系列钼钒磷杂多化合物的合成及催化氧化作用研究

系列钼钒磷杂多化合物的合成及催化氧化作用研究

论文摘要

钼钒磷酸铵(NH4)n+3PMO12-nVnO40是一系列取代型杂多化合物。本工作合成和表征了该系列杂多化合物,考察了它们催化H2O2氧化有机物和催化H2O2分解的性能与特征,实验发现,钼钒磷酸铵具有较好的催化氧化性能:反应速度快,反应温度低,产物选择性高及容易再生。 1.钼钒磷酸铵的合成与表征 以磷酸氢铵,钼酸铵和偏钒酸铵为原料,采取优化的方法合成了一系列的钼钒磷酸铵,TG-DSC,IR,UV,CV及XRD表征说明,本系列钼钒磷酸铵杂多化合物具有Keggin结构。 2.钼钒磷酸铵催化氧化乙苯 以冰醋酸为溶剂,H2O2为氧化剂,本系列钼钒磷酸铵为催化剂,催化氧化乙苯,在优化条件下(70℃反应4h),乙苯转化率达82.0%,苯乙酮选择性为100%,并且,反应时间延长,乙苯转化率升高。 3.钼钒磷酸铵催化氧化环己烯 以丙酮为溶剂,H2O2为氧化剂,本系列钼钒磷酸铵为催化剂,催化氧化环己烯,在优化条件下(70℃反应6h),环己烯的转化率达80.8%,环己烯酮选择性为59.7%,并且,反应时间延长,转化率升高。 4.钼钒磷酸铵催化氧化蒎烯 以叔丁醇为溶剂,H2O2为氧化剂,本系列钼钒磷酸铵为催化剂,催化氧化α-蒎烯和β-蒎烯,在优化条件下(70℃反应6h),α-蒎烯转化率为47.2%,β-蒎烯为33.6%。并且,反应时间延长,转化率升高。 5.钼钒磷酸铵催化H2O2分解反应的动力学分析

论文目录

  • 中文摘要
  • 英文摘要
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 多酸化合物的概念和性质
  • 1.1.1 多酸化合物的一般概念
  • 1.1.2 杂多化合物的基本性质
  • 1.2 钼钒磷杂多化合物的结构
  • 1.2.1 钼钒磷杂多阴离子的结构
  • 1.2.2 钼钒磷杂多阴离子中的氧原子
  • 1.2.3 钼钒磷杂多化合物中的水分子
  • 1.2.4 钼钒磷杂多化合物中的反荷离子
  • 1.3 钼钒磷杂多化合物的合成
  • 1.4 钼钒磷杂多化合物的催化作用
  • 1.4.1 钼钒磷杂多化合物的酸催化作用
  • 1.4.2 钼钒磷杂多化合物的氧化还原催化作用
  • 1.5 本工作选题背景与主要研究内容
  • 参考文献
  • 第二章 钼钒磷杂多化合物的合成及表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂与仪器
  • 2.2.2 钼钒磷杂多化合物的合成
  • 2.2.3 钼钒磷杂多化合物的表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 TG-DSC分析
  • 2.3.2 红外光谱分析
  • 2.3.3 紫外—可见光谱分析
  • 2.3.4 X-射线衍射分析
  • 2.3.5 钼钒磷杂多化合物在水溶液和丙酮溶液中的氧化还原性质分析
  • 2.4 结论
  • 参考文献
  • 2O2氧化乙苯'>第三章 钼钒磷酸铵催化H2O2氧化乙苯
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 仪器与试剂
  • 3.2.2 催化氧化反应
  • 3.2.3 产物分析与分离
  • 3.2.4 校正因子的测定及数据处理
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 钒含量不同的催化剂对乙苯氧化反应的影响
  • 3.3.2 催化剂用量对乙苯氧化反应的影响
  • 3.3.3 不同溶剂对乙苯氧化反应的影响
  • 3.3.4 反应温度对乙苯氧化反应的影响
  • 3.3.5 反应时间对乙苯氧化反应的影响
  • 3.4 结论
  • 参考文献
  • 2O2氧化环己烯'>第四章 钼钒磷酸铵催化H2O2氧化环己烯
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 仪器和试剂
  • 4.2.2 催化氧化反应
  • 4.2.3 产物分析
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 不同催化剂对环己烯氧化反应的影响
  • 4.3.2 催化剂用量对环己烯氧化反应的影响
  • 4.3.3 反应物配比对环己烯氧化反应的影响
  • 4.3.4 不同溶剂对环己烯氧化反应的影响
  • 4.3.5 反应温度对环己烯氧化反应的影响
  • 4.3.6 反应时间对环己烯氧化反应的影响
  • 4.4 结论
  • 参考文献
  • 2O2氧化蒎烯'>第五章 钼钒磷酸铵催化H2O2氧化蒎烯
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 仪器和试剂
  • 5.2.2 催化氧化反应
  • 5.2.3 产物分析
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 α—蒎烯催化氧化反应的影响因素
  • 5.3.2 β—蒎烯催化氧化反应的影响因素
  • 5.4 结论
  • 参考文献
  • 2O2分解反应的动力学分析'>第六章 钼钒磷酸铵催化H2O2分解反应的动力学分析
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验部分
  • 6.2.1 仪器和试剂
  • 6.2.2 实验操作
  • 6.3 结果与讨论
  • 2O2分解反应的影响'>6.3.1 不同钒含量的钼钒磷酸铵对H2O2分解反应的影响
  • 2O2分解反应的影响'>6.3.2 温度对钼钒磷酸铵催化H2O2分解反应的影响
  • 2O2分解反应的影响'>6.3.3 溶剂对钼钒磷酸铵催化H2O2分解反应的影响
  • 6.4 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的相关论文
  • 湖南师范大学学位论文原创性声明
  • 致谢
  • 相关论文文献

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