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以邻苯二酚为配体的含钼配合物及其纳米结构的合成、表征及抗癌活性研究

2020-12-02阅读(148)

以邻苯二酚为配体的含钼配合物及其纳米结构的合成、表征及抗癌活性研究

论文摘要

不同形貌和大小的纳米粒子使纳米科学丰富多彩。在纳米结构的尺寸控制,定向生长,层状自组装及形貌控制方面我们都已经作了很多努力。新奇形貌与结构的材料可能具有普通材料所没有的奇特物理与化学性质。有机-无机配合物材料是由有良好几何配位构型的中心金属离子与有机配体通过配位方式合成而出,已在各个方面显示出良好的应用前景。通常通过自组装方式将有机配体与无机分子相结合而成的纳米尺度的有序材料,由于其在催化剂,分离技术及纳米器件方向的潜在应用而吸引了大家的注意。虽然在有机-无机配合物方面已有大量文献,但很少有文章涉及这些配合物的微观结构。钼是一种具有生物活性的微量生命元素,而呈手性八面体配位构型的钼配合物是钼氧转移酶活性结构因子的仿生配合物之一,多羟基酚由于其抗肿瘤和抗病毒活性,它的衍生物一直是研究的热点。本文以邻苯二酚为配体,合成了一系列含钼配合物,并对其进行了晶体结构测定并对其微观纳米结构进行了表征,主要内容如下:1邻苯二酚在甲醇/乙腈混合溶剂中与[（n-Bu）4N]4Mo8O26反应,向体系中加入乙二胺,得到同质异晶的管状及片状配合物。1,2-丙二胺代替乙二胺,得块状配合物。1,2-丙二胺代替乙二胺,Na2MoO4代替[（n-Bu）4N]4Mo8O26得线状配合物。（a） X-射线单晶衍射:四种配合物阴离子显示相同[MoO6]八面体配位几何构型,但是配合物的晶体结构数据和晶胞堆积方式不同。（b）通过电镜分析对配合物的微观纳米形貌进行了表征。不同配合物所形成的纳米结构的形貌取决于配合物的几何构型、配合物之间在不同方向的相互作用的强弱。2邻苯二酚在甲醇/乙腈混合溶剂中与NaMoO4·2H2O反应,以1,2-丙二胺和1,3-丙二胺为抗衡离子,得到两种结构不同的产物:三配位钼配合物（C4H8N2O）2[Mo（C6H4O2）3]及钠桥联一维链状含钼配合物[（C6H4O2）4(N2C3H10)（O4Mo2Na2）](N2C3H12)（CH3OH）2（H2O）。X-射线单晶衍射表明两种配合物均为氢键及π-π堆积作用形成网络结构。结果表明邻苯二酚配体与钼金属配位方式的多样性。3我们对制备得到的纳米配合物材料进行了抗癌抗肿瘤活性实验,结果说明这些含钼配合物材料显示很好抗癌活性,在未来作为抗癌抗肿瘤药物进而应用于实际临床具有相当好的潜在应用性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 综述
  • 第一节 低维纳米材料研究进展
  • 1 低维纳米材料的制备研究进展
  • 1.1 台阶边缘缀饰法
  • 1.2 表面活性剂辅助合成法
  • 1.3 声化学方法
  • 1.4 固相－纳米转换法
  • 1.5 模板法
  • 1.6 水热法及其他方法
  • 2 低维纳米材料的合成应用研究进展
  • 第二节 含钼化合物纳米管和纳米颗粒的研究
  • 2纳米管的合成'>1. MoS2纳米管的合成
  • 2型化合物的结构研究'>2. MoS2型化合物的结构研究
  • 3. 硫化物纳米结构生长机理研究
  • 3.1 缺陷生长
  • 3.2 硫取代氧生长
  • 3.3 分子层逐步卷曲生长
  • 3.4 外层包裹机理生长
  • 3.5 搓卷（rolling）形成机理
  • 3.6 虹吸管形成机理
  • 4. 其它类型钼属纳米化合物研究进展
  • 第三节 与钼酶活性部位相关的钼配合物的合成研究
  • 1 含硫配体的钼配合物的合成
  • 1.1 双（二硫烯）钼配合物的合成方法
  • 1.2 单二硫烯钼配合物的合成方法
  • 1.3 含硫钼配合物结构和性质研究
  • 2 非硫配体的单核钼配合物的研究
  • 第四节 含钼化合物以及配合物的抗癌抗肿瘤活性的研究进展
  • 1 致病机理
  • 2 含钼化合物以及配合物的抗癌抗肿瘤活性的研究
  • 2.1 钼缺乏和钼过量可能引起的疾病
  • 2.1.1 钼缺乏引起的疾病
  • 2.1.2 钼过量引起的疾病
  • 2.2 钼化合物以及配合物的抗癌抗肿瘤活性及其机理
  • 2.2.1 钼同多酸及其杂多酸盐阴离子
  • 2.2.2 金属茂及其二卤代物
  • 2.2.3 四硫代钼酸铵
  • 2.2.4 钼元素具备的其它抗癌抗肿瘤功能
  • 3. 影响钼多酸抗肿瘤活性的因素
  • 3.1 空间大小的影响
  • 3.2 钼的价态的影响
  • 3.3 取代原子的影响
  • 3.4 对离子的影响
  • 4. 钼化合物的抗肿瘤研究展望
  • 参考文献
  • 第二章 管状的单核钼配合物的合成与其螺旋状纳米结构的性质研究
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 2H9N2）2(C2H10N2)0.5[MoO2（OC6H4O）2]的合成'>2.2 （C2H9N2）2(C2H10N2)0.5[MoO2（OC6H4O）2]的合成
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 管状配合物的晶体结构及谱学分析
  • 3.2 管状配合物的微观纳米形貌研究
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第三章 片层状的单核钼配合物的合成与其带状纳米结构的性质研究
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 3NCH2CH2NH2）3[MoO2（OC6H4O）2]的合成'>2.2 （H3NCH2CH2NH2）3[MoO2（OC6H4O）2]的合成
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 片状配合物的晶体结构及谱学分析
  • 3.2 片状配合物的微观纳米形貌研究
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第四章 块状含钼晶体及其纳米粒的合成与研究
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 3CH2CH（NH2）CH3]2[MoO2（OC6H4O）2]的合成'>2.2 [NH3CH2CH（NH2）CH3]2[MoO2（OC6H4O）2]的合成
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 块状配合物的晶体结构及谱学分析
  • 3.2 块状配合物的微观纳米结构分析
  • 4 结论
  • 第五章 单钠桥一维线状含钼晶体及其纳米线结构的合成与研究
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 3H11N2)[（C6H4O2）（OC6H4O）（Mo-O-Na-O）][NH2CH2CH（NH2）CH3]的合成'>2.2 (C3H11N2)[（C6H4O2）（OC6H4O）（Mo-O-Na-O）][NH2CH2CH（NH2）CH3]的合成
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 线状配合物的晶体结构及谱学分析
  • 3.2 线状配合物的微观纳米结构分析
  • 4 结论
  • 第六章 双钠桥一维链状含钼配合物的合成及表征
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 6H4O2）4(N2C3H10)（O4Mo2Na2）](N2C3H12)（CH3OH）2（H2O）的合成'>2.2 [（C6H4O2）4(N2C3H10)（O4Mo2Na2）](N2C3H12)（CH3OH）2（H2O）的合成
  • 3 结果与讨论
  • 6H4O2）4(N2C3H10)（O4Mo2Na2）](N2C3H12)（CH3OH）2（H2O）的晶体结构分析及谱学表征'>3.1 配合物[（C6H4O2）4(N2C3H10)（O4Mo2Na2）](N2C3H12)（CH3OH）2（H2O）的晶体结构分析及谱学表征
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第七章 三配位钼配合物的合成及表征
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 2.1 试剂与仪器
  • 4H8N2O）2[Mo（C6H4O2）3]的合成'>2.2 （C4H8N2O）2[Mo（C6H4O2）3]的合成
  • 3 结果与讨论
  • 4H8N2O）2[Mo（C6H4O2）3]的晶体结构分析及谱学表征'>3.1 配合物（C4H8N2O）2[Mo（C6H4O2）3]的晶体结构分析及谱学表征
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第八章 制备所得到的系列纳米配合物的抗癌抗肿瘤活性
  • 1 前言
  • 2 实验部分
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 配合物抗癌活性
  • 4 结论
  • 结论
  • 硕士期间完成的论文
  • 致谢

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