点的制备及其光学性能研究'>第四章 微乳液法CdSe核-SiO₂壳水溶性复合量子点的制备及其光学性能研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 反应试剂
• 4.2.2 实验步骤
• 4.2.3 微乳液形成的机理
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 TEM及粒度分析
• 2包裹的CdSe量子点的光学性质表征'>4.3.2 SiO₂包裹的CdSe量子点的光学性质表征
• 4.4 小结
• 第五章 油酸-石蜡体系原位构筑CdSe核-ZnS壳结构复合量子点的制备及其光学性能研究
• 5.1 前言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 反应试剂
• 5.2.2 实验步骤
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 TEM及粒度分析
• 5.3.2 CdSe-ZnS核壳结构量子点光学性质表征
• 5.4 水相沉淀法制备CdSe-ZnS量子点
• 5.5 小结
• 2壳复合量子点材料的制备及其在生物成像中的应用'>第六章 CdSe核-ZnS壳-SiO₂壳复合量子点材料的制备及其在生物成像中的应用
• 6.1 前言
• 6.2 实验部份
• 6.2.1 反应试剂
• 6.2.2 实验步骤
• 6.3 结果与讨论
• 2量子点的光学性质表征'>6.3.1 CdSe-ZnS-SiO₂量子点的光学性质表征
• 2量子点标记HeLa细胞'>6.3.3 CdSe-ZnS-SiO₂量子点标记HeLa细胞
• 6.4 小结
• 第七章 量子点应用于DNA序列检测生物传感器实验
• 7.1 前言
• 7.2 实验部分
• 7.3 结果与讨论
• 7.4 小结
• 第八章 总结与展望
• 参考文献
• 博士在读期间发表及以提交的论文
• 致谢